腐殖酸吸附水中铀的特性与机理

通过序批式试验研究了腐殖酸(Humic Acid,HA)对铀的吸附行为及时间、吸附剂用量、铀的初始质量浓度、pH值、温度和共存离子等试验条件对吸附的影响,分析了其热力学和动力学过程,用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)手段分析了相关吸附机理.结果表明,吸附过程在60 min后达到动态平衡,吸附率最高达99％以上.当pH值在5左右时,HA投加量越大,吸附效率越高.体系中HCO3-、H2PO4-;的存在对HA吸附U(Ⅵ)有促进作用,而柠檬酸根离子、EDTA2-及Cr6+、Mn2+使HA对U(Ⅵ)的吸附率降低,影响程度与其离子浓度正相关.准二级吸附动力学方程可以较好地描述HA吸附U(Ⅵ)的动力学规律,R2=0.9951.当温度为25℃时,U(Ⅵ)质量浓度与吸附量之间的关系符合Langmuir经验公式,饱和吸附容量为170.94 mg/g.HA吸附U(Ⅵ)前后的IR光谱分析表明,HA主要含有—OH、—COOH、—NH2、—C—N、苯环等结构,推断与U(Ⅵ)相互作用的主要基团为—OH、—C=O、—C—N—、—NH2.     

镁铝水滑石的制备及其吸附Cr(Ⅵ)的性能

以尿素为沉淀剂,采用水热法合成Mg/Al型层状双氢氧化物(MgAl-LDH)。通过静态吸附试验,系统考察了焙烧温度、吸附时间、吸附温度、初始质量浓度、介质pH值等因素对MgAl-LDH吸附6价铬Cr(Ⅵ)性能的影响。在此基础上,进行吸附等温、吸附动力学和吸附热力学研究。结果表明,高温焙烧导致MgAl-LDH对Cr(Ⅵ)吸附去除性能显著降低;MgAl-LDH吸附去除Cr(Ⅵ)的最佳pH值和吸附温度分别为pH=2.5和40℃。吸附等温和热力学研究表明,MgAl-LDH对Cr(Ⅵ)吸附去除过程为放热过程,符合Langmuir等温模型且最大吸附容量为105.15 mg/g。MgAl-LDH对Cr(Ⅵ)的吸附动力学符合准二级动力学、Bangham和Elovich模型,表明吸附过程为化学吸附主导。结合吸附性能和动力学、吸附前后介质的pH值变化及不同pH值下Cr(Ⅵ)的存在形式和数量,发现MgAl-LDH对Cr(Ⅵ)吸附初始阶段主要去除机理为MgAl-LDH表面位置的静电作用和离子交换,后阶段为层间离子交换,前者吸附速率较快,后者速率较慢。     

高锰酸钾改性生物炭对U(Ⅵ)的吸附特性

选用农林剩余物加工制得生物炭,用强氧化剂(KMnO_4、H_2O_2、HNO_3)对生物炭进行化学改性,选择最佳改性方法。通过吸附试验得出用0.01 mol/L KMnO_4改性的生物炭除铀效果最佳。采用KMnO_4改性的生物炭对废水中的铀进行吸附,考察吸附剂投加量、溶液pH值、吸附时间、溶液初始质量浓度等因素对U(Ⅵ)去除效果的影响。结果表明,当吸附剂投加量为0.3 g/L、U(Ⅵ)质量浓度为10mg/L、溶液pH=6、温度为25℃、吸附时间为120 min时,改性生物炭对U(Ⅵ)的去除效果最佳,吸附量达到32.57 mg/g,比未改性前提高了67.9%。对改性前后的生物炭进行了SEM、XRD、FTIR表征及表面含氧官能团测定、吸附动力学分析。结果表明,改性生物炭对U(Ⅵ)的吸附过程符合准二级动力学方程及Langmuir等温吸附模型(决定系数R20.99)。这表明对溶液中铀的去除可能是化学沉淀作用的结果,改性后含氧官能团增加,对溶液中铀的去除也可能存在官能团络合作用与表面吸附,使吸附剂化学吸附能力增强,除铀能力提高。     

桑枝基活性炭对重金属离子Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附

采用以废弃桑枝制备的活性炭吸附水中Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)。考察了吸附时间、pH值、活性炭用量和Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)初始浓度对吸附效果的影响,对等温吸附规律和吸附动力学作了数学模拟。结果表明,活性炭对Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附性能良好,等温吸附规律符合Langmuir模型,吸附过程可用准二级动力学模型描述。在温度25℃、活性炭用量0.01 g/100 mL、Pb(Ⅱ)溶液pH值为6且初始质量浓度20 mg/L、Cr(Ⅵ)溶液pH值为2且初始质量浓度10 mg/L、以200 r/min的速率恒温振荡120 min的条件下,Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的平衡吸附量分别可达136.3 mg/g和74.32 mg/g。     

花生壳吸附Cr(Ⅵ)动力学方程研究

通过试验对粒径介于0.25～0.50mm的花生壳颗粒吸附Cr(Ⅵ)的动力学行为进行探讨,从吸附时间、pH值、吸附剂投加量、温度、Cr(Ⅵ)的初始质量浓度方面对吸附性能的影响进行研究.结果表明,最佳吸附条件为:Cr(Ⅵ)初始质量浓度100 mg/L,pH=2.0,振荡速度140 r/min,温度30℃.此时Cr(Ⅵ)的吸附率可达到90%以上.用Lagergren一级吸附速率方程、二级吸附速率方程及平均绝对偏离率对以上因素对吸附件能的影响数据进行处理,发现二级吸附动力学模型可以更好地描述各种影响因素条件下的吸附过程.二级吸附速率常数随着溶液pH值和Cr(Ⅵ)初始质量浓度的减小而增大.在低浓度和低pH值的条件下,Cr(Ⅵ)主要以HCrO4-形式存在,并且HCrO4-是花生壳主要吸附的Cr(Ⅵ).二级吸附速率常数随着溶液温度的升高而快速的增加.温度对反应速率的影响可以通过Arrhenius方程来描述,所得曲线近似为直线方程,决定系数R2=0.986 2,反应的活化能Ea为8.67kJ/mol,该反应活化能在物理吸附反应活化能范围(0～40 kJ/mol)内.     

壳聚糖负载MnO2对As(Ⅲ)的吸附性能研究

利用壳聚糖负载MnO2制备一种复合吸附剂.研究了溶液pH值、吸附时间、温度对As(Ⅲ)吸附行为的影响,并探讨了吸附动力学.结果表明,在pH值为5～8,吸附时间为60 min,温度为60℃,复合吸附剂对As(Ⅲ)的吸附率达98％以上,吸附能力明显优于壳聚糖.对试验数据运用相关数学模型拟合表明,复合吸附剂对As(Ⅲ)的吸附符合Langmuir和Freundlich吸附等温式,最大吸附量qmax为19.798mg/g,特性常数n为4.3341,决定系数R2分别为0.9975、0.9804.吸附过程动力学适合二级动力学方程.     

MnO2/FeOOH复合材料对水中U(Ⅵ)的去除及机理试验研究

采用化学沉积法制备了二氧化锰/羟基氧化铁(MnO2/FeOOH)复合材料,并将其用于吸附去除水中的放射性重金属铀。通过静态吸附试验,考察了Fe/Mn物质的量比、pH值、吸附时间和干扰离子等因素对MnO2/FeOOH吸附U(Ⅵ)效果的影响,利用扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)对材料结构和形貌进行表征,并分析其吸附机理。结果表明,在投加量为150 mg/L、温度为30℃、U(Ⅵ)初始质量浓度为10 mg/L、pH值为5、Fe/Mn物质的量比为1/2及吸附时间为120 min的条件下,MnO₂/FeOOH对U(Ⅵ)的去除率最大可达97.7%,且pH值对铀去除效果的影响最为明显。MnO₂/FeOOH对U(Ⅵ)吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线均能符合Langmuir和Freundlich模型,且最大吸附容量达260.34 mg/g。干扰离子试验表明,SO₄^2-、CO₃^2-和Fe³⁺对MnO₂/FeOOH吸附U (VI)几乎没有影响,而Ca²⁺和Cu²⁺具有明显的抑制作用,且抑制随浓度的增大而增强。FTIR和XPS分析表明MnO2/FeOOH对U(Ⅵ)的主要作用机制为表面羟基、Mn-O与铀的配位作用。因此,MnO2/FeOOH可作为一种潜在的铀吸附材料。     

腐殖酸吸附Cr(Ⅵ)的对比实验研究

研究了未处理的腐殖酸(HA)和不溶性腐殖酸(IHA)对Cr(Ⅵ)的吸附作用.进行了反应时间、pH值、IHA投加量、温度等对去除效率的影响研究,确定了两种吸附剂最佳反应条件,并通过对比实验,分析了两种吸附剂吸附Cr(Ⅵ)的特点.实验表明,HA达到最大吸附量时所需要的反应时间(180 min左右)远远高于IHiA的反应时间...     

纳米α - Fe2O3微球对U(Ⅵ)的吸附特性研究

将海藻酸钠与纳米α-Fe2O3制成微球,用于吸附U(Ⅵ)。探讨了纳米α-Fe2O3含量、交联时间、pH值、投加量、浓度、温度等对吸附的影响。结果表明,pH值对U(Ⅵ)的吸附过程影响显著,适宜pH值为3。U(Ⅵ)在微球上的吸附量随着吸附时间的增加而增大,初始阶段(1.5 h)反应进行得很快,9 h时达到吸附平衡。当U(Ⅵ)初始质量浓度为10mg/L时,其饱和吸附量为2.64mg/g。准二级动力方程很好地拟合了吸附动力学数据,且R2>0.99。吸附率与温度呈正相关,Lang-muir与Freundlich吸附等温方程均能较好地拟合固定化微球对U(Ⅵ)的吸附过程(R2>0.99),但Freundlich等温线效果更好。吸附反应中ΔG<0,ΔH>0且小于40 kJ/mol,ΔS>0,这表明吸附过程能自发进行,为吸热反应。     

改性粉煤灰处理含Cr(Ⅵ)废水的研究

实验研究了工业废弃物改性粉煤灰对Cr(Ⅵ)吸附的影响因素,讨论了pH值、浓度、温度及时间对吸附量的影响。讨论了反应机理,计算反应热力学参数(焓、自由能、熵)。实验结果表明,当Cr(Ⅵ)初始质量浓度为10 mg/L,反应温度303 K,pH=1时,吸附量最大为0.47 mg/g。吸附过程符合兰格缪尔等温吸附。吸附过程为自发进行的放热反应。反应温度为303 K时,反应过程的焓值为-3.529 kJ/mol,自由能-4.664kJ/mol,熵3.746 J/(mol.K)。反应动力学过程表明反应符合准二级动力学反应。     

不溶性腐殖酸对环丙沙星吸附的研究

制备了两类不溶性腐殖酸(IHA),采用批平衡吸附试验方法探讨了水体中环丙沙星在IHA上的吸附特性.结果表明,两类IHA对环丙沙星的吸附行为均可用Freudlich等温方程描述,但钙型IHA对环丙沙星的吸附能力远强于铝型IHA.同时考察了IHA投加量、吸附时间、离子强度以及pH值对吸附的影响.在pH=5.5,环丙沙星质量浓度为15 mg/L时,钙型IHA对环丙沙星的吸附率可达95.3％,比铝型IHA吸附率高2.13倍;吸附进行24h后基本达到平衡;随着溶液中离子强度的增加,环丙沙星在钙型IHA表面的吸附量逐渐减小,吸附以阳离子交换作用为主;在pH=5.0～9.0的范围内,钙型IHA对环丙沙星的吸附系数逐渐减小,但并非呈线性下降关系.     

改性柚皮对水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

以柚子皮为原料,经乙醇处理,得到改性柚皮吸附剂,并将其用于对水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附,研究了吸附剂用量、温度、水样初始p H值、Cr(Ⅵ)初始质量浓度、吸附时间等对水溶液中Cr(Ⅵ)吸附效果的影响。结果表明,各因素中p H值对改性柚皮吸附Cr(Ⅵ)的影响较大。对初始质量浓度为20 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液,改性柚皮投加量为20 g/L、温度为25℃、水样初始p H=1时,吸附420 min后,Cr(Ⅵ)的去除率达99%以上。Freundlich吸附等温模型和二级吸附动力学模型可以很好地对改性柚皮的吸附过程进行线性拟合,决定系数R2分别为0.975 1和0.996 6。     

壳聚糖对污染土壤中吸附态Pb(Ⅱ)的吸附行为研究

研究了壳聚糖作为萃取剂对污染土壤中Pb2+的吸附行为,考察了,溶液pH值、吸附时间和壳聚糖质量浓度对吸附行为的影响,分别用langmuir、Freundlich吸附热力学模型和Lagergren一级、HO YS二级、Elovich方程和粒子内部扩散吸附动力学模型对吸附热力学和动力学进行分析.结果表明:当pH=5、温度为45℃时提取率达到最大,提取率为46.3%;吸附过程中吸热,吸附自发进行;吸附过程在热力学方面符合Freundlich方程.相关系数为0.998 7,在动力学方面符合Lagergren一级吸附动力学模型,相关系数为0.991 2.     

奇球菌(Deinococcus radiodurans)吸附U(Ⅵ)的试验研究

为了探讨奇球菌对铀的吸附特性,研究了pH值、吸附时间、菌体浓度、铀起始浓度和预处理奇球菌对铀吸附的影响,并考察了菌体上铀的解吸作用.结果表明,在pH值为4.0时,吸附量最大;30 min吸附基本达到平衡;吸附量与菌体浓度负相关,与铀起始浓度正相关,吸附量最大可达126.27 mg/g.经乙醇预处理的菌体,其吸附量有所上升.解吸试验表明,0.5 mol/L Na2CO3对铀的解吸率可达93.15%.与Langmuir吸附模型相比,奇球菌对U(Ⅵ)的吸附更符合Freundlich吸附等温式.     

活化煤矸石对含铬废水的吸附处理研究

研究了活化煤矸石吸附处理模拟含铬废水.结果表明:铬初始质量浓度为100 mg/L时,Cr(Ⅵ)与煤矸石比值为5 mg/3 g,废水pH值控制在10,吸附接触时间为4 h,废水处理效果最佳,铬去除率可达90%以上;吸附符合Freundlich等温模式,吸附等温方程式为log q=0.778 0 0.971 6 log c,以物理吸附为主.     

西北黄土对五氯酚钠的吸附及影响因素研究

以西北地区天然黄土为供试土样,通过吸附热力学和动力学试验研究了五氯酚钠(PCP-Na)在黄土上的吸附行为,并对可能的影响因素如溶液pH值、初始质量浓度及土壤粒径对PCP-Na在供试土样上吸附的影响进行了探讨。结果表明:PCP-Na在西北黄土上的动力学吸附过程符合准二级吸附动力学模型,其平衡吸附时间为16 h;西北地区黄土对PCP-Na的等温吸附较好地符合Freundlich吸附模型;黄土对PCP-Na的吸附自由能变(ΔG)、吸附焓变(ΔH)及吸附熵变(ΔS)均为负值,表明吸附是一个自发的放热过程,并且吸附过程中体系混乱度减小。溶液pH值和初始质量浓度对PCP-Na在黄土上的吸附影响较大。溶液pH值在4~10之间升高,PCP Na平衡吸附容量呈先减小后增大的趋势,当溶液pH值为6时吸附容量最小;PCP-Na初始质量浓度从6 mg/L增至40 mg/L,其在黄土上的吸附容量从33.43 mg/kg增至100.93 mg/kg。黄土颗粒粒径越小,PCP-Na在土样上的吸附容量越大,黄土粒径由0.075 mm增至0.425 mm,吸附容量由134.26 mg/kg降至28.71 mg/kg。     

U(Ⅵ)在天然黏土介质中的分配系数及其影响因素研究

采用静态吸附法测定了铀(U)在黏土中的分配系数,并考察了固液比、pH值、U(Ⅵ)质量浓度和吸附时间等因素对分配系数的影响,分析了其吸附过程中的热力学和动力学,通过红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)探讨了相关吸附机理。结果表明,吸附在120 min时基本达到平衡,在pH=6时吸附效果最好,铀在黏土中的分配系数达到4.9×104mL/g,且黏土对铀的吸附过程符合Freundlich、Langmuir等温模型,准二级吸附动力学方程能很好地描述黏土对铀的吸附规律(R20.993)。铀的吸附分配系数随固液比增大先增大后减小。     

水稻、油菜秸秆对水中镉的吸附特性

为了解水稻秸秆和油菜秸秆对废水中Cd2+的吸附特性,研究了吸附时间、初始离子质量浓度、秸秆投加量、初始pH值和振荡速率对溶液中Cd2+去除率与吸附量的影响,通过动力学、热力学模型拟合和扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)分析,探讨其吸附机理.结果表明:水稻和油菜秸秆具有良好的Cd2+吸附效果,pH值为4～7时,Cd2+吸附率均可达到50％以上;在投加量为10 g/L、初始pH值为6、振荡速率为150 r/min、温度为25℃的条件下,处理200 mg/L含Cd2+废水时,水稻和油菜秸秆对Cd2+的去除率分别达到66.5％和68.2％,吸附平衡时间约为90 min;其吸附动力学过程以准二级动力学方程拟合效果最好,等温吸附模型符合Langmuir方程,在25℃下油菜秸秆和水稻秸秆的最大吸附量理论值分别为14.28 mg/g和13.76 mg/g;结合SEM和FTIR分析推断,两种秸秆吸附Cd2主要发生在吸附剂表层,吸附过程以化学吸附为主.研究表明,油菜秸秆和水稻秸秆是具有潜在利用价值的Cd2+吸附剂.     

霉菌/膨润土复合吸附剂对Cr~(6+)的吸附研究

用霉菌/膨润土复合吸附剂吸附Cr6+,通过单因素试验探讨复合吸附剂对Cr6+的吸附条件,并对其吸附机理进行了研究。结果表明,在pH值为5、吸附剂投加量为0.9 g(即18 g/L)、搅拌时间为20min、静置时间为1 h的条件下,对Cr6+的去除率达93%以上。霉菌/膨润土复合吸附剂对Cr6+的吸附特性较好地符合Langmuir等温吸附模型,吸附剂对Cr6+的吸附过程容易进行,属于单分子层吸附,且吸附动力学数据符合准二级动力学模型。     

一种新型壳聚糖交联树脂的制备及对Cr(Ⅵ)吸附性能研究

采用改进的滴加成球法合成壳聚糖树脂,用环氧氯丙烷对树脂进行交联,制备新型壳聚糖交联树脂.研究了交联树脂对Cr(Ⅵ)的吸附效果,探讨了溶液pH值、吸附时间、温度、Cr(Ⅵ)初始质量浓度等因素对吸附性能的影响及吸附热力学和动力学.结果表明,各因素中pH值对壳聚糖交联树脂吸附Cr(Ⅵ)影响较大.对初始质量浓度为120 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液,壳聚糖交联树脂投加量为1 g/L,pH=3,温度为25℃,吸附2h时可达到最大吸附容量(72 mg/g).用Langmuir 等温模型和Pseudo second-order动力学模型对树脂的吸附过程进行线性拟合,R2分别为0.999 9和0.999 7,模型计算的饱和吸附容量qmax(73.53 mg/g)和平衡吸附量qe(29.23mg/g)与试验结果(72.10 mg/g和27.73 mg/g)基本吻合.Fick扩散模型表明,树脂对Cr(Ⅵ)的吸附可分为3个阶段,说明Cr(Ⅵ)的去除是物理吸附和化学吸附共同作用的结果.