滇池沉积柱中有机质和营养盐对天然放射性核素分布的影响

为明确柱状沉积物中有机质和营养盐对天然放射性核素垂直分布存在的影响,本文以中国西南部的淡水湖泊滇池的柱状沉积物为例,阐述了天然放射性核素在滇池沉积物中的分布特征和影响因素,说明了滇池沉积有机质和营养盐对天然放射性核素的影响。分别应用多通道能谱仪(GX6020)和Vario EL III Elementar分析仪对样品中的天然放射性核素、总有机碳(TOC)和总氮TN进行测定,应用钼酸铵分光光度法测定总磷TP的含量。同时,还对有机质、营养盐和天然放射性核素进行了皮尔森相关性分析。研究结果显示：沉积物中²¹⁰Pb_ex指示的年代区间为1955～2017年;沉积物中⁴⁰K、²³²Th、²³⁸U、²²⁶Ra和²¹⁰Pb_ex比活度依次为：185±13.2～798±61.0 Bq/kg、46.2±0.19～101±0.47 Bq/kg、54.5±3.99～136±10.4 Bq/kg、28.5±0.20～66.5±0.50 Bq...     

以DGA树脂法分析海水90Sr的若干问题探讨

海水⁹⁰Sr一直是海洋放射性监测调查的重要核素之一。由于现行分析方法老旧、去污效果差、分析周期长等问题,本文对以DGA树脂法分析海水⁹⁰Sr业务化推广时遇到的若干问题进行研究,如富集共沉淀和DGA分离流程对锶的定量分离、锶-钇分离后搁置对最终结果的影响、DGA纯化流程对钇的定量分离以及全流程回收率等。结果表明：(1)氢氧化铁和氟化钙对锶的载带能力均较弱;高达97%海水锶保留在氢氧化铁共沉淀的上清液里,这表明母体⁹⁰Sr和子体⁹⁰Y在氢氧化铁共沉淀富集后开始分离。(2) DGA树脂对锶吸附性较弱,样品液流洗DGA树脂时已去除90%以上富集残留锶。(3) ⁹⁰Sr-⁹⁰Y分离至测量的搁置时间应控制在20～40 h。(4) 20 mL 0.25 M盐酸足以洗脱10 mg钇并消除钇在树脂上的残留。(5)以DGA树脂法测定海水中的⁹⁰Sr全流程的化学回收率在70%以上。     

天然水体中40K与总β的相关性分析

以本地区地下水和世界其他地区天然水典型放射性数据结果为研究对象,SPSS辅助数据分析,首次系统阐述了天然水中⁴⁰K与总β的关系。⁴⁰K常常是天然水总β的主要贡献者：多数情况下,天然水中⁴⁰K与总β相关性具有统计学意义(P<0.05),甚至明显具有统计学意义(P<0.01);⁴⁰K与总β呈现较好的正相关性;箱形图法分析发现⁴⁰K与总β存在异常值现象;天然水中⁴⁰K与总β应同时分析与评价以求获得更加准确的测量数据。     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

基于液相31P核磁共振技术的河流沉积物有机磷提取剂选择研究

以高磷污染河流沉积物为研究对象,利用液相31P核磁共振(31P-NMR)技术研究了沉积物中有机磷提取剂的选择和提取过程.结果表明:前提取以BD和EDTA效果最佳,TP和Po的提取量分别为(322.87±13.81)和(119.76±16.00)mg·kg-1、(24.91±15.25)和(20.90±2.58)mg·kg-1,2种提取剂均促进了NaOH的提取效率,前提取后NaOH提取液中TP和Po的提取量分别达到(2271.20±75.63)和(2477.40±112.71)mg·kg-1、(152.04±1.55)和(186.93±20.53)mg·kg-1;对顺磁性离子Fe和Mn而言,利用BD和EDTA+Na2S2O4作为前提取剂可以提取更多的Fe离子,提取液中的浓度分别为(5116.57±24.32)和(10677±215.61)mg·kg-1;EDTA和EDTA+Na2S2O4提取剂对Mn的去除效量较高,提取液中浓度分别为(243.02±2.80)和(266.61±1.61)mg·kg-1.液相31P-NMR图谱显示,上述提取剂处理后均可得到正磷酸盐、焦磷酸、磷酸单酯、磷脂和DNA 5种磷形态,其中EDTA可提高沉积物中正磷酸盐、焦磷酸盐、磷脂和DNA的含量.综合考虑:利用EDTA和NaOH两步提取可实现较高的Po提取量和较低的顺磁性离子干扰,并得到理想的核磁共振图谱,从而保证沉积物中有机磷液相31P-NMR分析的科学性和有效性.     

高效预处理方法在海洋鱼类137Cs测量中的应用

针对传统海洋鱼类放射性测量过程中样品需求量大、预处理耗时长、劳动强度大等问题,本研究提出了一种高效快速的预处理方法,并将其应用于日本鲭体中放射性核素¹³⁷Cs的测量.研究结果显示,利用该预处理方法所获取的日本鲭样品中¹³⁷Cs的活度值为（0.072±0.01） Bq/kg鲜样,与用传统方法测量所获得的结果（0.078±0.01） Bq/kg鲜样处于误差范围以内,但样品的预处理时间可缩减约70%,样品量也减少约65%.     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

某铀矿区周边土壤238U和226Ra分布特征及污染评价

为查清某铀矿区周边土壤污染源项的污染强度及范围,对需要治理的污染源进行量化,对该铀矿周边土壤0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m土层土壤中放射性核素²³⁸U和²²⁶Ra活度进行现场调研和统计分析（水平土壤正态分布、箱型图、Q-Q图）,其表明放射性核素污染的空间分布特征及有效性影响,利用²²⁶Ra/²³⁸U反映风化程度.结果表明：在0.0~0.2m土壤深度,²³⁸U和²²⁶Ra浓度最高,分别为813.44~5059.20,737~4536Bq/kg,随深度增加²²⁶Ra和²³⁸U浓度呈减小趋势,0.6~1.0m深度²³⁸U和²²⁶Ra浓度均超美国核管会（NRC）铀矿和水冶设施退役中残存放射性核素的土壤去污标准浓度（370Bq/kg）,因此,针对研究区的土壤治理,厚度选取应不小于1m.污染评价结果表明：研究区属重度-极重度污染、强生态风险危害的土壤面积占比最高,随距铀矿区距离增加,²²⁶Ra和²³⁸U污染程度降低,潜在生态危害减小.     

海水中137Cs的富集与分析

应用改进的磷钼酸铵(AMP)富集法吸附、富集海水中的137Cs,并采用γ谱仪进行测量。结果表明,改进磷钼酸铵法最佳的实验条件为:量取20～100 L海水样品,调节pH 1.2～3.3,按每5 L水样50 mg、1 g的比例分别先后加入铯载体和40～60目的磷钼酸铵(AMP),通入30 L/min的气泡搅拌30 min,放置澄清4 h以上(一般放置时间不超过24 h)。用改进磷钼酸铵法取40 L海水样品进行实验时,铯的化学回收率93%～100%,放射性137Cs回收率94%～102%。γ能谱法测定海水中137Cs分析结果和β计数法进行比较,两者在t检验上没有显著性差异,证明γ能谱法测定大体积海水中137Cs的方法是可行的。     

我国东北地区土壤铀同位素水平、分布和来源

系统采集了我国东北地区132个表层土壤样品,采用混合酸全溶分解样品,使用UTEVA萃取色谱分离样品溶液中的铀,应用串联四极杆电感耦合等离子体质谱（ICP-MS/MS）测量样品溶液中²³⁸U、²³⁵U、²³⁴U,获得了研究区域表层土壤中3种铀同位素浓度水平和分布.首次大范围报道该地区表土中²³⁴U水平,发现在部分土壤中²³⁴U发生明显的同位素分馏.²³⁵U/²³⁸U原子比值分布显示区域大气核武器试验的放射性颗粒物在山脉迎风坡有明显沉积,导致大兴安岭等山脉的西侧²³⁵U/²³⁸U原子比值较高.但该区域铀同位素整体上处于环境本底水平,受人类核活动影响较小.来源分析表明研究区域表土中铀主要来源于成土母岩的岩石风化以及人类的工业和农业活动.     

广州某退役稀土厂场地放射性及重金属污染特征

以广州某退役稀土厂场地为例,开展放射性和重金属污染特征研究,为后期治理提供基础数据。用高纯锗γ能谱仪和ICP-MS分别测量厂区土壤样品中天然放射性核素和重金属含量,同时在采样点测量γ辐射空气吸收剂量率。结果表明,厂区γ辐射空气吸收剂量率变化范围为113～4004 nGy/h,废渣堆放区明显偏高;土壤样品的²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K含量分别是80.8～1990.2、78.4～14372.4、68.2～6935.0和625.4～2698.4 Bq/kg;测量的8种重金属中,As超土壤修复标准较严重,最高达263.83 mg/kg,Zn和Pb也存在一定程度的超标。厂区土壤和废渣的pH值均符合污染场地土壤修复标准要求,而土壤中放射性和重金属复合污染较严重,在开发再利用前要进行详细场地调查和土壤修复工作。     

参数σ_((k·ECX))2与多元混合物联合作用的关系研究

表征多元混合物各组分浓度效应曲线(CRC)形态差异的参数σ_((k·EC_X))²可以预测多元混合物的联合毒性,进一步探索σ_((k·EC_X))²与多元混合物联合作用强度和方式的关系。选取11种环境污染物,按照物质CRC的参数k·EC_x的数值分为D组(相异体系)和S组(相似体系),设计18组多元混合物,借助独立作用模型(IA)和效应残差比(ERR_x)模型评价混合物的联合作用。结果表明：D组混合体系易发生联合作用方式的转变;S组混合体系联合作用方式保持不变。D组中_((k·EC_X))²较大的混合物不易发生联合作用方式的转变。D组混合物整体联合作用强度大于S组,各混合体系内联合作用强度与_((k·EC_X))²正相关。该研究揭示了参数σ_((k·EC_X))²与多元混合物联合作用的关系,实现了从几何角度对多元混合物联合作用的预判,为环境...     

氮氧同位素示踪湿沉降NO3-来源及氧化途径

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平,识别其来源及其形成过程,于2020年1月-2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个,测定并分析了TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度以及δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-值.结果表明：(1)TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L,焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO₃^--N,占比为52.11%～83.92%.(2)δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NO₃^-值的范围分别为54.9‰～93...     

汉中大佛洞宇宙成因核素26Al/10Be埋藏年龄

汉中天坑群是在我国湿润热带-亚热带岩溶地貌区北界首次发现的岩溶地质景观,已查明区内发育岩溶洞穴160余处,对研究中国南北方乃至全球古地理环境及气候变化具有重要科学价值。目前该区域地貌演化、岩溶洞穴发育研究刚刚起步,尚没有该岩溶区年代学研究成果报道。本文尝试运用加速器质谱仪(AMS)宇宙成因核素~(26)Al/~(10)Be埋藏年龄测试技术,对汉中南郑岩溶洞穴大佛洞内次生沉积石英砾石进行年龄测定,获得~(26)Al/~(10)Be埋藏年龄为(1.07±0.71)Ma,初步限定了汉中岩溶洞穴大佛洞的发育时期;同时获得大佛洞石英砾石样品在埋藏前该流域侵蚀速率为(156.5±73.4)m?Ma-1。     

典型养殖海湾海底地下水排放对营养盐收支的影响——以福建罗源湾为例

海底地下水排放(SGD)是陆源物质入海的重要通道，对沿岸物质通量、生物地球化学循环及生态环境都起着重要作用。近些年来，随着近海海水养殖的发展，有关SGD对养殖生态系统的调控作用也备受关注。本研究运用短半衰期核素²²³Ra和²²⁴Ra估算了福建沿岸养殖型海湾——罗源湾的海底地下水排放通量。结果表明，地下水中²²³Ra[(58.1±40.2) dpm/(100 L)(n=9)]和²²⁴Ra[(1637±1118) dpm/(100 L)(n=9)]的活度远高于近岸水体²²³Ra[(4.49±1.35) dpm/(100 L)(n=15)]和²²⁴Ra[(65.5±15.8) dpm/(100 L)(n=15)]的活度。本研究在假设稳态的条件下，运用Ra质量平衡模型，估算出罗源湾SGD通量为(1.91±2.16)×10⁷ m³/d,SGD速率为0.068～0.101 m³/(m²     

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

贵阳市大气PM10质量浓度和硫同位素组成特征

大气颗粒物是影响空气质量和人类健康的重要因素,了解其污染水平、关键组分来源及变异特征具有重要意义。本研究对贵阳市城区两个代表性监测点(市监测站和黔灵公园马鞍山)的2014年2月14日～20日(冬季)和2014年7月1日～7日(夏季)大气PM₁₀进行了采集,分析其24小时平均质量浓度和硫酸根的硫同位素(δ³⁴S值)组成特征,探讨大气PM₁₀中硫的来源和变化。结果表明,贵阳市2月和7月采样期间大气PM₁₀浓度分别为30～125μg/m³(平均70±29μg/m³)和21～104μg/m³(平均56±22μg/m³),均略高于我国现行空气质量大气颗粒物PM₁₀的24小时平均浓度一级标准限值(50μg/m³)。贵阳市大气PM₁₀中硫酸根的δ³⁴S值范围为-3.98‰～4.99‰(平均0.28‰±2.32‰),且2月显著高于7月;大气颗...     

基于液相31P核磁共振(NMR)技术的巢湖沉积物中有机磷形态研究

利用改进的沉积物有机磷提取方法和液相31P核磁共振(NMR)分析方法,研究了巢湖表层沉积物有机磷形态.结果表明:西部湖区表层沉积物总磷含量高于东部湖区,其平均含量分别为(1089.82±108.14) mg·kg-1和(497.80±51.59) mg·kg-1;东部湖区沉积物中有机磷百分含量(31.88％±2.41％)高于西部湖区(20.86％±1.65％);表层沉积物主要磷份组成包括膦酸盐(Phon-P)、正磷酸盐(Ortho-P)、磷酸单酯(Mono-P)、磷脂(Lipid-P)、DNA(DNA-P)、焦磷酸盐(Pyro-P);磷酸单酯为有机磷的主要组分,平均含量占总磷的22.12％±5.32％;磷酸单酯和DNA百分含量东部湖区大于西部湖区,磷酸单酯百分含量分别为25.99％±2.29％和16.30％±1.06％,DNA百分含量分别为5.61％±0.24％和3.85％±1.01％.31P核磁共振技术可以有效的应用于巢湖等富营养化湖泊沉积物磷形态分析;巢湖表层沉积物以无机磷为主,有机磷种类丰富,以磷酸单酯为主.     

Na2CO3喷雾液滴吸收SO2气液两相反应的原位测量

发展湿法烟气脱硫气液两相反应进程的原位在线测量技术有助于研究脱硫反应的传质过程,提高脱硫效率.本文选取双碱法中的Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应作为测量对象,利用自行研发的紧凑型彩虹折射仪搭建了全场彩虹测量系统,测量了喷雾液滴的折射率,通过反应过程中雾滴折射率的变化表征Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应的进程.结果表明,随着Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应的进行,喷雾液滴中的溶质Na₂CO₃逐渐转变成Na₂SO₃,液滴的折射率逐渐增大.依据Na₂CO₃的转化比例随液滴折射率的线性变化,推算出测量段内Na₂CO₃消耗量约为62.1%,进而计算出Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应速率为8.8×10^-6kmol/（m²·s）.