常州春季PM2.5中WSOC和WSON的污染特征与来源解析

为了解常州春季大气气溶胶中水溶性有机碳(WSOC)和有机氮(WSON)的特点和来源,在常州市城郊于2017年春季的3月1日~5月30日采集了84个细颗粒物(PM_(2.5))样品.分析了其中的水溶性组分包括水溶性有机碳、水溶性总氮(WSTN)、水溶性离子以及碳质组分(有机碳/元素碳,OC/EC)的浓度,探讨了WSOC和WSON的浓度水平及其来源.结果表明,采样期间,PM_(2.5)、WSOC和WSON日平均浓度分别为101.97、7.63和1.50μg·m~(-3).其中,WSON占WSTN的12.9%,水溶性无机氮主要以NH+4、NO-3两种形式存在,两者占WSTN的86.15%.WSOC与WSON弱相关(r=0.58),说明WSOC和WSON来源并不完全一致.WSOC与SOC、K+、二次离子(SO2-4、NH+4和NO-3)相关,说明WSOC主要来自生物质燃烧和二次转化;WSON与二次离子相关性强,说明主要来自二次转化.风速是影响WSOC和WSON浓度水平的主要因素,WSON与大气压正相关且与温度负相关.主成分分析结果表明,PM_(2.5)主要来自二次形成、扬尘和燃煤、生物质燃烧、海洋等4个来源.后向轨迹分析表明,长距离传输方向气团中PM_(2.5)和WSOC、WSON总浓度高于短距离传输,但不同传输路径中WSON/WSTN占比无明显差异.     

西安冬季非灰霾天与灰霾天PM2.5中水溶性有机氮污染特征比较

2012年12月4~13日在西安市运用大流量大气采样器进行每小时1次PM2.5样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性总氮(WSTN)、水溶性有机氮(WSON)以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、时间变化特征和来源.结果表明,采样期间西安PM2.5中WSON小时平均浓度为(12±9.4)μg·m-3,最高达31μg·m-3,平均占水溶性总氮(WSTN)的47%±9.8%,而无机氮NH+4-N和NO-3-N则平均分别占WSTN的29%±8.5%和23%±8.1%.WSON∶WSOC(N∶C)质量比值范围为0.04~0.65,平均为0.31±0.13.在非灰霾天(能见度>10 km)、轻霾天(5 km<能见度<10 km)和重霾天(能见度<5 km),WSON分别为(1.6±0.9)、(6.5±3.9)和(23±4.7)μg·m-3.WSOC/OC质量比值在整个观测期间无明显变化,但是WSON/WSOC(N∶C)质量比值从非灰霾天、轻霾天到重霾天呈逐步增大趋势,其均值分别为0.2±0.1、0.3±0.1和0.4±0.1,与颗粒物碱度减弱酸度增强相一致.此外,整个采样期间WSON与NH+4、SO2-4和NO-3呈强线性相关(R2>0.80),阴阳离子当量平衡进一步显示:WSON与颗粒物中和度呈负相关(R2=0.53).研究结果表明,大气中有机胺等气态水溶性含氮有机物可通过酸碱中和与颗粒相酸性物质反应,由气相转移到颗粒相,并且重霾天低温、高湿和静风的气象条件有利于这种酸碱中和导致的气固相转化,促使更多的WSON生成.     

华北农村大气PM_(2.5)中水溶性物质化学组成、吸湿性能及光学特征

2013年6月10—25日在河北保定市固城镇运用大流量采样器进行每3小时1次PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性有机氮(WSON)、水溶性总氮(WSTN)、吸湿增长因子、吸光度以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、吸湿性能与吸光性的变化特征。结果表明:采样期间固城镇PM_(2.5)中WSON平均浓度为5.0±4.0μg?m~(-3),最高浓度达15μg?m~(-3);污染期WSON为6.9±3.9μg?m~(-3),是清洁期的四倍。整个采样期间WSON与、和呈强线性相关(R~20.89),污染天阳阴离子当量比值F=1.01,清洁天F=1.45,表明污染期颗粒物酸性增强有利于气态有机胺等WSON通过酸碱中和转移到颗粒相。不同相对湿度下水溶性组分的吸湿增长因子(Gf)测量结果显示:[WSOC+WSON]/离子的比值越大,吸湿增长因子越小,表明与无机离子相比,水溶性有机物吸湿性能较低。固城夏季大气PM_(2.5)中WSOC在365 nm波长下质量吸收效率(MAE)均值为0.52 m~2?g~(-1),表明WSOC对PM_(2.5)整体消光效应具有重要贡献。     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中水溶性有机碳的研究

为研究南京北郊大气PM_(2.5)中水溶性有机碳(WSOC)的浓度及来源特点,在冬、夏季分别采集PM_(2.5)样品,还同步收集臭氧(O_3)浓度与相对湿度(RH)数据,分析了PM_(2.5)、有机碳(OC)、水溶性有机碳(WSOC)浓度特征,并对WSOC冬、夏季来源及其二次来源差异进行了探讨.结果显示,南京北郊冬季大气污染水平明显高于夏季且来源更复杂,与冬季静稳的天气条件及化石燃料和生物质燃烧排放较严重有关.冬季PM_(2.5)平均值为(136.7±42.4)μg·m~(-3),OC、WSOC浓度分别为(13.4±4.4)、(8.5±3.1)μg·m~(-3);夏季PM_(2.5)、OC、WSOC平均浓度分别为(61.5±14.6)、(6.7±2.1)、(4.6±1.7)μg·m~(-3).冬、夏季WSOC/OC值分别为67%±20%、69%±13%,且二次有机碳(SOC)与WSOC显著正相关,说明二次来源对WSOC有显著影响.冬季WSOC与O_3的负相关性不显著,与RH显著正相关;而夏季WSOC与O_3、RH的相关性正好与冬季相反,说明冬、夏季二次WSOC形成途径存在差异.冬季二次WSOC可能主要来自液相氧化,夏季可能主要来自光化学氧化.通过主成分因子分析法进一步确定南京北郊冬、夏季WSOC分别主要来源于二次来源和生物质燃烧、汽车尾气和扬尘.     

成都市中心城区春季大气颗粒物PM_(2.5)的污染特征研究

于2012年5月11日至5月15日同时对成都中心城区及其大气环境监测对照点都江堰灵岩寺大气PM2.5进行采集,并分析其中的化学组分。研究结果表明:成都市中心城区PM2.5的总体质量浓度大于灵岩寺,且各化学组分的质量浓度也均大于灵岩寺。两站点PM2.5中OC/EC均大于2,有2次有机碳的存在;中心城区WSOC和TN日均浓度大于灵岩寺,同时发现中心城区TN日变化趋势与灵岩寺一致,WSOC变化不明显;水溶性二次离子(SO2-4、NO-3和NH+4)浓度相对较高,中心城区SO2-4/NO-3值比灵岩寺小,说明成都市机动车尾气是主要排放源。     

广州城区PM_(2.5)中水溶性有机碳浓度特征及其来源

水溶性有机碳(WSOC)是碳气溶胶的重要组成部分,具有显著的环境与气候效应。该研究在广州城区采集了冬季和夏季PM_(2.5)日样品,分析了其中的水溶性有机碳、水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)等化学成分,同步收集了臭氧(O_3)的浓度资料,并利用因子分析模型(FA)探讨了广州城区大气PM_(2.5)中WSOC的主要来源。结果表明,冬季和夏季WSOC的平均浓度分别为(9.2±6.2)μg/m~3和(5.2±3.1)μg/m~3,浓度处于较高水平。冬夏两季WSOC与基于EC示踪方法估算的二次有机碳(SOC)均有着显著的相关关系,且夏季WSOC与O_3亦呈现出显著的正相关关系,表明了广州城区观测的WSOC在夏季能较好地示踪SOC的污染程度。因子分析结果则进一步揭示了广州城区WSOC主要来源于SOC的生成和生物质燃烧,而其它污染源对其贡献较小。     

武汉市大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源

于2016年8月—2017年4月采集了武汉市PM2.5样品,使用离子色谱法分析了PM2.5中的水溶性离子(F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+),并研究其污染特征及来源.结果表明,武汉市PM2.5质量浓度变化范围为24.8～215.7μg·m-3,均值为(81.3±38.1)μg·m-3.9种水溶性离子的年均质量浓度占PM2.5质量浓度的29.3%,其中,SO2-4、NO-3、NH+4(三者合称SNA)为主要的水溶性离子,SNA占PM2.5质量浓度的23.3%～32.0%.硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)年均值分别为0.4、0.1,说明武汉市大气存在较强的SO2向SO2-4、NO2向NO-3转化的二次过程.观测期间,武汉市的细颗粒物整体呈弱碱性.Ca2+与Mg2+,以及NH+4与NO-3、SO2-4等均有显著相关性,NH+4、NO-3、SO2-4主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.武汉市全年NO-3/SO2-4比值为0.9,表明固定源贡献相对较大.主成分分析结果表明,武汉市大气PM2.5中水溶性离子主要来自于燃煤及机动车排放、工业生产、扬尘等.     

南京霾天气及PM_(2.5)化学污染特征分析

为了研究大气细粒子PM2.5在霾天气下的化学污染特性,2012年4月1日-27日在南京信息工程大学1号新实验楼楼顶,在霾天对大气细粒子PM2.5进行了采样,利用离子色谱法、TOC法等测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子及水溶性有机碳组分浓度。结果表明:霾越重PM2.5质量浓度越高,霾天的PM2.5与地面温度、风速呈一定的负相关,与相对湿度呈正相关。SO42-、NO3-、NH4+、Ca2+、Na+、Cl-以及水溶性总有机碳是PM2.5的主要组成部分,其质量浓度随霾的加重而增加,其中NH4+、SO42-、NO3-及TOC质量浓度的增加幅度更明显,表明气态污染物的二次转化对采样点灰霾污染也有突出贡献。     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

生物质燃烧排放PM2.5中无机离子及有机组分的分布特征

为探讨生物质在明火和阴燃两种不同条件下PM_(2.5)及主要成分的排放差异,选取了7种具有代表性的生物质样品(小麦、水稻、马尾松叶、马尾松枝、杂草、玉米、棉花)进行了燃烧实验,并对PM_(2.5)样品中的7种主要水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))及有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、有机酸和左旋葡聚糖(LG)等有机成分进行了分析.结果表明,明火和阴燃条件下PM_(2.5)的排放因子分别为2.82~7.74 mg·g~(-1)和3.24~22.56 mg·g~(-1),阴燃时的排放因子偏高,不同燃料类型也存在一定差异.燃烧排放PM_(2.5)中水溶性离子以Cl~-为最高,占总离子的比例为72%~94%,且与NH_4~+存在显著正相关关系,水溶性离子整体表现为明火条件下的浓度显著高于阴燃条件下的浓度.受阴燃条件下氧气不足的影响,PM_(2.5)中有机组分的浓度表现为阴燃高于明火,进而导致阴燃时PM_(2.5)的排放因子增加.水稻秸秆燃烧烟尘中3种来源特征比值(LG/PM_(2.5)、LG/OC和LG/WSOC)仅为小麦和玉米秸秆燃烧排放相应比值均值的0.34、0.24和0.27倍,表明在不同农作物的收获季节采用上述特征比值进行生物质燃烧来源估算时,应区别对待.     

长沙市秋冬季PM2.5及水溶性有机碳污染特征研究

该研究于2017年9月-2018年2月连续采集长沙市大气PM2.5样品,分析了PM2.5样品中水溶性有机碳(WSOC)的浓度变化及其与大气污染物的相关性,对比分析了清洁天和污染天WSOC浓度特征,并基于后向轨迹分析(HYSPLIT)和潜在源贡献因子分析(PSCF)方法探讨了秋冬季WSOC的传输路径及潜在来源贡献。结果表明,秋、冬季WSOC平均浓度分别为6.22、7.00μg/m3,WSOC与相对湿度和风速均呈显著负相关,与温度相关性不明显。WSOC与PM2.5具有显著的相关性(R=0.800),秋季WSOC与CO、O3、NO2、SO2的相关性比冬季更加显著。污染天风速小、相对湿度低,WSOC污染浓度明显高于清洁天。HYSPLIT和PSCF分析结果表明,除本地排放外,WSOC还受来自偏北及偏东方向区域污染源传输的影响。     

南京北郊冬季霾天PM2.5水溶性离子的污染特征与消光作用研究

为了探讨霾天下大气细颗粒物(PM2.5)中水溶性离子的污染特征及其对大气消光的影响,在2013年1月25日至2月3日于南京北郊进行了PM2.5连续在线监测.利用颗粒物-液体转换采集系统(PILS)连续采集水溶性样品,与离子色谱联用分析了其中SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+的含量;同时采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)测量细粒子的粒径谱分布;采用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)实时在线测量细粒子的散射和吸收消光系数;并实时监测痕量气体浓度.结果表明,观测期间霾与非霾天PM2.5中水溶性离子的总质量浓度分别为70.3μg·m-3和22.9μg·m-3;二次吸湿性组分SO2-4、NO-3和NH+4为主要的污染离子.霾天有利于SO2和NOx向SO2-4和NO-3的转化,尤其是NOx的氧化.运用多元线性回归统计方法,建立了PM2.5干消光系数与气溶胶化学成分之间的经验公式,发现NH4NO3对南京冬季消光的贡献最大,其次为(NH4)2SO4、有机碳(OC)和元素碳(EC).两次重污染事件中,污染前体物的一次排放和二次转化的增加分别是造成离子浓度升高的主要原因.     

成都冬季PM_(2.5)化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM2.5进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度。观测期间,PM2.5的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m-3;总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m-3,其中SO42-、NO3-和NH4+是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m-3,一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m-3和6.1μg·m-3,分别占PM2.5质量浓度的26.8%和4.8%。昼夜污染对比显示,PM2.5白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m-3和(133.8±64.0)μg·m-3,夜间污染更为严重。SO42-、NO3-和NH4+白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响。通过对近年来成都冬季PM2.5化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO42-浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m-3降低到2017年的13.6μg·m-3;而NO3-浓度变化不大,维持在20μg·m-3左右。PM2.5中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM2.5由于NH4+的相对过盛而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异。对成都冬季NO3-/SO42-的比值进行计算,NO3-/SO42-平均值为1.57,表明移动源对PM2.5污染影响更大。OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性。SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m-3和11.9μg·m-3,占到OC的28.1%和31.8%。K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响。主成份分析表明,成都冬季PM2.5主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%。     

宁波市冬季PM_(2.5)污染特征与来源解析

为了了解宁波市大气中PM2.5污染特征及来源,于2012年冬季在宁波5个环境受体点采集PM2.5样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子、金属元素和碳等组分的含量,并使用PMF模型对宁波市PM2.5来源进行了解析。结果表明:宁波冬季PM2.5浓度较高,5个点位PM2.5中主要化学组分均为有机物、SO42-、NO3-、NH4+和元素碳,约占PM2.5总质量浓度78.2%~92.4%。对宁波市PM2.5有重要贡献的源类分别为钢铁冶炼源、混合扬尘源、生物质燃烧源、二次硝酸盐、高氯源、机动车排放源、重油燃烧源和二次硫酸盐,其分担率分别为5.6%、3.3%、3.2%、28.8%、6.8%、22.2%、0.7%和29.4%。     

天津2009年3月气溶胶化学组成及其消光特性研究

2009年3月,采集天津城区PM10和PM2.5样品,分析其中的水溶性无机离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),并估算其二次有机碳(SOC)浓度及消光系数.结果表明,天津城区PM10和PM2.5污染严重,水溶性无机离子和含碳物质在PM10中的比例为24.8%和10.0%,在PM2.5中的比例为26.6%和13.9%;SO42-、NO3-和Ca2+是主要的无机离子,霾日天气有利于SO2和NO2向硫酸盐和硝酸盐的二次转化;通过OC/EC最小比值法估算SOC的浓度,表明SOC与OC的比值分别为38%(PM10)和24%(PM2.5),霾日天气有利于SOC生成;二次离子(SO42-,NO3-和NH4+)、粗粒子、OC和EC是大气消光的主要贡献者,其消光贡献比例分别为33.1%, 22.6%,22.0%和15.6% 采用化学组分和相对湿度可以较好的拟合大气消光系数及大气能见度.     

北京市PM2.5水溶性有机物污染特征

用离子色谱技术对北京市2001~2002年大气PM2.5中7种水溶性有机物(WSOC)(甲酸、乙酸、甲磺酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、戊二酸)及12种无机离子(F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO32-、SO42-、PO43-、Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 )的污染水平进行了同步测定.结果表明,SO42-、NO3-及NH4 为PM2.5中主要的水溶性物种,分别占PM2.5质量的10.6%、7.4%和5.7%;7种WSOC的浓度为0.011~0.118靏/m3,占PM2.5质量浓度的0.01%~0.1%,其中浓度最高的为乙二酸,其次为乙酸、丙二酸、丁二酸等;对PM2.5各化学组分浓度的季节变化特征的分析表明,PM2.5及OC的高浓度污染均出现在冬季采暖期,而WSOC则出现在夏季;对乙二酸与其他各组分进行相关性分析表明,乙二酸与SO42-、K 、NH4 、NO3-有较强的线性相关性(r=0.83,0.57,0.49,0.33),而与Cl-、Na 、Mg2 、Ca2 、EC、OC相关性较差(r=0.24, 0.22,0.12,0.05,0.13,0.10).由乙二酸季节变化特征及与其他物种相关性等特征初步推断,北京市PM2.5二元羧酸的主要来源为光化学反应而形成的二次污染物,而非来源于机动车、海盐或土壤的一次排放.     

济南市夏、冬季PM2.5中化学组分的季节变化特征及来源解析

为探究济南市大气气溶胶中化学组分的季节变化特征,于2015年夏季、冬季分别连续进行1个月的PM_(2.5)样品采集,并分析无机离子、碳质组分与水溶性二次有机碳(WSOC)的组成、浓度水平及来源.结果表明,济南市冬季PM_(2.5)的质量浓度[(158.3±95.3)μg·m~(-3)]约为夏季[(75.3±25.9)μg·m~(-3)]的2倍,在我国其浓度处于中上等水平.无机离子的总浓度呈夏低冬高的季节变化特征,其中SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+是浓度最高的3种离子,且这3种离子的相关性均较好,NH_4~+在夏季和冬季均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在.大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化,其中硫氧化率(SOR)呈夏高冬低的变化特征,而氮氧化率(NOR)呈相反的季节变化特征.通过分析PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡可知,PM_(2.5)呈弱碱性.基于热力学模型ISORROPIA-Ⅱ,结果表明冬季PM_(2.5)的酸性比夏季强.OC与EC浓度均呈夏低冬高的变化特征,由OC/EC的比值、WSOC/OC的比值和估算的二次有机碳(SOC)的浓度可知,夏季二次污染的程度比冬季更为严重.主成分分析(PCA)结果表明,济南市夏季无机离子主要来自二次氧化及生物质燃烧,而冬季无机离子主要来自煤炭燃烧及其产生的前体物经光化学氧化形成的二次污染物.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.