富氧条件下流化床内Ru基双贵金属催化去除碳颗粒

采用等体积浸渍法制备了系列Ru基双贵金属催化剂.利用程序升温技术研究了富氧条件下Ru基双贵金属催化剂催化氧化碳颗粒的反应,考察了双贵金属活性组分比例、载体以及双贵金属组合对催化活性的影响.还对固定床与流化床内碳颗粒氧化进行了比较,分析了流化床内碳颗粒低温氧化的原因.结果表明,双贵金属摩尔比为1∶1时具有较高的催化活性,复合载体TiO2/SiO2更易与双贵金属组分形成协同效应,不同贵金属取代形成的双贵金属催化剂中,Ru-X/TiO2/SiO2(X=Rh、Ag和Ir)的催化活性较高.与固定床相比,流化床因其良好的传热和传质特性,使得碳颗粒催化氧化温度最多可降低50℃左右.流化床是一种类似于尾气中气流流动状态的反应装置,具有潜在的应用前景.     

过渡金属氧化物催化氧化NO实验研究

采用沉淀法制备出一系列过渡金属氧化物催化剂,在内径为10 mm的固定床反应器中考察其对低浓度NO的催化氧化活性,催化反应活性顺序为:MnCrCoCuFeZn,并考察了以锰为活性组分采用低温固相法、流变相法和浸渍法制备的催化剂催化氧化NO的活性。实验结果表明,采用流变相法和低温固相法制备的锰氧化物催化剂,在反应温度150℃,NO浓度为5×10-4,O2为3%,N2为平衡气,空速51 000 h-1条件下,NO转化率分别为65%和57%;采用浸渍法制备的Mn/TiO2-10%催化剂,在反应温度200℃,空速相同的条件下,NO转化率为47%。     

贵金属催化剂活性组分分布对催化湿式氧化处理非达霉素提炼废水的影响

采用均匀型和蛋白型Ru/TiO_2催化剂为湿式氧化催化剂,应用于催化湿式氧化非达霉素提炼废水,以出水COD和TOC去除率作为指标来评价2种催化剂的催化活性差异;采用实验室连续评价装置对柱状颗粒催化剂在不同pH、不同废水流量和不同温度下处理非达霉素提炼废水进行了优化评价。结果表明:在265℃、pH=4.1、废水流量为10 mL·h~(-1)时,催化剂的催化活性最高,故确定此条件为该废水处理的最优条件;同时对比均匀型和蛋白型2种催化剂,蛋白型催化剂具有更高的催化效率;结合SEM及N_(2~-)物理吸附结果,推断蛋白型催化剂活性组分集中分布在催化剂颗粒的较浅层,有利于降低反应过程中的扩散阻力,提高贵金属活性组分的利用率,进而提高催化剂的催化活性。以上结果对开发高效湿式氧化催化剂,充分利用贵金属活性组分降低催化剂成本具有十分重要的意义。     

锰铜复合催化剂常温催化氧化NO

采用浸渍法，以γA1₂O₃为载体制备了常温下对NO具有良好催化氧化活性的Mn-Cu复合催化剂。系统考察催化剂组分、焙烧温度等与催化剂性能的关系，结果显示200℃干燥所得催化剂的活性最好，催化剂15%Mn-24%Cu/Al₂O₃在常温下对NO的催化氧化效率达到50%以上。XRD分析表明，催化剂活性组分为Cu（OH）Cl，且随反应时间延长催化性能下降，其物相由Cu（OH）Cl转变为活性较低的Cu₂（OH）₃Cl相。     

二氧化氯催化氧化处理染料废水的研究

论述了二氧化氯催化氧化处理染料模拟废水的处理效果，研究了影响催化氧化的几个主要因素。试验结果表明，在自制催化剂作用下，ClO2催化氧化处理三种染料模拟废水的CODCr平均去除率达88．6％。通过催化氧化实验确定了ClO2催化氧化处理三种染料模拟废水的最佳工艺条件为：氧化剂用量为0．2mg／mL，pH为3～7，催化剂4．0g，反应时间45min。催化剂可以重复使用5次～6次以上。     

双氧水催化氧化中Cu/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性研究

针对废水湿式双氧水催化氧化,采用浸渍法制备Cu催化剂,研究非均相Cu催化剂在常温常压湿式双氧水催化氧化中的稳定性与失活问题。研究表明,催化剂制备条件及催化氧化反应条件对催化剂中Cu2＋溶出均有影响。研究同时表明,催化剂失活与活性组分流失和活性组分被有机中间产物覆盖有关,高温焙烧可对催化剂再生。     

双氧水催化氧化中Cu/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性研究

针对废水湿式双氧水催化氧化,采用浸渍法制备Cu催化剂,研究非均相Cu催化剂在常温常压湿式双氧水催化氧化中的稳定性与失活问题。研究表明,催化剂制备条件及催化氧化反应条件对催化剂中Cu2＋溶出均有影响。研究同时表明,催化剂失活与活性组分流失和活性组分被有机中间产物覆盖有关,高温焙烧可对催化剂再生。     

催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的研究

以非贵金属Cu、Fe、Mn和Ce为主要活性成分和TiO2、-γA l2O3为载体,制备了10种用于催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的催化剂。考察了载体、焙烧温度、成分配比对催化剂催化活性与稳定性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化湿式氧化过程的影响规律。结果表明:(1)Fe-Mn/-γA l2O3(3∶1∶1)催化剂是催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂;(2)适宜的氧气供应量为理论需氧量的3.4~4.6倍,催化剂的投加量以10 g/L为佳;在300℃下反应30 m in或在280℃下反应60 m in,处理水可达到污水综合排放标准GB9878-1996的三级标准。     

PH3液相催化氧化净化研究

以Mn2 和Pd2 为催化剂的吸收液对含低浓度PH3的混合气进行了液相催化氧化净化研究.考察了催化剂配比、混合气中O2浓度、PH3初始浓度、反应温度、气体流量和吸收液pH与PH3净化效率的关系.结果表明,催化剂中Pd2 与Mn2 的质量比为1:4时可获得较佳的净化效果;随着混合气中O2浓度的增加,吸收液对PH3的净化效率有所提高;在20～75℃内,低温对PH3净化有利,较适宜的反应温度为20℃;较低的PH3初始浓度和低气体流量均有利于PH3的净化;较高的pH有利于吸收液中催化剂催化效能的发挥.吸收液对PH3的净化效率可达100%,但因吸收液中的金属离子易与催化氧化PH3产生的PO3-4形成沉淀,使金属离子脱离液相催化氧化系统,吸收液失效较快.     

钒基催化剂降解氯苯的原位红外分析

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂被广泛应用于脱硝,且由于V_2O_5抗氯中毒能力强,对于氯代挥发性有机物(CVOCs)的催化降解也具有较好效果。通过浸渍法制备了不同V_2O_5和WO_3含量的负载型催化剂,采用氯苯作为CVOCs的模型化合物,对催化剂进行了活性评价和原位红外实验研究,在分子层面明确V_2O_5和WO_3在氯苯催化氧化过程中的作用。结果表明:增加V_2O_5含量是提高催化剂活性和稳定性的关键;氯苯在不同活性组分上的降解途径类似,均为苯环逐渐氧化开环及后续中间产物的氧化过程;V_2O_5对氯苯具有较强的氧化能力,在100℃即可观察到大量中间产物,且随着温度的升高,中间产物可迅速被氧化分解。相对而言,WO_3的氧化性能很差,仅在温度达到300℃才可明显观察到中间产物,但V_2O_5和WO_3之间存在协同作用。以上分子层面的反应机制研究,有助于明确催化剂各组分的具体作用,进一步指导开发性能更好的钒基催化剂,用于CVOCs的催化氧化。     

催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的研究

以非贵金属Cu、Fe、Mn和Ce为主要活性成分和TiO2、γ-Al2O3为载体，制备了10种用于催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的催化剂。考察了载体、焙烧温度、成分配比对催化剂催化活性与稳定性的影响，研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化湿式氧化过程的影响规律。结果表明：（1）Fe-Mn／γ-Al2O3（3：1：1）催化剂是催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂；（2）适宜的氧气供应量为理论需氧量的3．4～4．6倍。催化剂的投加量以10g／L为佳；在300℃下反应30min或在280℃下反应60min,处理水可达到污水综合排放标准GB9878—1996的三级标准。     

ClO2三相催化氧化处理硝基苯生产废水的试验

硝基苯(NB)生产废水中含有大量NB及其衍生物,对生物具有毒性,属难生物降解物质.采用ClO2三相催化氧化工艺对NB废水进行处理.结果表明,每升废水投加280、350 mg ClO2,废水在活性炭加载含铜复合金属氧化物的催化剂床层停留56min,NB和色度的去除率均达到95%以上,COD去除率达到90%以上.吨废水处理成本约为10.5元.     

电催化氧化中的三种催化材料处理酸性红B染料的比较研究

本文采用三种不同催化机理的材料———半导体材料TiO2 、软锰矿石和混合稀土进行了电催化氧化 (ECO)染料酸性红B的研究 ,结果表明 ,稀土材料在ECO体系中呈负催化效应 ;软锰矿石的色度去除催化效果明显 ;TiO2 的催化效果最显著 ,其色度和COD去除效果可比无催化剂时效果分别提高60 %和 75% ,可以作为电催化氧化的催化剂。并进一步研究了TiO2 用量对电催化氧化 (ECO)的影响。     

ClO2催化氧化技术在酸性染料废水处理中的应用

采用ClO2催化氧化技术对浙江某化工企业的酸性染料废水进行预处理.工程运行表明,在常温和常压下,进水COD4000mg/L、色度2000倍时,经ClO2催化氧化预处理后,反应塔出水COD≤700mg/L、色度≤200倍;经后续生化处理后,出水COD≤100mg/L、色度≤40倍.因此,ClO2催化氧化工艺对酸性染料废水的预处理效果较理想.     

低浓度软锰矿浆烟气脱硫过程中的催化作用

通过对SO2-4浓度的分析,研究了低浓度软锰矿浆烟气脱硫过程中的液相和固相催化作用.研究表明:低浓度软锰矿浆中Fe(Ⅱ,Ⅲ)的浸出率很低(＜ 7%),致使Fe(Ⅱ,Ⅲ)离子的液相催化作用和Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅱ,Ⅲ)离子间的液相协同作用不明显.该过程中实际生成的so2-4主要来自3个方面:MnO2的直接氧化还原作用,Mn(Ⅱ)的液相催化作用以及软锰矿固相组分的催化作用.其中,Mn(Ⅱ)的液相催化作用始终占据主导地位;MnO2的直接氧化还原作用与固相催化作用相比,在20 min前有明显的优势,而20 min后则几乎可以忽略不计.     

催化湿式氧化农药废水及催化剂的研究

通过浸渍法制备了4种氧化物为主活性组分的负载固定型催化剂,用于过氧化氢催化湿式氧化(CWHPO)处理有机农药废水。用实验确定了催化湿式氧化的条件,不同催化剂处理效果的比较表明,四元组合MnO2CuOCeO2CoO催化剂性能较好,当反应在常温常压下,维持pH=7～9,反应时间为40min时,COD的去除率大于80%,色度去除率大于90%。     

二氧化氯催化氧化处理酸性大红染料废水研究

对经微电解预处理后的酸性大红染料配制废水进行二氧化氯催化氧化实验，结果表明：当废水COD在3400mg/L左右，pH=4，氧化反应时间为45min，二氧化氯（ClO2）投加量为750mg/L，在催化剂作用下，COD平均去除率约达到88%，而单一的ClO2氧化，其COD平均去除率仅为28%。     

三效催化转化器催化剂硫中毒机理

在一种详细的表面反应机理中加入了包含贵金属催化剂与助催化剂的硫中毒基元反应,建立了新的三效催化转化器催化反应机理。利用该机理进行了稳态工况数值模拟,得到了各排气污染物起燃温度与转化效率随尾气中SO2浓度的变化情况。采用灰色关联分析了SO2浓度与各排气组分转化效率的关联度,结果表明,SO2浓度对C3H6与NOx转化效率影响最大。对三效催化转化器的催化剂活性设计具有重要的参考价值,并对其工况设计及优化提供了指导。     

催化湿式过氧化法处理蒽醌-2-磺酸钠废水

以过渡金属Cu为主活性组分,通过加入第2活性组分Mn和稀土元素Ce,研制出适用于催化湿式过氧化法(CWPO)处理含高浓度蒽醌-2-磺酸钠有机废水的复合催化剂。考察了活性组分配比对催化剂的催化活性和稳定性的影响,并利用SEM和XRD表征手段,研究了掺杂Ce对催化剂表面微观结构的影响。结果表明,当Cu、Mn和Ce的质量比为-时,催化剂的催化性能最佳,在100 min内,废水COD的去除率能达到95.3%;掺杂Ce能有效提高活性组分在催化剂表面的分散程度从而改善催化剂的催化活性,并能有效抑制Cu的溶出。通过LC-MS分析该催化剂催化氧化蒽醌-2-磺酸钠降解过程中的代谢产物,推断出了催化氧化降解蒽醌-2-磺酸钠的途径。     

负载型氧化铁对高毒气体PH3的催化分解

采用沉积-沉淀法制备了碳纳米管(CNTs)和二氧化硅(SiO2)负载的纳米Fe2O3催化剂,将其应用于高毒气体PH3分解反应.通过XRD,TEM,XPS,BET等一系列检测手段,对制备样品的相结构、形貌、组分和比表面积进行了表征.研究结果表明,在PH3催化分解反应过程,极少量的产物P迁移至Fe2O3中,形成金属磷化物FeP作为反应的活性相.与Fe2 O3/SiO2相比,Fe2O3/CNTs显示了较高的催化性能.在440℃反应温度下,Fe2O3/CNTs对PH3分解率达到99.8％.CNTs作为催化剂载体的优秀性能可归因于CNTs良好的导电性能和活性组分在其上的高度分散.