黄河下游地下水中镭氡同位素的分布及影响因素研究

为研究黄河下游地下水中镭氡同位素的含量、分布及其影响因素,于2015年5月至2016年2月,按季度对黄河下游利津水文站至黄河口区间100 km河道内的地下水进行了5次调查,得到结论如下:①黄河下游地下水中3种镭同位素（223Ra、224Ra和226Ra）活度变化范围为0.4~5.9 dpm/100L、23.5~358.1 dpm/100L和11.2~49.4 dpm/100L;222Rn活度变化范围为8.2~700.5 dpm/L,除个别站位（如DP-#）地下水中222Rn浓度较高以外（608.8±105.0 dpm/L）,其他站点222Rn浓度水平基本上保持在8~200 dpm/L之间。②远离河口的采样站位（LJ-#、YL-#和YW-#）地下水中镭同位素浓度的季节性特征不明显,而靠近河口的采样点（DP-#和KY-#）的镭同位素浓度季节性差别显著。随着向河口方向的延伸,地下水中镭同位素浓度呈现出逐渐增加的趋势,盐度是影响镭同位素活度的关键因素。③各采样点水体中222Rn浓度变化均呈现出夏季略低于冬季的分布特征,水体停留时间和黄河径流量变化是影响222Rn活度变化的主要原因。     

基于镭同位素示踪的嵊泗高场湾海底地下水排放

作为全球水循环的重要组成部分,海底地下水排放（SGD）是营养盐等陆源物质进入海洋的重要途径之一。本文利用天然放射性同位素223Ra、224Ra和228Ra对嵊泗岛高场湾SGD通量及及其所携带的营养盐通量进行了估算。研究表明,地下水中223Ra（16.7 ±2.9 dpm/100 L）、224Ra（479 ±18 dpm/100 L）、228Ra（97±4 dpm/100 L）的活度远高于近岸水体中223Ra（3.5 ±0.7 dpm/100 L）、224Ra（80 ±4 dpm/100 L）、228Ra（31±2 dpm/100 L）的活度。运用潮动力模型,基于223Ra和224Ra得到的SGD速率分别为7.6 cm/d和4.1 cm/d,而根据223Ra的离岸输送估算出SGD速率为22 cm/d。结合地下水端元营养盐的浓度计算得SGD携带的溶解无机氮（DIN）、溶解无机磷（DIP）、溶解硅（DSi）的排泄通量分别为593,4.16和241 μmol/（m2·s）。     

广西防城港核电周边红树林沉积物中放射性核素是否存在富集现象?

放射性核素作为一类被广泛关注的危险物质,红树林典型生态系统中放射性核素研究极少。本研究利用高纯锗γ谱仪探索广西防城港核电站周边10处不同地点的红树林表层及沉积物柱样中天然放射性核素含量及分布特征。结果表明,红树林区表层沉积物中238U、226Ra、228Ra、40K活度范围分别为6.2～70.7 Bq/kg、7.3～55.3 Bq/kg、10.0～94.1 Bq/kg、26.5～479 Bq/kg,对应均值为（27.8±19.8） Bq/kg、（21.2±13.9） Bq/kg、(35.8±24.8) Bq/kg、(177±131) Bq/kg;不同深度的沉积物柱样中238U、226Ra、228Ra、40K活度与表层沉积物的结果接近,4种核素在垂向上的含量均无显著增加或者减少的变化趋势。广西防城港核电周边红树林沉积物中放射性水平低于广西、全国、全球的土壤和我国大部分海域的放射性水平,仅高于南海珊瑚礁区极低的放射性水平。此外,红树林沉积物中226Ra/238U活度比值与我国其他海区沉积物的结果一致,范围在0.5～1.0,但是显著高于珊瑚礁区的226Ra/238U活度比值（226Ra/238U<0.1）,说明地质成因的红树林沉积物（和其它海区沉积物）与生物成因的珊瑚礁沉积物存在显著不同的物质来源机制。总之,本研究结果表明广西红树林系统中天然放射性核素不存在富集现象。     

镭延迟符合计数器(RaDeCC)测量海水中的224Ra和223Ra

本文介绍了测量海水中224Ra和223Ra比活度的国际通用仪器镭延迟符合计数器(RaDeCC),该仪器具有效率高、灵敏度高、背景值低、方便携带和适合海上现场测量等优点。结合本实验室3 a使用经验和工作数据,对仪器测量误差、探测效率、本底值和探测限等做出系统的阐述和讨论。结果表明,RaDeCC对224Ra和223Ra的探测效率分别在0.47~0.59和0.45~0.57之间,探测限分别为0.04 dpm和0.01 dpm,对224Ra和223Ra测量的相对标准偏差一般在5%和15%左右,但是,当224Ra比活度低于5 dpm/100 L时,变异系数将升高至10%~30%;当 223Ra低于0.3 dpm/100 L时,变异系数将高达20%~80%。     

224Ra对春季青岛近海水体混合及营养盐来源的示踪研究

2013年3月,以青岛近海为研究区域,分析了过剩224Ra(224Raex)的分布特征及其影响因素,并以之为示踪工具对水体的混合过程和营养盐来源进行了评估。研究发现,224Raex的比活度范围为1.30.2 dpm/100 L到10.21.3 dpm/100 L,并呈现出近岸高、远岸低和低潮时高、高潮时低的时空分布特征。224Raex-盐度对研究区域的水体混合状况的指示作用明显优于温度-盐度指标。2013年3月青岛近海溶解无机磷(DIP)和溶解硅(DSi)浓度的主控因素是潮汐作用,而溶解无机氮(DIN)的来源组成较为复杂,可能包括河流输入、生活污水、工业废水、潮汐混合、地下水排放等。     

海水对含水层沉积物中镭解吸的模拟实验

本研究采用莱州湾沿岸含水层中的沉积物,通过渗滤实验模拟镭的解吸过程。结果表明,在典型的地下水流速范围内(0.02~0.30 cm/min),镭同位素(223Ra、224Ra、226Ra)的解吸没有显著变化。在海水与淡水的混合过程中,解吸的镭比活度与水的盐度呈显著的线性正相关关系。当盐度超过海水盐度时(如S=80的卤水中),解吸的镭比活度则趋于最值平台。对比模拟估算的地下水中镭的比活度与莱州湾沿岸实测间隙水中镭的比活度,223Ra和224Ra的结果基本一致,而226Ra的实测结果较模拟估算结果偏小。可能由于含水层中226Ra经反复解吸后得不到母体核素及时补充所致。本研究将为更好地理解镭同位素在含水层中的地球化学行为提供科学依据,为合理地选择量化海底地下水排放(submarine groundwater discharge,SGD)模型的镭端元值提供新的参考视角。     

连云港田湾海域沉积物中放射性核素分布与沉积速率

本文基于连云港田湾海域沉积物中放射性核素含量的测定结果,分析了表层沉积物中放射性核素含量的平面分布和柱状沉积物中放射性核素含量及垂向分布特征,并讨论了核素之间的内在关联和田湾近岸区的沉积速率。结果显示:（1）田湾海域表层沉积物类型基本为粉砂质黏土和黏土质粉砂,其中值粒径约为0.006 mm,平均黏土含量约为45%,属典型淤泥质海岸沉积物特征;（2）表层沉积物中某一放射性核素（210Pb、238U、228Ra、40K、226Ra、228Th、137Cs）比活度变化较大,但总体上处于相同水平;（3）210Pb、226Ra、238U和228Th垂向比活度范围分别为32.6～48.8 Bq/kg、17.6～33.3 Bq/kg、15.1～40.8 Bq/kg和40.31～86.9 Bq/kg,各核素含量随深度增加的变化规律有所不同;（4）柱状样中垂向上210Pb/226Ra活度比值为1.2～2.6,均值为1.5,210Pb明显过剩,且其过剩量与埋深有较明显的关系;（5）田湾附近50多年来的平均沉积速率为2.3 cm/a,60 cm以浅的沉积速率约为3.0 cm/a,60 cm以深的沉积速率约为1.0 cm/a;60 cm以浅的沉积速率较快,可能与近年来周边工程较多（田湾跨海大桥、取排水口、港区扩建等）有关。     

春季南海溶存N_2O的分布特征和海气交换通量

2005年4月28日至5月11日在南海北部进行了调查,测定了南海不同深度海水中溶解N2O的浓度.结果表明,表层海水中的N2O浓度范围在5.17～14.9 nmol/L,饱和度范围为90.4%～236.3%,除个别站位外,表层水体中N2O均处于过饱和状态,是大气中N2O的净源.在研究海域陆架-陆坡站位和海盆区站位N2O的垂直分布有一共同特点:透光层海水中N2O垂直混合较为均匀.利用Liss和Merlivat公式(LM86)以及Wanninkhof公式(W92)分别计算了南海N2O海-气交换通量,结果为-0.57～32.93 μmol/m2·d和-1.1～53.51 μmol/m2*d,此外,我们还估算了南海对大气N2O的贡献为0.15～0.24 Tg/a,要远高于开阔大洋.     

典型养殖海湾海底地下水排放对营养盐收支的影响——以福建罗源湾为例

海底地下水排放(SGD)是陆源物质入海的重要通道，对沿岸物质通量、生物地球化学循环及生态环境都起着重要作用。近些年来，随着近海海水养殖的发展，有关SGD对养殖生态系统的调控作用也备受关注。本研究运用短半衰期核素²²³Ra和²²⁴Ra估算了福建沿岸养殖型海湾——罗源湾的海底地下水排放通量。结果表明，地下水中²²³Ra[(58.1±40.2) dpm/(100 L)(n=9)]和²²⁴Ra[(1637±1118) dpm/(100 L)(n=9)]的活度远高于近岸水体²²³Ra[(4.49±1.35) dpm/(100 L)(n=15)]和²²⁴Ra[(65.5±15.8) dpm/(100 L)(n=15)]的活度。本研究在假设稳态的条件下，运用Ra质量平衡模型，估算出罗源湾SGD通量为(1.91±2.16)×10⁷ m³/d,SGD速率为0.068～0.101 m³/(m²     

黄河中下游悬浮颗粒物多核素时空分布特征及其指示意义

天然放射性核素（238U、40K、226Ra、228Ra、7Be、210Pb_xs等）信息对于认识河流颗粒物的来源及输运过程具有重要的指示意义,然而目前关于河流悬浮颗粒物（SPM）的核素研究尚不多见。本研究分析了黄河中、下游水体悬浮颗粒物中各种天然放射性核素的活度水平及时空分布特征,发现春季颗粒物的238U、40K、226Ra、228Ra、7Be和210Pb_xs活度分别为26.86～119.57 Bq/kg、619.50～835.62 Bq/kg、12.88～55.51 Bq/kg、24.55～82.61 Bq/kg、0.24～39.47 Bq/kg和0.92～18.78 Bq/kg,秋季分别为40.54～73.96 Bq/kg、804.95～1023.12 Bq/kg、31.24～47.68 Bq/kg、57.92～77.95 Bq/kg、0.98～30.50 Bq/kg和12.60～31.33 Bq/kg。对比发现,除7Be在两次调查时表现出相似的变化范围和趋势外,其他各种核素的比活度整体上均表现为春季高于秋季的季节特征。就核素的含量及比值的空间分布而言,黄河小浪底、开封和将军渡3个河段均存在数值异常的现象,推测是这3处区域的物质来源、颗粒物粒径及成分组成不同于其他区域所致。     

沉淀物和生物中U,Th和226Ra的联合测定

用放射化学法对U,Th,~(226)Ra等核素进行联合测定,国外已有不少报道,只是所用的分离方法和所测的介质不同而已。我国学者也做过一些这方面的工作。本工作建立了用三正辛胺-二甲苯萃取分离法对沉积物和生物样中U,Th和~(226)Ra的联合测定方法。 二、主要仪器与试剂     

阳江核电站附近海域表层沉积物中γ放射性核素含量水平

用HPGe-γ谱分析方法测定了阳江核电海域表层沉积物中238U、226Ra、210Pb、228Th、228Ra、40K、137Cs、134Cs、110mAg、58Co和60Co共11种核素的比活度,238U、226Ra、210Pb、228Th、228Ra、40K、137Cs等7种核素的放射性比活度范围分别为75.2~102.0、32.6~38.6、86.9~148、54.3~71.3、40.9~70.6、580~660和 < 0.16~3.82 Bq/kg_干重,平均值分别为82.4±5.2、35.5±2.0、121.7±14、60.2±3.1、57.1±3.1、621±29和2.21±0.31 Bq/kg_干重,134Cs、110mAg、58Co和60Co等4种核素的比活度均低于检测限。沉积物中226Ra/238U、210Pb/226Ra和228Th/228Ra比值的范围分别为0.35~0.48,2.63~4.17和0.96~1.36,平均值分别为0.43、3.43和1.06。结果显示,该海域表层沉积物中210Pb相对于226Ra过剩,226Ra相对于238U亏损,而228Th与228Ra基本平衡;沉积物中γ放射性核素含量水平与粒度分布、离岸距离无明显相关性。     

东中国海表层海水137Cs分布的影响因素

采集山东半岛附近海域表层海水样品,分析137Cs分布特征,并结合东中国海137Cs比活度数据,探讨影响表层海水137Cs分布的因素。结果表明:（1）山东半岛附近海域表层海水137Cs比活度在0.60±0.18~1.21±0.19 Bq/m3之间,平均值为0.90±0.17 Bq/m3。沿岸137Cs比活度较离岸小,主要受沿岸流影响。（2）东中国海各海域137Cs空间分布受大气不均匀沉降,沿岸流,河流冲淡水等因素影响;随时间变化,整个东中国海表层137Cs活度降低,切尔诺贝利核事故对东中国海影响不大。（3）渤海表层137Cs海水析出速率为0.046/a,高于黄海（0.032/a）和东海（0.027/a）,与较高的颗粒物质吸附能力和水体横纵向混合过程有关。     

某铀矿区周边土壤238U和226Ra分布特征及污染评价

为查清某铀矿区周边土壤污染源项的污染强度及范围,对需要治理的污染源进行量化,对该铀矿周边土壤0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m土层土壤中放射性核素²³⁸U和²²⁶Ra活度进行现场调研和统计分析（水平土壤正态分布、箱型图、Q-Q图）,其表明放射性核素污染的空间分布特征及有效性影响,利用²²⁶Ra/²³⁸U反映风化程度.结果表明：在0.0~0.2m土壤深度,²³⁸U和²²⁶Ra浓度最高,分别为813.44~5059.20,737~4536Bq/kg,随深度增加²²⁶Ra和²³⁸U浓度呈减小趋势,0.6~1.0m深度²³⁸U和²²⁶Ra浓度均超美国核管会（NRC）铀矿和水冶设施退役中残存放射性核素的土壤去污标准浓度（370Bq/kg）,因此,针对研究区的土壤治理,厚度选取应不小于1m.污染评价结果表明：研究区属重度-极重度污染、强生态风险危害的土壤面积占比最高,随距铀矿区距离增加,²²⁶Ra和²³⁸U污染程度降低,潜在生态危害减小.