异养硝化-好氧反硝化菌WXZ-8的脱氮产物N_2O和N_2研究

研究了异养硝化-好氧反硝化菌WXZ-8(Bacillus cereus)的异养硝化性能,并采用GC-ECD(Gas Chromatography-Electron Capture Detector)、GC-TCD(Gas Chromatography-Thermal Conductivity Detector)方法分别测定了脱氮过程中的气体产物N2O和N2。为了改进密封反应的溶氧条件,采用纯氧密封摇瓶培养和空气密封摇瓶培养两个对照条件下进行培养。结果表明:(1)空气密封瓶实验条件下,WXZ-8产生的N2O为0.00945mg,N2为9.5005mg,分别占从水体中脱除的氮的0.047%和47.09%,另外,同化合成的氮含量占48.74%;(2)纯氧密封瓶实验条件下,WXZ-8产生的N2O为0.00463mg,N2为9.686mg,分别占从水体中脱除的氮的0.024%与49.57%,同样,同化合成的氮含量占49.23%。两组对照实验表明,WXZ-8菌是一株高效、产生低水平量N2O的性能良好的异养硝化-好氧反硝化菌,且纯氧培养条件更有利于控制N2O的逸出。     

夏季渤海湾水体反硝化作用初探

于2012年7月在渤海湾开展35个站位的水质调查,利用N2∶Ar法和膜进样质谱仪(MIMS)测定了表层水体(40 cm)反硝化产物N2的溶存浓度,计算了水体溶存N2的净增量ΔN2及氮素的反硝化损失比例。结果表明,现场温度和盐度条件下渤海湾水体溶存N2的实测浓度介于(7.76~8.74)μg/L(均值8.06±0.21μg/L,SD),N2的理论平衡浓度介于5.41~5.75μg/L(均值5.56±0.09μg/L,SD)。由此计算得到渤海湾水体N2饱和度介于138%~154%(均值145%),ΔN2的变化范围介于2.17~2.94μg/L(均值2.51±0.17μg/L,SD)。因此,渤海湾水体存在明显的反硝化过程。对应观测站位NO3-N浓度范围为0.01~0.09 mg/L(均值0.03±0.02 mg/L,SD),ΔN2与NO3-N的浓度比例介于3%~64%(均值16.7%)。相关分析表明,渤海湾水体ΔN2与NO3-N浓度、温度、盐度正相关,而与DO负相关。本研究中高DO浓度条件下渤海湾水体仍存在明显的反硝化过程,因此好氧反硝化细菌对水体反硝化速率的贡献值得进一步深入研究。     

利用膜进样质谱连续走航测定表层海水O2/Ar比值和pCO2

利用HIDEN公司HPR40溶解气体质谱分析仪,通过实验探索和实际应用,建立了连续走航高频率同时测定海水中O₂、Ar和CO₂等多种气体的分析方法。通过选择硅树脂膜的循环水取样器、进样流量为220 mL/min、进样平衡温度低于海水2℃等实验条件,建立了船载连续走航系统,实现了利用膜进样质谱仪（MIMS）连续走航测定表层海水O₂/Ar比值和pCO₂。所用仪器稳定性良好,连续测定12 h大气鼓泡48 h后的海水样品获得O₂、Ar和CO₂的精密度分别为1.57%、3.75%和2.21%,O₂/Ar的精密度为2.61%;该方法的重复性好,10 d内绘制7条CO₂工作曲线斜率的相对标准偏差RSD=4.18%。应用该方法在南海北部陆坡19.8°N～20.8°N,114.7°E～115°E断面进行调查并取得了很好的效果,结果表明:该调查断面的生物氧过饱和量Δ（O₂/Ar）为0.56%±1.02%,其变化范围为-2.52%至3.34%,调查断面的pCO₂值为361.53±40.46μatm。该方法具有直接、快速、高时空分辨率测定多种溶解气体的优点,为认识多组分气体的高分辨时空分布格局,深入开展我国陆架边缘海生物过饱和氧、海洋群落净生产力和pCO₂动力学研究提供了新方法。     

污水生物脱氮过程中N_2O的释放途径和影响因素

为了更好地理解和掌握污水处理过程中N 2O的释放规律,结合近年来已经发表的研究结果,就传统的污水生物脱氮过程(全程硝化反硝化过程)和新型污水生物脱氮过程(同步硝化反硝化、短程硝化反硝化和厌氧氨氧化)中N2O的释放途径以及影响因素进行了综述。通过综述发现,硝化和反硝化过程均有可能导致N2O的释放,且硝化过程更易产生N2O;与传统的脱氮过程相比,同步硝化反硝化等新型脱氮过程产生N2O的概率更大;影响N2O释放的因素主要有DO浓度、NO-2浓度、进水氨氮负荷、SRT和COD/N等运行工况和细菌种类及其活性。最后,展望了该领域的研究方向。     

九龙江河口区夏季反硝化作用初探

河口反硝化是削减入海河流氮污染的重要途径,为探明地处亚热带的九龙江河口混合区的反硝化作用,于2010年7月开展13个站位的面上调查,利用N2：Ar法和膜进样质谱分析仪（MIMS）直接测定反硝化产物溶解N2浓度,用吹扫捕集-气相色谱法测定溶解N2O浓度,并估算二者净增量和水气交换通量.结果表明,溶解N2和N2O净增量有明显的区域变化,从淡水端向海域减少,N2净增量为-9.9～66.8μmol.L-1,N2O净增量为4.3～31.5 nmol.L-1;N2O饱和度为170%～562%,平均352%;N2水气通量为-2.9～53.2 mmol.（m2.d）-1,N2 O水气通量为5.2～23.9μmol.（m2.d）-1,N2 O通量占总通量的0.03%～1.2%（平均0.25%）.温度和营养盐（氮、磷）是影响九龙江河口区反硝化作用的重要因子;淡水端（盐度〈0.5）反硝化作用及其空间分布主要受硝酸盐含量控制,海水端溶解N2与N2O的增加主要来自淡水端的输送,并受盐度梯度（混合作用）影响.     

具有N_2O控逸能力的异养硝化-好氧反硝化菌株的筛选鉴定

利用BTB平板培养基以及硝化-反硝化性能测定,从实验室驯化成熟的SBR反应器中筛选出3株异养硝化-好氧反硝化菌.其中WYLW1-6菌株的硝化-反硝化性能尤为突出,经16S rDNA基因序列分析和Biolog测定,该菌株属于蜡状芽孢杆菌(Bacillus cereus).在摇瓶培养时,对该菌株设计L4(23)的正交试验,结果发现,菌株WYLW1-6投加到水中后启动迅速,且生长适应性强,优选条件下,其氨氮最大去除率可达95.21%.用发酵罐对其扩大培养测定N2O逸出量,表明该菌脱氮效果良好,NH4+-N去除率达到97.19%,TN去除率为96.63%,N2O逸出量为1.849 2 mg,其中N2O-N量为1.176 8 mg,N2O-N量占水中脱除TN量的0.598%.菌株WYLW1-6能够独立完成生物脱氮的全过程,高效脱氮的同时N2O逸出量低.该菌可用于构建一个低NO逸出的高效脱氮菌系,从而实现NO生物控逸.     

蓝藻水华对太湖水柱反硝化作用的影响

反硝化作用是湖泊水体最主要的脱氮过程,对减轻湖泊的氮素污染和富营养化控制具有重要意义.蓝藻水华暴发和衰亡可能会通过改变水体氮素循环途径及微环境来促使反硝化作用直接在水柱中发生,加速氮的去除.为了验证这一假设,取太湖湖水添加不同生物量的蓝藻和连续10 d的NO_3~--N、PO_4~(3-)-P营养盐,进行蓝藻生长与降解对反硝化影响的模拟实验,测定蓝藻水华期水体藻类生物量和各形态氮浓度的动态变化,同时利用~(15)N同位素添加培养结合膜进样质谱仪(MIMS)实时定量测定反硝化速率.结果表明,蓝藻在生长期吸收氮素转变为颗粒氮,在衰亡期藻细胞通过降解矿化释放了大量的NH_4~+-N,继而转化为NO_3~--N,为反硝化作用提供底物,是大幅度促进水体反硝化作用的关键;反硝化速率(以N2计,下同)最高达到(1 614. 52±301. 57)μmol·(m~2·h)~(-1),是同时期最低蓝藻生物量组反硝化速率[(534. 45±242. 18)μmol·(m~2·h)~(-1)]的3倍,实验结束时添加初始蓝藻生物量倍数最高组的TN去除率达最高(40. 02%),是未添加蓝藻组TN去除率(17. 72%)的2. 26倍,说明蓝藻堆积会显著促进反硝化作用的强度,加速水体氮素的去除.蓝藻衰亡时反硝化速率的快慢受NH_4~+浓度的影响显著,表明附着在藻团的微生物的耦合硝化-反硝化作用是氮盐去除的主要途径.本研究结果表明,水华蓝藻生长期快速吸收氮素转变为颗粒氮,蓝藻死亡降解后通过耦合硝化-反硝化作用加速氮素去除,这可能是太湖夏季氮素浓度降低的原因之一.     

异养硝化/好氧反硝化菌的分离鉴定及其在不同培养条件下产N_2O研究

以乙酰胺为唯一碳氮源分离纯化出2株既能异养硝化又能好氧反硝化的菌株XM1和HX2,革兰氏阴性,分别为链状杆菌和球状菌.在富集培养基中,菌株HX2产N2O量为XM1的76倍;两菌株均能分别以葡萄糖、甘露醇、酒石酸钠为唯一碳源进行生长;也可分别以硝酸钠和硫酸铵为唯一氮源进行硝化和反硝化作用,但菌株XM1生长速率快于HX2,且有较多的NO2-积累.部分长度的16S rDNA序列分析表明,菌株XM1与HX2的序列与Pseudomonas sp.具有99%的相似性,定为假单胞菌属(Pseudomonas sp.).两菌株27d反接种培养实验结果表明,在添加外源N的条件下,HX2菌株更适合在30%的土壤水分(WFPS)条件下生长,N2O产生量为(36.01±2.48)ng/g,为60%WFPS条件下N2O产生量的1.9倍;而菌株HX1则适合在60%的水分条件下生长,在该条件下几乎不产生N2O.     

搅拌速率对异养反硝化过程N_2O产生过程的影响

为揭示搅拌速率对异养反硝化过程N_2O产生过程的影响,选用经全程和短程反硝化序批式反应器驯化的活性污泥,基于N_2O连续监测技术,研究了搅拌速率分别为200、300和400 r/min时不同进水C/N比条件下异养反硝化过程N_2O的产生特征。研究结果表明,搅拌速率变化对全程反硝化过程和短程反硝化过程N_2O产生的影响结果不尽相同。在全程反硝化过程中,N_2O的生成速率和降解速率随着搅拌速率的增加而增加;在短程反硝化过程中,N_2O的生成速率和降解速率不会随着搅拌速率的增加而增加;短程反硝化过程N_2O的产生量和排放量大于全程反硝化过程。在保证混合效果的前提下,异养反硝化过程应在尽可能低的搅拌速率下运行,可以使反硝化过程产生和排放的N_2O量达到最小。     

进水碳氮比对脱氮污泥羟胺氧化酶活性及N_2O产生的影响

在以A/O方式运行的SBR工艺中,研究了3种不同进水碳氮比下硝化与反硝化过程中污泥羟胺氧化酶(HAO)活性变化、N2O的产生/释放规律及两者之间的关联性.结果表明,当C/N=3.5与C/N=9.5时,HAO平均酶活性分别为(283.77±19.64),(348.87±17.94)U/g MLSS,而C/N=6.5条件下的平均酶活性仅为(246.45±23.30)U/g MLSS,总体上3个条件下缺氧阶段HAO活性均较好氧阶段高;反应过程中HAO的活性变化趋势基本与气态N_2O释放速率、溶解态N_2O及亚硝氮的浓度变化趋势成正相关,在C/N=9.5下好氧段HAO活性与后三者呈现完全一致的变化规律.N_2O主要产生于好氧阶段进行的硝化过程,尤其是羟胺氧化是N_2O产生的主要环节;碳源相对不充分的条件下(如C/N=3.5),缺氧段N_2O的释放与HAO活性关系密切;碳源相对较充分的条件下,缺氧段N_2O的产生与HAO酶活性无明显关联.推测可能是因为缺乏电子受体NO_2~-而导致HAO酶未参与反应;在N_2O产生较多的条件下,HAO活性相对也较高.     

沼泽湿地CO2、CH4、N2O排放对氮输入的响应

利用静态暗箱-气象色谱法，选取小叶章沼泽化草甸进行野外原位试验，研究氮输入对沼泽湿地CO2、CH4和N2O等3种温室气体排放的影响,结果表明：氮输入对沼泽湿地CO2和CH4排放有明显影响，其季节排放总量分别是对照处理的1.3和2.5倍，但对CO2和CH4的季节变化模式无明显影响；氮输入对N2O的排放强度和季节变化模式均有显著影响,CO2排放通量与5cm深土壤温度存在显著的正相关关系，与地表温度和1.5m气温存在指数关系，而CH4和N2O排放与温度之间没有显著的相关性．在20、100和500年时间尺度上氮输入处理的CH4和N2O全球增温潜势（GWP）分别比对照处理增加了150％、150％和80％，表明氮输入在长、短时间尺度上都是增强CH4和N2O的温室效应的。     

驯化矿化垃圾CH4氧化速率和N2O释放研究

利用畜禽废水驯化矿化垃圾,并将其与原生矿化垃圾和粘土对比,分析了土壤理化性质、含水率、温度等对CH4氧化能力和N2O释放的影响.研究表明:驯化矿化垃圾对CH4的氧化能力(15.48 μmol·g-·h-1)明显高于原生矿化垃圾和所选粘土土样;材料的粒径尺寸、有机质、氨氮硝化率及硝态氮生成率均与CH4氧化能力有着显著的正相关性;驯化矿化垃圾在加入蒸馏水后释放大量的N2O,产生N2O的量是原生矿化垃圾的2倍,并且比粘土高一个数量级.由于驯化矿化垃圾对环境的适应能力强,CH4氧化能力高,进而能够减少温室气体排放,可作为一种较为理想的填埋场覆土材料.     

轻型汽油车CH4和N2O排放因子研究

我国的机动车温室气体排放研究多集中于CO2排放,而CH4和N2O排放的相关研究主要是依据欧美开发的模型进行的,缺乏CH4和N2O实车测试的研究.本研究选取22辆轻型汽油车,利用底盘测功机开展了整车台架测试和采样分析,获得了车辆在NEDC工况下的CH4和N2O排放因子.结果表明,国Ⅰ~国Ⅳ阶段轻型汽油车CH4平均排放因子分别为0.048、0.048、0.038和0.028 g·km-1,N2O则分别为0.045、0.039、0.026和0.021 g·km-1.在轻型汽油车单车排放的CO2、CH4和N2O三类温室气体(以CO2当量计)中,CH4和N2O排放的分担率均随排放标准的加严而逐渐降低,其中CH4排放在温室气体排放中不足0.5%,N2O排放分担率在3.03%~6.35%之间.因此,排放标准的加严可以有效减少CH4和N2O的排放,以减缓机动车排放带来的温室效应.     

SRT对于污水脱氮过程中N2O产生的影响

试验采用经过长期驯化,控制污泥龄分别为9d和15d的活性污泥,以实际生活污水为研究对象,考察了不同污泥龄(SRT)对污水脱氮过程中N2O的产生量和转化率的影响.结果表明N2O主要产生于污水脱氮的硝化过程中,而反硝化过程的贡献较少.较短的污泥龄有利于脱氮过程中N2O的产生,9d污泥龄的活性污泥系统产生N2O量是15d污泥龄污泥系统的1.2倍,分别为4.62mg·L-1和3.8mg·L-1.不同污泥龄条件下产生N2O的转化率也有所差别,污泥龄较短的活性污泥系统产生N2O的转化率也较高,分别为11.2%和7.8%.系统经长期在较短的污泥龄下运行,并没有影响系统的脱氮效果,两种污泥龄条件下系统的脱氮率都在96%以上.为了减少污水脱氮过程中N20的产生量,应避免污水处理系统过短的污泥龄,造成污水脱氮过程N2O的产量和转化率的大幅升高.     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

火力发电行业温室气体排放因子测算

为了解我国火力发电行业温室气体排放状况及排放因子,利用U23多组分红外气体分析仪及TH880F烟尘分析仪对全国30台具有代表性的火力发电机组排放的CO₂和N₂O进行了在线监测;监测及后续的数据处理阶段均遵循了联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)关于温室气体排放计算的质量保证和质量控制原则.利用统计学方法对数据进行处理,给出了CO₂和N₂O 3种表达方式的排放因子. 结果表明:CO₂排放因子主要受装机容量、燃料及机组使用年限与维护质量的影响;常规煤粉机组的N₂O排放因子随装机容量的增加逐渐变小,循环流化床机组N₂O排放因子最大;与IPCC缺省排放因子的比较表明,烟煤、褐煤的CO₂和N₂O排放因子均在IPCC缺省因子95%置信区间内,贫煤CO₂和N₂O的排放因子均大于IPCC缺省因子;天然气CO₂和N₂O排放因子与IPCC缺省因子相差不大.      

Study on the optical property and surface morphology of N doped TiO2 film deposited with different N2 flow rates by DCPMS

N doped TiO₂ films were deposited by direct current pulse magnetron sputtering system at room temperature. By using UV-Vis spectrophotometer and atomic force microscope, we studied the influence of N₂ flow rate on the optical property and surface morphology of films. The results indicate that the optical property and surface morphology of N doped TiO₂ film was dominated by the N₂ flow rate. The mean absorbency in visible range of pure TiO₂ films is near to 0%, which means that the pure TiO₂ could hardly display the photocatalytic property in visible range. When N₂ flow rate is 2 sccm, the mean absorbency in visible range of N doped TiO₂ film could reach at 24%. In this case, the film could be used as photocatalyst induced by visible light. While with increasing N₂ flow rate, the mean absorbency in visible range of N doped TiO₂ film decreased abruptly. Especially when N₂ flow rate exceeded 8 sccm, the mean absorbency in visible range of N doped TiO₂ film decreased to about 0%, which is like pure TiO₂ fimls.     

碳底物含量对厌氧条件下水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放的影响

理解底物碳氮对厌氧条件下水稻土排放氮素气体——氮气(N2)、氧化亚氮(N2O)和一氧化氮(NO)以及二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的影响,有助于制定合理的温室气体减排措施,定量了解反硝化产物组成对碳底物水平的依赖性,也有助于氮转化过程模型研发中制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究采用粉砂壤质水稻土为研究对象,设置对照(CK)和加碳(C+)两个处理,前者的初始硝态氮和可溶性有机碳(DOC)含量分别为~50 mg·kg-1和~28 mg·kg-1,后者的分别为~50 mg·kg-1和~300 mg·kg-1.采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定系统,研究了完全厌氧条件下碳底物水平对上述气体排放的影响.结果表明,CK处理无CH4排放,而C+处理可观测到CH4排放;C+处理的综合增温潜势显著高于CK处理(P<0.01);NO、N2O和N2排放量占这3种氮素气体排放总量的比重,在CK处理分别约为9%、35%和56%,在C+处理分别约为31%、50%和19%,处理间差异显著(P<0.01).由此表明,碳底物水平可显著改变所排放氮素气体的组成;对于旱地阶段硝态氮比较丰富的水稻土,避免在淹水前或淹水期间施用有机肥,有利于削减温室气体排放.     

温度对农田N2O产生与排放的影响

以华东太湖地区的水稻－冬麦轮作农田为研究对象,采用基于箱法－气相色谱法的自动连续观测系统,对整个轮作周期的Ｎ２Ｏ排放和温度进行了同步自动连续观测,同时,在实验室开展了一系列的模拟实验,以研究Ｎ２Ｏ产生与排放过程的温度效应,实验研究结果表明,在土显度适宜的一定温度范围内,Ｎ２Ｏ排放对温度的依赖性可用指数函数Ｆ＝Ａｅ＾ａｔ来描述,轮作周期内显著Ｎ２Ｏ排放发生的频率随温度的变化呈正态分布,６７％的排放量     

Experimental study of NO2 reduction in N2/Ar and O2/Ar mixtures by pulsed corona discharge

Non-thermal plasma technology has been regarded as a promising alternative technology for NOx removal. The understanding of NO2 reduction characteristics is extremely important since NO2 reduction could lower the total NO oxidation rate in the plasma atmosphere. In this study, NO2 reduction was experimentally investigated using a non-thermal plasma reactor driven by a pulsed power supply for different simulated gas compositions and operating parameters. The NO2 reduction was promoted by increasing the specific energy density （SED）, and the highest conversion rates were 33.7%, 42.1% and 25.7% for Ar, N2/Ar and O2/Ar, respectively. For a given SED, the NO2 conversion rate had the order N2/Ar 〉 Ar 〉 02/Ar. The highest energy yield of 3.31 g/kWh was obtained in N2/Ar plasma and decreased with increasing SED; the same trends were also found in the other two gas compositions. The conversion rate decreased with increasing initial NO2 concentration. Furthermore, the presence of N2 or O2 led to different reaction pathways for NO2 conversion due to the formation of different dominating reactive radicals.