NH_3的低温复相选择性催化氧化

采用Cu-Ag/Al2O3复合催化剂在低温下选择性催化氧化 NH3.实验结果表明,Ag/Al2O3 和 Cu/Al2O3分别具有高氧化活性和高 N2选择性的优点;一定负载量范围内,Cu-Ag/Al2O3复合催化剂既具有高氧化活性(介于Ag/Al2O3和Cu/Al2O3之间),又具有Cu/Al2O3的高N2选择性,当反应温度为280℃时,Cu5%-Ag5%/Al2O3对NH3的氧化率大于96%,N2选择性大于95%.催化剂表面上形成的Ag2O 颗粒及其大小是影响催化剂选择性的一个重要因素.     

Ag-Al2O3催化剂选择性催化还原稀薄燃烧NOx的研究

本研究主要考察了丙烯为还原剂 ,溶胶 凝胶和共沉淀两种方法制备的Ag Al2 O3催化剂的活性 ,实验结果表明Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂具有最高的活性。同时详细考察了C3H6 浓度、NO浓度和空速等因素对Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂活性的影响 ,实验结果表明该催化剂在高空速条件下仍然具有良好的性能。此外 ,还考察了乙烯、丙烷和辛烷为还原剂 ,Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂的活性 ,实验结果表明以辛烷为还原剂 ,该催化剂还原NOx 的活性 ,特别是低温活性明显提高     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

掺杂La或Si对Ag/Al2O3催化剂热稳定性和脱NO活性的影响

利用BET比表面测定和X-射线衍射技术考察了掺杂La或Si的Ag/Al2O3催化剂的热稳定性,并研究了富氧条件下,丙烯在这些催化剂上选择性还原NO的活性.结果表明,掺杂La或Si能抑制Al2O3相变,使γ-Al2O3完全转化为a-Al2O3的温度升至1100℃以上.相应地,延缓催化剂比表面下降,从活性角度来看,当焙烧温度为1100℃时,与掺杂La或Si相比,不掺杂La或Si的Ag/Al 2O3催化剂活性要低得多;当焙烧温度低于1000℃时,掺杂少量La(2%La2O3)对Ag/Al2O3催化剂活性影响不大,但是,掺杂Si(2%或8%SiO2)或较高含量La(8%La2O3)会导致催化剂活性降低.综合考虑热稳定性和富氧条件下的NO还原活性,认为掺杂较低含量La(2%La2O3)的Ag/Al2O3催化剂性能最佳.     

CuO(-CeO2)/Al2O3催化剂对萘催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了CuO/Al2O3、CeO2/Al2O3和CuO-CeO2/Al2O3这3种催化剂,通过氮吸附、SEM、XRD等手段对催化剂的结构及组成进行了表征,利用固定床反应装置考察了活性组分、气体流量、催化反应温度对萘催化氧化性能的影响.结果表明,18%CeO2/Al2O3的萘催化活性较低,18%CuO/Al2O3和9%CuO-9%CeO2/Al2O3的活性较高,两者在300℃时对萘的去除率分别达到91%和89%;CuO-CeO2/Al2O3催化剂具有比CuO/Al2O3更好的低温活性;气流量的变化对两种催化剂性能的影响不大.     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A12O3催化剂.研究了富氧条件下,SO2对CH3OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO2和H2O时,NO还原活性温度较低,有显著量N2O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO2或同时添加SO2和H2O使催化剂活性显著增加,N2O形成受到抑制,而且活性峰值温度提高.XPS分析表明SO2作用后的催化剂表面形成了硫酸盐化合物.     

Pd/ZrO【sub】2【/sub】-Al【sub】2【/sub】O【sub】3【/sub】催化剂加氢脱硫性能的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Zr含量的ZrO2-Al2O3复合载体和Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,利用连续流动微反装置考察了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的噻吩加氢脱硫(HDS)性能,并运用程序升温还原(TPR),程序升温脱附(H2-TPD,NH3-TPD)和N2物理吸附等技术对载体及催化剂进行了表征.结果表明:ZrO2-Al2O3复合载体中Zr含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大影响,加入适量Zr可增大Pd/Al2O3催化剂的分散度及H2吸附量和酸量,减弱活性组分与载体的相互作用,使活性中心和噻吩吸附位增多以及活化能降低,从而有利于Pd基催化剂HDS反应活性的提高,w(Zr)为9%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。