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1.
Y型分子筛负载铁催化剂对活性艳蓝KN-R脱色的研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
利用Y型分子筛负载铁催化剂对活性艳蓝KN-R的脱色进行研究,探讨了催化剂的制备方法、铁负载量、投加剂量、反应体系pH值以及焙烧温度对活性艳蓝KN-R催化脱色效率的影响,并考察了催化剂的重复利用性能.结果表明:离子交换法制得的Y型分子筛负载铁催化剂表现出较佳的染料脱色性能.在pH<3.0,H2O2投加剂量为50.0 mmol·l-1,催化剂投加剂量为4.0g·l-1的条件下,对初始浓度为250mg·l-1的KN-R模拟染料废水,30 min之内脱色率达95%以上.采用有机酸络合铁作为铁源制得的Y型分子筛负载铁催化剂的催化活性大幅增强,但催化剂稳定性降低.铁负载量影响染料的脱色反应活性,过量负载会导致染料脱色效率降低;同样,适度增大催化剂用量可促进染料脱色效率,但过量投加不利于染料的脱色.pH<3.0为该Y型分子筛负载铁催化剂的适用pH条件;催化剂重复利用三次后,1h内对活性艳蓝KN-R的脱色率仍可达95%以上.  相似文献   

2.
通过水热法合成纯硅介孔分子筛SBA-15,并采用等体积浸渍法制备Ce负载SBA-15分子筛催化剂(Ce/SBA-15),将其应用于催化臭氧氧化环丙沙星(CIP).小角X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征结果表明,Ce/SBA-15保持了纯硅SBA-15有序的介孔结构.Ce/SBA-15催化臭氧氧化环丙沙星(CIP)结果显示,催化剂有良好的活性,对环丙沙星的矿化率为63.3%,比单独臭氧氧化高出22.9%;随着铈负载量增加,催化剂活性呈现先增大后减小趋势,负载量为2%时催化效果最佳;TOC去除率随着反应温度增加而提高;溶液初始pH对反应有显著的影响,pH=5.01时TOC去除率最大.以水杨酸作为羟基自由基(·OH)捕获剂,用比色法测定·OH产量为0.0072 mmol·L~(-1).溶液中投加1 mmol·L~(-1)磷酸根时,催化臭氧氧化中TOC去除率降低了25.8%,催化效果受到明显抑制,表明·OH的生成发生在Ce/SBA-15表面.  相似文献   

3.
以Pd和Fe为活性金属组分通过沉积沉淀法制备了负载型Pd-Fe/C双金属催化剂,针对氯酚类污染物进行催化还原脱氯和催化氧化的连续降解处理.通过ICP-MS、XRD和TEM对催化剂进行表征,证实0.5%Pd-0.5%Fe/C催化剂中活性金属组分Pd和Fe在载体表面分散性最好,催化剂比表面积达到718.8 m~2·g~(-1).在温和条件下,以水作为反应介质,研究了负载型Pd-Fe/C催化剂对4-氯苯酚(4-CP)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的连续降解过程和反应条件,以及催化剂的重复使用情况.考察了Pd和Fe的负载量及p H值对催化剂活性的影响,得到了最佳反应条件,以0.5%Pd-0.5%Fe/C为催化剂,20 min内完成4-CP和2,4-DCP的催化还原脱氯,产物都为苯酚;之后加酸调节pH=5,并加入H2O2继续进行催化氧化,苯酚被彻底降解为H_2O和CO_2,而且转化率在60 min内可以达到97.5%以上,从而实现4-CP和2,4-DCP的彻底降解.  相似文献   

4.
分子筛负载Fe3+可见光协助降解有机污染物   总被引:1,自引:0,他引:1  
通过NaY型分子筛负载Fe3 制备异相Fenton催化剂(FeY),采用FeY在可见光(λ>420 nm)照射下研究其降解染料罗丹明B(RhB)和2,4-二氯苯酚(DCP).通过对RhB降解过程的紫外-可见光谱、ESR和红外光谱分析,以及总有机碳量(TOC)的跟踪测定,FeY/H2O2体系在可见光照射下能有效地降解RhB,降解反应主要涉及到·OH自由基的产生和参与.RhB/FeY/H2O2体系在可见光照射下,反应270min,RhB脱色率达到100%,TOC去除率达75.6%.DCP/FeY/H2O2体系在可见光照射下,反应150min,DCP降解率达81.0%.利用酶催化反应米氏方程测定催化剂的活性,FeY催化常数Kcat=2.28×105 mol·l-1·min-1.  相似文献   

5.
分别以氧化铝、氧化硅和多壁碳纳米管为载体,采用沉淀-沉积法制备负载型Pd催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对材料进行表征,并对溴氯代乙酸(BCAA)的液相催化加氢脱卤反应进行了研究.结果表明,由于Pd/Al_2O_3催化剂具有较高的等电点,因此相对于Pd/CNT、Pd/SiO_2在BCAA的加氢脱卤反应中具有更高的活性.以Pd/Al_2O_3为目标催化剂,对BCAA的加氢脱卤展开研究,发现催化活性随Pd的负载量的增加而提高.当反应物的初始浓度为0. 1 mmol·L~(-1),pH值为5.6,Pd(1.39)/Al_2O_3用量为25 mg·L~(-1)时,BCAA在20 min时可以实现完全脱溴并在反应2 h后脱氯达60.5%.另外,pH的升高不利于脱卤反应的进行.当反应物的浓度从0. 05 mmol·L~(-1)提高到0.4 mmol·L~(-1)时,反应初活性从1.55 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1)提高到8.37 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1).进一步通过拟合Langumir-Hinshelwood模型,相关系数达到0.97,说明BCAA的加氢脱卤是吸附控制机制.催化过程中溴氯代乙酸的脱溴和脱氯具有协同作用,反应最终生成乙酸.  相似文献   

6.
采用沉淀-沉积法制备不同载体的Pd负载型催化剂,采用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行表征;并以所得材料为催化剂对三氯生(TCS)的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,Pd/TiO_2型催化剂在TCS加氢脱氯反应中具有较好的效果,反应活性随着Pd负载量的提高而增强.当反应物初始浓度为0.016 mmol·L~(-1),pH值为10,催化剂0.36%Pd/TiO_2用量为20mg时,TCS在70 min可以完成脱氯过程.碱性条件下,p H的升高不利于反应的进行.当催化剂用量在15—25 mg时,催化剂质量标化的反应初活性没有明显变化,表明催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.009—0.02 mmol·L~(-1)时,反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此,TCS在Pd/TiO_2催化剂上的脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明TCS的加氢脱氯受表面吸附所控制.催化反应的过程中生成多种脱氯中间产物,反应的最终产物为2-羟基二苯醚.  相似文献   

7.
UV-vis/草酸铁/Fenton体系降解蒽醌染料   总被引:2,自引:0,他引:2  
以活性艳蓝KN—R作为研究对象,考察了处理活性艳蓝KN-R的主要影响因素。在固定染料浓度为100 mg/L时,得到氧化体系的最佳用量比值为ρ(Fe2+):ρ(H2O2):ρ(H2C2O4)为1:15:1.5。在最佳条件下,脱色率达到95%以上,COD和TOC去除率分别达到87.7%和66.8%。活性艳蓝KN-R脱色的动力学模型为拟一级反应模型。  相似文献   

8.
为了研究ZnFe/BC在常温下活化过硫酸盐(PS)产生硫酸根自由基(SO_4~(·-))降解酸性偶氮染料金橙Ⅱ(AOⅡ)的效能,采用水热合成法制备了ZnFe/BC催化剂,并用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜-能谱分析(SEM-EDS)对其形貌与负载成分进行了表征,结果显示生物炭上负载的球状颗粒物为ZnFe_2O_4和Fe_3O_4.考察了ZnFe/BC投加量、PS投加量、AOⅡ初始浓度以及初始pH对ZnFe/BC/PS体系降解AOⅡ效果的影响.结果显示,ZnFe/BC和PS投量的增加对AOⅡ的去除率均有提升效果,而随着AOⅡ初始浓度的增加,金橙Ⅱ的去除率逐渐降低,在初始pH值在3—10范围内,ZnFe/BC对PS均有较高的催化活性.ZnFe/BC催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),PS投加量为5 mmol·L~(-1),溶液pH为初始值为6,反应90 min后,50 mg·L~(-1)金橙Ⅱ的脱色率可达到93.7%,而且其降解速率符合拟一级反应动力学.延长反应时间至180 min,TOC去除率达到39.7%.通过对催化剂ZnFe/BC稳定性研究,发现经4次连续循环使用后,金橙Ⅱ脱色率仍然可保持在85%以上,说明该催化剂具有良好的循环使用性能.通过投加对苯醌、乙醇和叔丁醇等3种不同种类的猝灭剂,证实了ZnFe/BC/PS体系中具有SO_4~(·-)、·OH和O_2~(·-)活性物种.发芽实验证明,在反应时间为180 min内,金橙Ⅱ降解出水对小麦发芽的抑制率随反应时间的进行而先升高而逐渐降低,最后基本无抑制.  相似文献   

9.
NaOH改性落叶松锯木屑对活性染料的吸附性能   总被引:1,自引:0,他引:1  
通过间歇式试验研究NaOH改性落叶松锯木屑对活性染料KN-B、K-2BP和KN-R的吸附脱色性能。结果表明,酸性条件下该改性木屑对3种染料均具有较好的脱色效果。在初始pH值为3时,3种染料的吸附脱色率均表现为随温度升高而逐渐降低,随改性木屑用量的增加而增加的趋势;而随染料初始浓度的增大,表现出先升高后降低的趋势。在初始pH值为3、温度为298 K条件下,3种染料在改性锯木屑上的等温吸附符合Langmuir吸附模型,KN-B、K-2BP和KN-R的最大饱和吸附量分别为22.32、10.47和14.93 mg.g-1,吸附自由能ΔG298 K分别为-12.61、-9.77和-14.45 kJ.mol-1,均为物理性自发吸附过程。试验条件下,KN-R、KN-B和K-2BP的吸附动力学均符合准二级动力学吸附方程,吸附速率常数依次减小。综合等温吸附和吸附动力学研究结果表明,3种染料的脱色效果以KN-R为最好,KN-B次之,K-2BP最差。  相似文献   

10.
采用等量浸渍法制备不同金属组分配比的Fe-Co-Pt-Ce/FSC负载型催化剂,并用于催化湿式氧化垃圾渗滤液,以COD去除率、浊度去除率和垃圾渗滤液处理中p H值的变化评价催化剂的活性,以金属溶出浓度评价催化剂的稳定性,考察金属组分配比对催化剂活性和稳定性的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重-差热(TG-DTA)、孔结构、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱法(XPS)表征优选催化剂的组构性能,结果表明,Fe_1Co_1Pt_1Ce_3/FSC催化剂表现出最佳的催化性能,其作用下垃圾渗滤液的COD去除率、浊度去除率和最低pH值分别为86.2%、99.9%和6.34,金属溶出浓度为2.88 mg·L~(-1);焙烧温度的提高使催化剂活性降低但是稳定性提高,适宜的焙烧温度是500℃;催化剂的比表面为240.6 m~2·g~(-1),活性组分在载体表面分布均匀,组分粒子尺寸约为8.02 nm;催化剂组分主要以FeO、CoO、Pt和CeO_2的形式存在,且催化剂的金属元素之间存在协同作用.  相似文献   

11.
Bi_2MoO_6可见光催化去除4BS染料实验研究   总被引:1,自引:1,他引:0  
以Bi(NO_3)_3·5H_2O和(NH_4)_6M_o7O_(24)·4H_20为原料,采用预超声-水热法合成可见光催化剂Bi_2MoO_6,考察了在可见光催化条件下,催化剂的用量、污染物初始浓度、溶液pH值等因素对偶氮染料直接耐酸大红4BS去除效果的影响.结果表明,4Bs溶液初始浓度为20mg·l~(-1)、原始pH值6.90条件下,催化剂的最佳投加量为2g·l~(-1),光照60min后,4BS去除率达到92.7%;在实验浓度20-100mg·l~(-1)的范围内,催化剂投加量为2.0g·l~(-1),光照210min后染料去除量最大可达到约50mg·l~(-1),溶液在弱酸或弱碱性条件下脱色较为稳定,在强酸或强碱性条件下脱色较快,效果明显;催化剂重复使用前后结构和成分稳定,但光催化活性有所下降.  相似文献   

12.
氯代烃是工业场地地下水中常见污染物,高效去除氯代烃是目前环境科学研究的热点。以负载铁的沸石分子筛(Fe-ZSM-5)为催化剂,研究Fe-ZSM-5催化降解三氯乙烷(TCE)的影响因素及降解机制。结果表明,在Fe-ZSM-5体系中,加入0.8 g·L~(-1) Fe-ZSM-5、10 mmol·L~(-1) H_2O_2、0.9 mmol·L~(-1) TCE、初始pH值为7.4、25℃条件下,TCE降解率可达88%,且随着催化剂用量和H_2O_2浓度的增大,同一浓度TCE的去除率逐渐升高,降解率最高可以达到99%。此外,改变溶液初始pH值,对TCE的降解无显著影响。与Fe-ZSM-5体系相同条件下,未负载铁的沸石分子筛(ZSM-5)体系催化H_2O_2降解TCE的去除率仅为41%,H_2O_2浓度从6增至14 mmol·L~(-1),TCE去除率反而降低,溶液初始pH对去除率也无显著影响。自由基猝灭试验发现,在Fe-ZSM-5催化体系中,羟基自由基(·OH)对TCE的降解起主导作用,而未负载铁的ZSM-5催化体系中,·OH的作用则不明显。  相似文献   

13.
本文以深度处理后印染废水为配水模拟实际废水,对颗粒活性炭催化臭氧氧化降解活性黑5进行了研究.用低温N_2吸附-脱附等温线、SEM-EDS等对颗粒活性炭进行了表征,发现颗粒活性炭比表面积高达931 m~2·g~(-1).考察了颗粒活性炭吸附性能和催化臭氧活性,结果表明单独臭氧与颗粒活性炭催化臭氧脱色率在反应30 min内均高达100%.反应1h时,5 g·L~(-1)、10 g·L~(-1)颗粒活性炭催化臭氧TOC去除率分别为57%、74%,比单独臭氧高出33%和50%,颗粒活性炭具有良好的催化效果,能提高对污染物的矿化效果.颗粒活性炭促进了溶解性臭氧分解,重复使用6次后10 g·L~(-1)活性炭在反应时间为2 h时染料废水TOC去除率均能稳定在85%左右,多次利用后活性炭的催化活性没有明显降低.EPR检测表明,其主要机制为颗粒活性炭能够稳定地催化臭氧分子分解产生羟基自由基,实现污水中有机物的矿化.  相似文献   

14.
钟欣  吴迪  张凯欣  谭紫茵  黄伟 《环境化学》2019,38(12):2860-2868
为研究Fe/BiOCl在光照下活化过硫酸盐(PS)产生硫酸根自由基(·SO_4~-)降解偶氮染料橙黄Ⅱ的催化效果,采用一步水热合成法制备铁掺杂BiOCl纳米催化剂,并用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS)对其形貌与组成成分进行表征.结果显示,铁元素成功掺杂进入BiOCl的结构中,呈现出纳米盘状形貌结构.在光照辐射下,考察Fe/BiOCl活化PS降解橙黄Ⅱ过程中初始pH、底物浓度、Fe/BiOCl催化剂投加量和PS投加量等影响因素对橙黄Ⅱ降解处理效果的影响.结果显示,橙黄Ⅱ降解效率随着pH值的降低而升高,Fe/BiOCl和PS投加量的增加对橙黄Ⅱ的去除率出现先增加后降低的趋势.Fe/BiOCl催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),PS的投加量为1 mmol·L~(-1)的条件下时,溶液pH值为3.0,反应60 min后,橙黄Ⅱ降解的效果最佳,其降解速率符合拟一级反应动力学.通过对催化剂Fe/BiOCl稳定性研究,经5次连续循环使用后,脱色率仍然可以保持在79.6%,说明该催化剂具有良好的循环使用性能.通过投加叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH),草酸铵(AO),对苯醌(BQ)等自由基猝灭剂,证明光助Fe/BiOCl/PS体系中具有光生空穴,硫酸根自由基,羟基自由基和超氧自由基,其中超氧自由基和光生空穴在反应体系中起重要作用.反应过程中橙黄Ⅱ的降解产物运用GC/MS进行检测,推导得出橙黄Ⅱ的降解路径.  相似文献   

15.
微米气泡强化臭氧氧化的作用机理研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
采用微米气泡系统(平均粒径约为58 μm)和普通的鼓泡系统进行对比研究微米气泡对臭氧氧化的强化作用机理.在相同的进气流率下,采用微米气泡体系臭氧在水中的传质系数和利用率是鼓泡系统的1.6-2.7倍和2.3-3.2倍.利用臭氧氧化模拟活性艳蓝KN-R废水(100 mg·l-1)的实验结果表明,染料在微米气泡体系中的脱色速率高于鼓泡系统,二者达到99%脱色效率所需的时间分别为30 min和60 min.在同样的脱色速率下,染料在微米气泡系统中的TOC去除率较大,说明微米气泡不仅能够提高臭氧的传质速度,而且可以强化臭氧的氧化能力.  相似文献   

16.
通过水热法合成了铈掺杂MCM-41(Ce-MCM-41)介孔分子筛,并将其用于臭氧氧化水中对氯苯甲酸(p-CBA).小角X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、透射电镜(TEM)表征结果表明,铈成功进入MCM-41分子筛骨架,以正四面体形式存在,且Ce-MCM-41保持了纯硅MCM-41有序的介孔结构,具有较高的比表面积;铈的掺杂显著提高MCM-41催化臭氧氧化对氯苯甲酸的活性,反应60 min后,TOC去除率由MCM-41的63%提高到86%(Si/Ce=60),而单独臭氧氧化仅为52%;铈的溶出仅为0.085 mg.L-1,较同样负载量的铈负载Ce/MCM-41的溶出(0.44 mg.L-1)有较大减少.催化剂重复使用3次后仍保持较高的活性,这表明Ce-MCM-41具有较好的活性和稳定性,是一种有前景的臭氧氧化催化剂.  相似文献   

17.
采用浸渍-煅烧法制备了Fe、Mn、Cu及其复合负载的γ-Al_2O_3纳米颗粒,采用了SEM-EDS、BET以及XRD等方法对制备得到的Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒进行了表征.结果表明,通过浸渍-煅烧法得到的四种纳米颗粒催化剂均可以和双氧水形成非均相类Fenton反应体系,产生大量羟基自由基,从而有效降解PVA大分子,降低废水中的PVA浓度.另外还通过BoxBehnken Design响应面分析法分别确定了Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解处理PVA的最佳工艺参数.利用GPC和GC-MS分析进一步表征PVA在不同催化剂条件下得到的降解产物后,分析结果表明:Fe、Mn、Cu复合负载的FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解PVA的催化效果相对较好.当PVA初始反应浓度为1%,反应温度为60℃,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),双氧水投加量为60 mL·L~(-1)时,PVA的浓度下降率可以达到95%以上,降解产物粘均分子量达到1395,分子量下降率达到99%,降解小分子产物主要包括丁酮、苯甲醛、己醛以及乙酸等不饱和小分子.  相似文献   

18.
采用多针-水电极反应器,研究了直流电晕放电对活性艳蓝KN-R染料废水的脱色,考察了放电电压、初始pH值和初始浓度对活性艳蓝脱色的影响,通过对液相活性物质(O3和.OH)浓度的考察探讨了脱色机理.结果表明,多针-水电极直流电晕放电对活性艳蓝脱色效果明显;放电电压、溶液初始pH值对活性艳蓝脱色效果的影响与其对液相O和.OH浓度的影响一致;.OH和O是促使RBB脱色的主要因素.  相似文献   

19.
中国南方红壤中的磷素大多以铁磷复合物的形式被固定于土壤中,磷的利用率较低。通过向土壤中添加以S.oneidensis MR~(-1)为主的生物肥料,促进土壤磷的释放,减少外源磷肥的输入,以期达到保护环境和资源节约的目的。采用室内模拟试验,在纯化学培养的条件下,采用接种S.oneidensis MR~(-1)的厌氧体系进行培养,分别以磷吸附态的水铁矿(水铁矿-磷)、磷吸附态的针铁矿(针铁矿-磷)和磷酸铁(FePO_(4-)磷)作为体系唯一的磷素和Fe(Ⅲ)来源,3种磷均为土壤中铁磷复合物的组成成分。结果表明,S.oneidensis MR~(-1)对3种铁磷复合物中的Fe(Ⅲ)产生了还原效应并将其还原成Fe(Ⅱ),且Fe(Ⅱ)质量浓度随试验时间延长总体呈先增长后稳定的变化趋势;当3组加入S.oneidensis MR~(-1)的体系Fe(Ⅱ)质量浓度均为最高时,Fe(Ⅱ)平均生成速率表现为:针铁矿(30.44 mg·L~(-1)·d~(-1))水铁矿(21.05 mg·L~(-1)·d~(-1))磷酸铁(6.62 mg·L~(-1)·d~(-1));3组加入S.oneidensis MR~(-1)的体系Fe(Ⅲ)质量浓度与初始质量浓度相比较均发生了改变,在针铁矿-磷-菌体系中Fe(Ⅲ)质量浓度极低,而水铁矿-磷-菌体系和磷酸铁-磷-菌体系中则大量存在Fe(Ⅲ);至试验结束时,磷酸铁-磷-菌体系中总磷质量浓度是初始时的2.3倍,而针铁矿-磷-菌和水铁矿-磷-菌体系的总磷约为初始质量浓度的1/10。因此,S.oneidensis MR~(-1)利用磷酸铁-磷的过程会促进磷的释放,使磷酸铁中磷得以活化,而利用针铁矿-磷和水铁矿-磷的过程则会消耗磷,不会造成磷累积。  相似文献   

20.
采用零价铝/酸体系(Zero valent-aluminum acid system)处理活性黑5染料溶液.以活性黑5在特征吸收波长595 nm的吸光度变化为分析指标,考察了Fe0、Fe2+、Fe3+、多金属氧酸盐(POM)对染料溶液脱色的强化过程.结果表明,在摇床转速175 r·min-1、p H 2.5、25℃和铝粉投加量为2 g·L-1条件下,低剂量的铁源对零价铝/酸体系具有促进的作用,提高了零价铝/酸体系对活性黑5的降解脱色效率,当外加铁源达到一定的量时,这种加强作用会减弱.在0—0.50 mmol·L-1范围内,POM加入后的拟一级反应速率常数是POM加入前的1.46倍,去除率从75%提高到95%.活性黑5的降解符合拟一级反应动力学模型.  相似文献   

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