低温CO催化氧化催化剂研究进展

对低(常)温下一氧化碳(CO)催化氧化进行了综述与讨论,介绍了各种催化体系催化反应的机理,着重分析了制备方法(共沉淀法、沉积沉淀法和溶剂化金属原子浸渍法等)、制备条件(前驱物、pH值、焙烧温度和焙烧时间等)、载体种类(金属氧化物、复合氧化物和沸石等)及助剂(Ce、Sm和La等)对催化剂在CO低(常)温催化氧化反应中的活性及稳定性的影响,并指出了今后的研究方向.     

CuO／y-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化，采用浸渍法制备CuO／y-Al2O3催化剂，利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响，以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明，焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能，催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂，并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

CuO/γ-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化，采用浸渍法制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂，利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响，以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明，焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能，催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

CuO/γ-Al_2O_3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能.研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性.     

用于CWPO处理渗滤液的Cu/AC催化剂的制备及性能

采用浸渍法制备Cu负载型活性炭催化剂,运用该催化剂催化湿式氧化(CWPO)处理转运站垃圾渗滤液,以出水COD去除率为指标检测催化剂活性和稳定性。实验考察焙烧温度、焙烧时间、浸渍浓度3个因素对催化活性的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:当焙烧温度为400℃,焙烧时间2 h,浸渍浓度0.4 mol·L~(-1)时,催化效率最高,渗滤液COD去除率为89.9%。紫外光谱和三维荧光光谱的结果表明,用所制备的Cu负载型活性炭催化湿式氧化垃圾渗滤液,可以较好地除去垃圾渗滤液中的难降解有机物。催化剂的重复利用实验表明该催化剂稳定性良好。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO2为载体,Au为活性组分,采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法制备CO氧化的催化剂,同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO2和Au-Pt/SnO2.用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价,运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征.在本实验条件下,载体二氧化锡焙烧温度为500℃,催化剂成型温度为350℃,金负载量为3%(wt.)时,用沉积.沉淀法制备的Au/SnO2活性最好,在18℃,空速为24 000 h-1条件下就能将CO(浓度为4%)完全氧化为CO2;添加铂和钯可提高Au/SnO2对CO的催化活性.     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

双氧水催化氧化中Cu/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性研究

针对废水湿式双氧水催化氧化,采用浸渍法制备Cu催化剂,研究非均相Cu催化剂在常温常压湿式双氧水催化氧化中的稳定性与失活问题。研究表明,催化剂制备条件及催化氧化反应条件对催化剂中Cu2＋溶出均有影响。研究同时表明,催化剂失活与活性组分流失和活性组分被有机中间产物覆盖有关,高温焙烧可对催化剂再生。     

双氧水催化氧化中Cu/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性研究

针对废水湿式双氧水催化氧化,采用浸渍法制备Cu催化剂,研究非均相Cu催化剂在常温常压湿式双氧水催化氧化中的稳定性与失活问题。研究表明,催化剂制备条件及催化氧化反应条件对催化剂中Cu2＋溶出均有影响。研究同时表明,催化剂失活与活性组分流失和活性组分被有机中间产物覆盖有关,高温焙烧可对催化剂再生。     

氧化还原共沉淀法制备的二元锰氧化物催化剂催化氧化苯的效果

通过氧化还原共沉淀法和共沉淀法制备了锰铈复合氧化物催化剂,用于苯的催化氧化,并结合一系列表征手段研究了催化剂的构效关系。结果表明,相对于共沉淀法,通过氧化还原共沉淀法制备的锰铈复合氧化物催化剂具有较大的孔径和比表面积,较好的低温还原性,拥有更好的苯催化氧化性能。之后采用氧化还原共沉淀法制备了不同金属元素(Co、Cu和Sn)掺杂改性的锰氧化物催化剂,并对苯进行催化氧化评价,发现不同元素(Co、Cu、Ce和Sn)掺杂均能提高锰氧化物催化剂的催化氧化活性,其中Ce、Sn掺杂之后得到的催化剂的催化氧化性能最佳,而对于不同催化体系,催化剂的氧化还原性与催化活性能之间没有必然联系。     

紫外催化氧化强化处理酚氨回收废水

采用等体积浸渍法制备了非均相催化剂LaFe_(0.9)Mn_(0.1)O_3/TiO_2用于紫外催化氧化处理煤气化酚氨回收生化出水,通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征来研究催化剂的结构特性。考察了pH、双氧水投加量、催化剂焙烧温度、催化剂投加量和反应时间对氧化效果的影响,最后探究污泥炭对反应的强化作用。结果表明所制备的催化剂具有标准的钙钛矿晶型,当处于pH=3、双氧水投加量0.20%(体积分数)、催化剂焙烧温度700℃、催化剂投加量3.0g/L、反应时间60 min、污泥炭投加量1.0g/L、紫外辐照强度30 W条件下,COD去除率达到78.9%、总有机碳(TOC)去除率达到73.1%,废水中大量有机污染物被降解,毒性大大降低。污泥炭的投加对紫外催化氧化具有强化作用,而过量投加会抑制催化剂活性。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO₂为载体，Au为活性组分，采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备CO氧化的催化剂，同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO₂和Au-Pt/SnO₂。用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价，运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征。在本实验条件下，载体二氧化锡焙烧温度为500 ℃，催化剂成型温度为350 ℃，金负载量为3%(wt.)时，用沉积-沉淀法制备的Au/SnO₂活性最好，在18 ℃，空速为24 000 h-1条件下就能将CO（浓度为4%）完全氧化为CO₂；添加铂和钯可提高Au/SnO₂对CO的催化活性。     

铜/海泡石催化氧化CO和催化还原NOx性能的研究

采用浸渍法制备铜/海泡石催化剂,考察其催化氧化CO和催化还原NOx性能以及预处理条件和掺加稀土元素对其性能的影响,并用XRD、BET技术对其进行表征.盐酸和硝酸改性的海泡石载体都能使铜/海泡石在190℃左右将CO完全转化;稀土元素的添加对铜/海泡石催化氧化CO的活性没有显著影响;铜/海泡石对NOx有一定的催化还原性能,添加稀土后对其催化还原活性有明显促进作用.     

非均相催化臭氧氧化法深度处理染料废水

分别采用单独臭氧氧化法和非均相催化臭氧氧化法处理染料废水,研究了催化剂种类、焙烧温度和投加量对处理效果的影响,探索最适宜的工艺参数。结果表明:控制臭氧发生量为10g/h,接触时间30min时,分别加入一定量的MnO/沸石、CuO/沸石和Fe_2O_3/沸石,对染料废水的臭氧氧化反应均有催化作用,处理效果优于单独臭氧氧化法。以沸石作为载体,采用浸渍法制备催化剂,在600℃下焙烧10h、催化剂投加量为3.0g时,MnO/沸石催化臭氧氧化处理染料废水的效果最好,COD、苯胺和色度的去除率在30min时分别为76.56%、95.93%和96.87%。     

Mn的氧化价态对Mn/γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al₂O₃为载体制备Mn/γ-Al₂O₃和Mn-Ce/γ-Al₂O₃催化剂，并分别在N₂气氛和O₂气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn/γ-Al₂O₃催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20%。O₂气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O₂气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的研究

以非贵金属Cu、Fe、Mn和Ce为主要活性成分和TiO2、-γA l2O3为载体,制备了10种用于催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的催化剂。考察了载体、焙烧温度、成分配比对催化剂催化活性与稳定性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化湿式氧化过程的影响规律。结果表明:(1)Fe-Mn/-γA l2O3(3∶1∶1)催化剂是催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂;(2)适宜的氧气供应量为理论需氧量的3.4~4.6倍,催化剂的投加量以10 g/L为佳;在300℃下反应30 m in或在280℃下反应60 m in,处理水可达到污水综合排放标准GB9878-1996的三级标准。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂，考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响，并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明，350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构，比表面积大，对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1，NO进口浓度500mg／m^3，含氧量10％的条件下，反应温度300℃时NO转化率可达79．5％，250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能，H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

催化湿式氧化吡虫啉农药废水催化剂的研究

通过共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的Cu/Mn复合氧化物催化剂,研究了沉淀剂种类、沉淀温度、焙烧温度和活性组分配比等因素等对Cu/Mn复合氧化物催化剂的活性及稳定性的影响,确定了最佳制备条件,利用BET比表面积测定和XRD对催化剂进行了表征.结果表明,优化条件制备的Cu/Mn复合氧化物催化剂催化湿式氧化处理吡虫啉农药废水时,具有较高的催化活性和稳定性.催化剂用量4 g/L,反应温度190℃,氧分压1.6 MPa,反应120 min,COD去除率为92.3%,活性组分溶出量较小.