长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

中小型烟煤层燃炉NOx排放因子的研究

以86台中小型烟煤层燃炉(额定出力≤65 MW)的燃料特性和NO_x排放实测数据为基础,采用统计分析方法,分析了锅炉出力、过量空气系数、燃煤挥发分〔w(挥发分)〕和燃煤含氮量〔w(N)〕对NO_x排放因子的影响,研究了NO_x排放因子的确定方法. 结果表明:中小型烟煤层燃炉基于燃料消耗量、低位发热量和燃煤w(N)的NO_x排放因子EF_C,EF_H和EF_N的平均值分别为3.87 g/kg,185.01 ng/J和0.47 kg/kg;锅炉出力对NO_x排放因子没有显著影响;NO_x排放因子随燃煤w(挥发分)增高而降低;随过量空气系数和燃煤w(N)增大,NO_x排放因子的EF_C和EF_H增高,而EF_N并不受影响.      

重庆市大气污染物的空间统计分析

利用空间统计分析方法(spatial statistics analysis),借助GIS,分析了重庆市3种主要大气污染物TSP,SO₂和NO_x质量浓度在空间上的分布特点.研究表明,在"九五"期间和2002年2个时期,重庆市大气污染物在空间上均呈不均衡分布.整体上,SO₂的空间自相关性很强,属集中分布模式;TSP的空间自相关性较弱,属于随机分布模式;NO_x处于二者之间.局部相关性分析表明,大部分区县的大气污染物之间相关性较弱.此外,利用缓冲区和内插浓度表面法分析了2个时期的污染物质量浓度随离行政中心距离变化的趋势,发现ρ(TSP)和ρ(SO₂)在各地带内均有明显削减,而ρ(NO_x)削减不显著;ρ(SO₂)和ρ(NO_x)随距行政中心距离增大下降,但ρ(TSP)随距离增大而增加.3种污染物质量浓度都在离行政中心50～60 km的地带发生明显变化,由此得出目前重庆市大气污染物空间分布的特征距离为50～60km.      

基于燃煤电厂“近零排放”的大气污染物排放限值探讨

针对神华集团典型“近零排放”燃煤机组,考察了大气污染物（烟尘、SO₂、NO_x、汞及其化合物）的排放特征,提出了更加契合绿色发展生态环保要求的燃煤电厂大气污染物排放限值,即烟尘、SO₂、NO_x和汞及其化合物排放限值分别为1、10、20和0.003 mg/m3（简称“‘1123’排放限值”）.评估了新建“近零排放”燃煤机组的长期运行排放状态,并研究了“近零排放”机组汞污染协同减排效果.结果表明,2017年1—10月新建机组烟尘、SO₂、NO_x排放质量浓度平均值分别在0.69~0.77、6.04~6.63、16.56~16.79 mg/m3之间,排放绩效可低至0.0023、0.022、0.057 g/（kW·h）,污染减排已达到国际领先水平;“1123”排放限值下烟尘、SO₂和NO_x的达标率分别超过92.06%、85.43%和77.46%,“近零排放”原则性技术路线可实现更好、更优的生态环保排放指标.燃煤机组通过“近零排放”技术改造,可提高烟气中Hg0的氧化效率和汞化合物的捕获效率,环保设施组合协同脱汞效率提升至75.3%~90.9%（平均值为82.8%±8.1%）,汞排放水平降至0.51~1.45 μg/m3〔平均质量浓度为（0.94±0.47）μg/m3〕,基本达到国际先进煤电机组的协同控制水平.研究显示,清洁煤电大气污染物新排放限值总体上比GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》中燃煤电厂大气污染物排放限值小1个数量级,可为加快推进生态文明建设、制订先进的燃煤电厂大气污染物排放新标准提供科学依据.      

珠江三角洲地区工业排放变化对SO2和NOx及其二次污染物浓度的影响

在2000年珠江三角洲工业排放清单基础上,利用2003年工业能源消耗量,结合文献和实测排放系数,建立了珠江三角洲2003年工业排放清单. 比较2个工业排放清单发现,2003年珠江三角洲SO₂,NO_x的工业总排放量比2000年分别增加60%与50%;排放增加主要在东莞、佛山、广州和珠海. 利用在线大气化学模式(WRF-Chem)分别对2个工业排放清单进行数值模拟,结果表明: ρ(SO₂),ρ(NO_x)变化趋势与污染源排放的变化有较好的对应关系,ρ(SO₂)在东莞、广州和佛山增加最多,最大增值分别为180,150和150 μg/m3;ρ(NO_x)增加最多的地区也在东莞、广州和佛山,最大增值分别为60,30 和30 μg/m3. SO₄2－与NO₃－和一次污染物的高值中心不对应且变化趋势有差异,表明二次污染物的分布不仅受排放影响,同时也受污染物输送与转化的影响.      

煤粉锅炉掺烧石油焦燃烧污染物排放特性的研究

对煤粉锅炉掺烧石油焦的污染物排放特性作了较详细的研究.煤焦粉的细度对燃烧性能影响很大,因而间接地影响NO_x,SO₂排放;煤焦掺混比以及煤、焦各自的含氮、硫量对NO_x,SO₂排放影响明显;烟气中SO2的浓度随过量空气系数α的增大而减少,过量空气系数α在1.3～1.4之间时,烟气中NO_x的浓度最高.现场调试结果与实验室试验结果基本一致.实际应用中应综合考虑煤焦粉细度、煤焦掺混比以及煤焦中含氮、硫量对其燃烧特性以及NO_x,SO₂排放的影响,以确定合适的细度及煤焦掺混比投入生产运行中.      

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

“上大压小”降低中国煤电的大气污染排放——基于供应链视角

通过构建点源精度的煤炭运输网络模型,编制高空间分辨率的煤电供应链大气污染物(氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、颗粒物(PM)和大气汞(Hg))排放清单,从供应链视角全面评估该政策在2011～2018年间对中国煤电供应链的污染减排效应.结果表明,尽管我国燃煤发电总量增长了38.6%,但煤电供应链NO_x、SO₂和Hg排放总量分别仅增加了10.4%、16.2%和6.8%,PM排放总量甚至减少了15.8%.相较于退役电厂,新建电厂NO_x、SO₂、PM和Hg的供应链排放强度分别下降了63.2%、62.1%、90.2%和67.8%.从供应链的各环节来看,燃煤发电阶段的排放强度降幅最大;开采单位煤炭产生的排放基本不变;运输单位煤炭产生的排放小幅下降.本研究还从优化厂址布局、加强矿山管理和提升末端治理技术等方面提出了减排政策建议,也为其他高污染行业的减排路径探索提供重要参考.     

夏末秋初北京市区与背景区大气污染物的对比分析

在北京市区和背景区——河北兴隆县选点,对比两地大气污染物浓度变化及污染状况.结果表明:除O₃外,北京市区主要大气污染物浓度均高于背景区,其ρ(PM_10),φ(NO_x)和φ(SO₂)的平均值分别是背景区的1.6,3.1和4.0倍,而背景区φ(O₃)平均值则是北京市区的2.2倍;与国家二级标准限值比较,夏末秋初基本上不存在SO₂和NO_x污染,大气污染物中超标最严重的是O₃,北京市区与背景区的超标天数分别是46.9%和65.5%,其次是PM₁₀,北京市区超标天数达到25%,背景区则全部达标;北京市区与背景区的大气污染物日变化特征明显不同,其中北京市区的日变化主要受人为活动影响,表现出典型的城市特征,而背景区日变化受人为活动影响小.      

辽宁省港口邻近区域海运废气排放测算

为准确测算沿海地区船舶废气排放量,基于试验数据确定了NO_x、CO、HC和CO₂排放因子;结合文献资料和海事局进出港船舶签证数据,采用基于船舶活动过程的方法测算了2014年辽宁省港口邻近区域〔距港口减速区外边界25 n mile(1 n mile=1 852 m)以外的边界线与港口陆地岸线所围成的区域〕海运废气排放清单. 结果表明:2014年辽宁省港口邻近区域海运NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM(颗粒物)的排放量分别为11 827.1、971.4、399.6、1 097 426.5、11 654.1和959.2 t;散货船、集装箱船和油船3种主要类型船舶的NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM的分担率之和分别为74.7%、77.8%、70.8%、68.0%、70.9%和70.6%;主机NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM的分担率最大,分别为63.7%、63.0%、46.0%、40.4%、46.4%和45.3%;停泊工况下的NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM排放量分别为3 318.3、281.7、168.3、520 194.9、4 894.0和411.5 t. 船舶降速运行、减少停港时间、燃用低硫油和向船舶供应岸电等措施能降低港口邻近区域海运废气排放. 基础数据缺乏或数据代表性不足给废气排放清单带来了一定的不确定性.      

京津冀大气污染传输通道城市燃煤大气污染减排潜力

以京津冀大气污染传输通道城市为研究对象,建立了燃煤电厂、燃煤锅炉、农村散煤三大污染源主要大气污染物排放计算方法,以2015年为基准年,梳理现有燃煤污染减排政策措施,对2017年“2+26”城市燃煤污染源SO₂、NOx、PM、PM₁₀、PM_2.5的减排潜力进行了分析.结果表明：实施燃煤电厂超低排放改造、燃煤锅炉淘汰或改造、散煤改电（气）等措施后,“2+26”城市2017年燃煤SO₂、NOx、PM、PM₁₀、PM_2.5排放量分别达到87×10⁴t、56×10⁴t、64×10⁴t、45×10⁴t、32×10⁴t,预计比2015年分别减少44%、48%、33%、32%、30%.燃煤电厂、燃煤锅炉、农村散煤替代各项污染物减排比例分别在55%~70%、31%~38%、18%~21%,未来农村散煤治理的减排潜力还较大.从各城市情况来看,多数城市燃煤SO₂、NO_x减排主要来自燃煤电厂超低排放改造;保定、廊坊等城市燃煤颗粒物减排量较大,得益于散煤治理工作的大力推进.     

京津冀及周边地区水泥工业大气污染控制分析

以京津冀及周边地区水泥工业为研究对象,基于产排污系数法,建立了水泥工业主要大气污染物排放计算方法,对2016年该地区水泥工业主要大气污染物排放控制水平进行了分析.结果表明：京津冀及周边地区2016年水泥工业SO₂、NO_x、PM（有组织）排放量分别达到3.2×10⁴t、23.9×10⁴t、9.7×10⁴t,较2015年分别减少24.1%、18.2%、27.2%,各项污染物大幅下降.水泥工业PM无组织排放量占PM总排放量的45.4%,仍需要采取集中收集的方式加强治理.山东、河南是水泥工业SO₂、NO_x、PM、PM₁₀、PM_2.5重点排放来源,应通过化解过剩产能降低污染排放.从各工艺来看,新型干法工艺应考虑采用高效脱氮脱硫技术、协同处置技术、高效大型袋式除尘技术等新技术,进一步降低各项污染物的排放量;粉磨站也需进一步提高污染治理水平.     

燃煤控制对北京市空气质量的改善分析

根据清洁空气行动计划,北京市将继续调整能源结构,新建天然气热电中心替代燃煤发电,并且进行工业锅炉煤改气、居民供暖煤改电、远郊区炊事用气改造等措施,以减少煤炭的使用量. 采用自下而上的排放因子法,估算减少燃煤所产生大气污染物(TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x及VOC)的减排量,并利用ADMS-Urban模型模拟其对环境空气质量的改善. 结果表明:①2015年北京市煤炭控制在1500×104t以内,测算的煤炭减量为863.38×104t,TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC的减排量分别为2580.17、2032.94、1183.53、6265.30、7220.90和1058.44t. ②各污染物减排空间分布基本一致,主要集中在城市功能拓展区,包括石景山、朝阳区、海淀区和丰台区等,上述区域对TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC削减贡献分别达到78.3%、81.5%、82.7%、85.2%、83.0%和49.9%. ③ADMS-Urban模型模拟结果表明,减少燃煤可使环境空气中ρ(TSP)、ρ(PM₁₀)、ρ(一次PM_2.5)、ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(VOC)分别降低0.55~12.74、0.44~10.78、0.27~6.77、0.78~17.31、1.67~43.48和0.17~12.07μg/m3.      

我国中小型燃煤锅炉SO2排放特征与控制对策

 基于87台中小型燃烟煤层燃炉(£70MW)的燃料特性分析数据和SO2排放实测数据,研究了锅炉出力、过量空气系数、燃煤硫含量对燃烧过程中SO2初始排放浓度的影响,分析了燃煤锅炉SO2排放现状,讨论了我国中小型燃煤锅炉SO2排放管理控制的潜力和可行性.结果表明,在锅炉运行负荷³80%的条件下,SO2初始排放浓度与燃煤硫含量之间具有显著的线性相关性,与锅炉出力和过量空气系数无关;分别有94%和87%的实测锅炉可以满足国家现行排放标准规定的第I和第II时段SO2最高允许排放浓度.     

河谷城市大气环境容量的研究

科学核算大气环境容量,对于合理确定污染物总量控制指标,进而实施大气污染管控措施、治理区域大气污染问题有重要意义.以河谷城市兰州市中心城区为研究区域,利用WRF模式模拟了研究区域的边界层高度及混合层平均风速,并根据地形条件,从污染气象角度给出了扩散单元面积,利用A值法（A为地理区域性总量控制系数）计算兰州市中心城区SO₂、NO_x及VOCs的大气环境容量;同时,将兰州市中心城区2016年SO₂和NO_x的排放总量与SO₂和NO_x的环境容量进行对比,结合区域环境质量监测资料说明大气环境容量设置的合理性.结果表明:①兰州市中心城区的A值具有季节性变化特征,其在春、夏两季较大,在秋、冬两季较小,春、夏两季A值较大的主要原因是边界层高度及边界层内的平均风速较大,而冬季则相反.②兰州市中心城区SO₂、NO_x和VOCs的大气环境容量分别为4.05×104、1.81×104和5.44×104 t/a.③2016年SO₂的实际年排放量（1.62×104 t）未超过大气环境容量限值（4.05×104 t）,尚有余量（2.43×104 t）,这与兰州市2016年4个环境空气质量监测点ρ（SO₂）年均值均达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的现状一致;NO_x的实际年排放量（3.16×104 t）已超过大气环境容量限值（1.81×104 t）,无环境容量（-1.35×104 t）,这与兰州市2016年4个环境空气质量监测点ρ（NO_x）年均值均超过GB 3095-2012二级标准值的现状一致.研究显示,采用A值法计算的兰州市大气环境容量符合区域污染扩散特征.      

山西省某市焦化行业大气污染物排放特征

采用实测法与排放因子/排污系数法相结合,建立了山西省某市2018年焦化行业分工序大气污染物精细化排放清单. 通过实测法计算焦炉和地面除尘站有组织大气污染物本地化排放因子/排污系数,并考察了其与炉型、产能和炭化室高度的相关性. 结果表明:①2018年山西省某市焦化行业SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀排放量分别为2 779.7、9 092.5、3 357.2和5 687.6 t;炭化室高度为4.3 m的捣固机焦炉企业产能与污染排放量均最大. ②实测机焦炉SO₂、NO_x、颗粒物平均排放因子/排污系数分别为0.069 5、0.624 4、0.024 7 kg/t,地面除尘站颗粒物平均排放因子/排污系数为0.016 8 kg/t,热回收焦炉SO₂、NO_x、颗粒物平均排放因子/排污系数分别为0.186 6、0.642 4、0.045 6 kg/t. ③实测焦炉SO₂、颗粒物排放因子/排污系数均与炭化室高度呈显著负相关. 研究表明,2018年山西省某市焦化行业产能结构相对落后,因原料、炉型和控制技术等差异,相同产能的不同企业间大气污染物排放量差异较大;机焦炉颗粒物、NO_x以及热回收焦炉NO_x的排放均高于全国平均水平,而其SO₂排放偏低.      

中国水路运输业能源消耗与废气排放测算

采用基于运输周转量的自下而上方法建立了中国水路运输业能源消耗和废气排放测算模型.根据GDP增长预测得到未来一段时间内中国内河、沿海和远洋货运周转量,结合IMO(International Maritime Organization)温室气体研究采用的废气排放因子,测算得到2001~2030年中国水路运输业的能源消耗和废气排放.研究结果表明:2001年,中国水路运输业燃油消耗量及NO_x、CO、NMVOC(非甲烷挥发性有机物)、CO₂、SO₂和PM排放量分别为790.9,63.6,5.9,1.9,2483.2,37.2,4.6万t,到2030年,将分别为5951.8,405.1,16.5,18.3,18743.2,15.5,6.1万t;2001~2030年,中国水路运输业燃油消耗及CO₂和NO_x排放呈逐年增长趋势,年均增长率分别为7.2%、7.2%和6.6%;受国际公约的限制,与硫含量密切相关的SO₂和PM排放量自2020年之后显著下降;2001年,中国水路运输业CO₂排放量占世界航运排放量的比重在3.2%左右,此后呈逐渐上升趋势,到2020和2030年,将分别增长至11.5%和15.3%.     

我国水泥工业大气污染物排放量估算

水泥工业是粉尘,SO₂和NO_x等多种大气污染物的重要排放源.根据各地水泥工业的工艺现状、活动水平、除尘器的除尘效率和污染物排放因子,估算了1995—2005年我国水泥工业生产过程中排放的粉尘,PM₁₀,PM_2.5,SO₂,NO_x,氟化物和CO等的排放量,并给出了2005年分省区、分工艺的排放清单.结果表明,污染物排放量与水泥活动水平呈正相关.1995年以来,随着水泥产量增加,污染物排放量增长迅速,2005年我国水泥工业排放排放粉尘520.69×104 t,PM₁₀437.24×104 t,PM_2.5301.06×104 t,SO₂ 86.09×104 t,NO_x286.67×104 t,氟化物57.72×104t,CO1 987.97×104 t;山东、浙江、江苏、河北和广东等水泥生产大省污染物排放量较大,污染物排放总量占全国总排放量的46.6%,新型干法的推广应用有助于大气污染物的减排.      

华北地区典型机场清单建立及空气质量影响

基于利用AMDAR数据确定大气混合层高度进而对飞机不同工作状态下的时间进行修正的计算方法，核算了2017年华北地区6座典型机场大气污染物排放量.结果显示，6座机场NO_x、CO、VOC、SO₂与PM_2.5的排放总量分别为21504.2，7074.8，1424.0，1283.6和323.2t.飞机源NO_x、CO、VOC与SO₂的排放量远高于机场内其他污染源，而对PM_2.5的排放贡献相差较小.HC与CO的排放主要集中在滑行阶段，占比分别为90.6%与90.2%，而NO_x、SO₂与PM_2.5的排放主要集中在爬升阶段，排放占比分别为58.9%、38.7%和43.5%.6座机场1月份污染物排放量较低，在8月份达到峰值.基于本研究建立的天津滨海国际机场大气污染物排放清单，利用WRF-CAMQ模型研究机场排放对周边区域PM_2.5浓度的影响.结果表明机场区域小时最大贡献浓度为3.24μg/m³；距离机场5km处的年均贡献浓度与小时最大贡献浓度分别为0.08和2.84μg/m³.