仿酶型磁性Fe~0-Fe_3O_4复合催化剂的制备及其催化性能

采用原位氧化沉淀法制备出仿酶型磁性Fe0-Fe_3O_4复合催化剂,并将其作为非均相类Fenton催化剂用于溶液中对硝基苯酚的降解;采用SEM和XRD等技术对催化剂进行了表征。表征结果显示,Fe_3O_4与Fe0结合牢固,有利于Fe0的分散。实验结果表明:Fe0-Fe_3O_4对对硝基苯酚的降解为拟一级反应;在Fe0与Fe_3O_4的质量比为0.75、Fe0-Fe_3O_4投加量为1.2 g/L、初始H_2O_2浓度为10 mmol/L、初始溶液p H为3、反应温度为30℃的条件下反应90min,反应速率常数为0.067 min-1,COD去除率为77.28%,Fe溶出量为2.12 mg/L;在对硝基苯酚的降解过程中,pH先增大后减小,Fe溶出量先降低后升高;Fe0-Fe_3O_4是一种稳定的催化剂,可再生使用。     

层状氧化物NaCo_2O_4热催化H_2O_2降解亚甲基蓝

采用固相烧结法制备了NaCo_2O_4催化剂,构建了NaCo_2O_4-H_2O_2热催化体系降解亚甲基蓝(MB)。XRD和SEM表征结果显示,合成的NaCo_2O_4催化剂具有良好的稳定性。NaCo_2O_4对H_2O_2具有良好的热催化性能,反应温度越高,反应速率常数k越大,该催化反应符合一级动力学方程。NaCo_2O_4-H_2O_2体系对MB具有较好的降解效果,在反应温度为50℃、NaCo_2O_4加入量为50 mg、MB溶液加入量为100 mL、MB初始质量浓度为30 mg/L、H_2O_2加入量为1.00 mL的最优条件下,反应340 min时,MB降解率达87.00%;催化剂重复使用三次,MB降解率仍可达85%以上;经捕获剂效果对比实验发现,催化反应体系中存在h~+、·OH等催化活性物种。     

MCM-41分子筛负载铁铈催化降解甲基橙

采用等体积浸渍法制备了负载型有序介孔Fe-Ce/MCM-41催化剂。研究了该催化剂降解甲基橙的适宜工艺条件,并采用XPS,XRD,TEM技术对该催化剂进行了表征。实验结果表明,该催化剂Fenton氧化降解甲基橙的较适宜工艺条件为:溶液pH 5.0、甲基橙溶液初始质量浓度100 mg/L、催化剂加入量2.0 g/L、H_2O_2浓度20 mmol/L,在此适宜条件下反应120 min时,甲基橙去除率接近100%。表征结果显示:Fe-Ce/MCM-41催化剂主要由铁、铈、氧、碳4种元素组成;铁与铈的摩尔比接近3∶1;铁和铈主要以Fe_3O_4和CeO_2的形态存在于催化剂表面。     

纳米MnO_2/Fe_3O_4对镉离子的静态吸附

采用水热合成法将Mn O_2包覆于纳米Fe_3O_4的表面,制备出纳米Mn O_2/Fe_3O_4,并将其用于含镉溶液的吸附。考察了吸附效果的影响因素,并研究了纳米Mn O_2/Fe_3O_4的重复使用性能。实验结果表明:在初始镉离子质量浓度为10 mg/L、吸附剂投加量为4 g/L、吸附温度为20℃、溶液p H为6.0、吸附时间为12 h的条件下,镉离子去除率由使用纳米Fe_3O_4时的3%增至使用纳米Mn O_2/Fe_3O_4时的96%;在初始镉离子质量浓度为50 mg/L、纳米Mn O_2/Fe_3O_4投加量为4 g/L、吸附温度为20℃、溶液p H为6.0、吸附时间为1 h的条件下,镉离子去除率达78%,吸附量为9.7 mg/g;经5次重复使用后,纳米Mn O_2/Fe_3O_4对镉离子的去除率仅比首次使用时降低了10百分点,具有良好的重复使用性能。     

Fe_3O_4-xTiO_2复合光催化剂的制备及其对染料废水的处理效果

采用共沉淀法制备了复合光催化剂Fe_3O_4-xTiO_2。运用XRD、SEM、TEM和UV-Vis DRS等技术对光催化剂进行了表征,并考察了其在太阳光下对茜素红模拟染料废水的光催化降解活性。实验结果表明,当TiO_2与Fe_3O_4的质量比为0.75、初始溶液p H为3.0时,茜素红去除率最高,光催化反应120 min后,茜素红去除率为100%。表征结果显示,Fe_3O_4-0.75TiO_2复合光催化剂不是核壳结构,而是Fe_3O_4和TiO_2的聚集体。Fe_3O_4-0.75TiO_2复合光催化剂重复使用5次后茜素红去除率几乎没有下降,活性稳定性极佳。     

SiO_2-NH_2/Fe_3O_4的制备及制药废水的深度处理

以溶剂热法制备Fe_3O_4磁性粒子,通过改良的St?ber法在其上包覆Si O_2,并用3-氨丙基三乙氧基硅烷对表面进行氨基修饰,制得Si O_2-NH_2/Fe_3O_4磁性复合材料,并将其用于制药废水二级出水的吸附处理(吸附剂投加量1 g/L、吸附时间120 min)。表征结果显示:Si O_2-NH_2/Fe_3O_4为粒径(510.0±3.6)nm的球形粒子。实验结果表明:在废水p H为5时,Si O_2-NH_2/Fe_3O_4对TOC、蛋白质、腐殖酸的吸附效果最佳,三者的去除率分别达44.14%,35.58%,33.07%,与Fe_3O_4相比分别提高了25.27,21.76,21.05百分点;废水p H为6时,Si O_2-NH_2/Fe_3O_4对多糖和色度的去除效果最佳,二者的去除率分别达26.03%和62.94%,与Fe_3O_4的最高去除率(p H=5时)相比分别提高了17.84百分点和22.45百分点;Si O_2-NH_2/Fe_3O_4重复使用4次,TOC和色度去除率均达初次使用时的87%以上。     

Fe_3O_4@SiO_2复合气凝胶的制备及其对刚果红的吸附

以Fe Cl_3·6H_2O和正硅酸四乙酯为原料,通过溶胶-凝胶法结合醇溶剂热法制备了Fe_3O_4@Si O_2复合气凝胶。采用XRD,FTIR,SEM,EDS等技术对Fe_3O_4@Si O_2的结构进行了表征。考察了Fe_3O_4@Si O_2对刚果红溶液的吸附性能。表征结果显示,Fe_3O_4@Si O_2复合气凝胶是由直径为10~20 nm的近球形颗粒组装而成的具有三维网络结构的纳米材料,比表面积为457.93 m~2/g,平均孔径为10.7 nm。在溶液p H为5、吸附时间为35 min的最佳工艺条件下,采用Fe_3O_4@Si O_2吸附处理质量浓度为10 mg/L的刚果红溶液,刚果红去除率为99.39%,此时溶液中刚果红的质量浓度仅为0.052 mg/L。Fe_3O_4@Si O_2复合气凝胶吸附刚果红后具有较好的解吸和再生能力。     

活性炭复合材料负载催化剂催化臭氧氧化处理石化废水

采用催化臭氧氧化深度处理某石化厂炼油废水,制备了活性炭复合材料负载催化剂(Fe_2O_3/ACNT),与几种常见负载催化剂进行了物性和COD去除效果的对比,并对Fe_2O_3/ACNT的催化效果和稳定性进行了详细分析。结果表明:催化剂的催化臭氧氧化活性由高到低的顺序为Fe_2O_3/ACNTFe_2O_3/活性炭Fe_2O_3/Al2O3Fe_2O_3/陶粒;Fe_2O_3/ACNT催化剂具有较高的比表面积、孔体积、强度和吸水率,使COD去除率由单独臭氧氧化时的约20%提高到66.8%。在催化剂填充量200 m L、废水pH 7.6、臭氧投加量200 mg/L、体积空速1 h~(-1)的条件下运行30d,COD去除率平均达65.1%,出水COD均值为40.8 mg/L,最高值为44.3 mg/L,满足外排水COD小于50 mg/L的指标。催化剂稳定性良好,运行30 d活性未见明显降低,具有在环保领域应用的前景。     

植物法改性类Fenton反应催化剂降解甲基橙

采用银杏叶和桑叶提取液制备了改性类Fenton反应催化剂并进行了表征分析,研究了溶液初始p H、反应温度、催化剂加入量、甲基橙初始质量浓度等因素对甲基橙降解率的影响,同时考察了催化剂的重复使用效果。表征结果表明:制备出的催化剂为Fe_2O_3和Fe OOH的混合物;桑叶改性催化剂的粒径分布较银杏叶改性催化剂均匀,粒径较小,比表面积较大。实验结果表明:在初始p H为6.23、反应温度60℃、催化剂用量1 g/L、甲基橙初始质量浓度100 mg/L的条件下,银杏叶改性催化剂的甲基橙降解率为99.40%,桑叶改性催化剂的甲基橙降解率为99.96%;碱性条件下,甲基橙降解率仍接近100%,扩宽了反应的p H适用范围,为碱性条件下处理偶氮染料提供了新思路;催化剂重复使用6次之后,甲基橙降解率仍可达到99%。根据反应前后溶液的紫外-可见吸收光谱,初步探讨了降解机理。     

复合磁性光催化剂Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4/Bi_2WO_6的制备及其光催化性能

以Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4为磁基体,制备了Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4/Bi_2WO_6复合磁性光催化剂。分别采用XRD、SEM、EDS和PL光谱技术对光催化剂进行了表征。利用氙灯为光源,以环丙沙星为目标污染物,考察了光催化剂对环丙沙星的降解性能。表征结果显示:复合磁性光催化剂中Bi_2WO_6晶相含量高,且结晶度大;Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4与Bi_2WO_6的质量比为1∶8时,Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4磁基体与Bi_2WO_6基本复合(该复合磁性光催化剂以Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4/Bi_2WO_6(Ⅱ)表示);Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4/Bi_2WO_6复合光催化剂光生空穴和电子复合几率低,具有较好的光催化性能。实验结果表明,Co_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4/Bi_2WO_6(Ⅱ)具有较高的光催化活性,光催化反应140 min后对环丙沙星的降解率达82.39%,且具有良好的磁性能,易实现固液分离,便于回收再利用。     

微波-改性活性炭-Fenton试剂氧化法降解水中2,4-二氯酚

以经Fe2（SO4）3溶液浸渍改性的活性炭作催化剂、Fenton试剂作氧化剂,采用微波-改性活性炭-Fenton试剂氧化法降解水中的2,4-二氯酚。考察了改性活性炭加入量、H2O2与Fe^2＋摩尔比、Fenton试剂加入量、微波功率和2,4-二氯酚溶液初始pH对2,4-二氯酚降解效果的影响。在改性活性炭加入量1．0g／L、n（H2O2）：n（Fe^2＋）=16．7（H2O2加入量6．0mmol／L、Fe^2＋加入量0．36mmol／L）、Fenton试剂加入量为6．36mmol／L、微波功率600W、微波辐射时间10min、2,4-二氯酚溶液初始pH为6．0的条件下,2,4-二氯酚降解率和TOC去除率分别可达98．7％和84．0％。     

用Co3O4催化剂光催化氧化活性染料

以沉淀一热解法制备了纳米级Co3O4催化剂，并用X射线衍射仪、红外光谱仪对Co3O4催化剂进行了表征。以300W高压汞灯为光源，研究了Co3O4催化剂对不同活性染料的光催化氧化活性。实验结果表明：在活性染料质量浓度为20mg／L、250mL染料溶液中Co3O4催化剂加入量为150mg、反应2h的条件下，Co3O4催化剂对B—GFF黑、B—RN蓝、K—NR艳蓝3种活性染料溶液的脱色率分别为95％，87％，77％；适当加入酸或碱有利于提高处理效率，反应后染料溶液的pH为7．12～8．37，染料溶液初始pH为10．00时的脱色率最高为100％；Co3O4催化剂具有一定的再利用价值。     

稀土元素Pr辅助的类Fenton试剂氧化法处理染料废水

以靛蓝为目标污染物,采用稀土元素Pr辅助的类Fenton试剂氧化法处理模拟染料废水。制备了双金属氧化物催化剂Fe_2-xPr_xO₃,考察了催化剂中n（Pr）∶n（Fe）、催化剂加入量、初始靛蓝质量浓度、H₂O₂加入量、废水pH对废水脱色效果的影响。实验结果表明：Pr在很大程度上提高了类Fenton反应的效率,废水脱色率得到显著提高;在n（Pr）∶n（Fe）=1∶5、初始靛蓝质量浓度为30 mg/L、催化剂加入量为500 mg/L、H₂O₂加入量为40 mL/L、废水pH为3的最佳工艺条件下,反应50 min时废水脱色率达到92.78%。     

粉煤灰微珠负载碘氧化铋复合催化剂的光催化性能

在固体废弃物粉煤灰微珠(FACs)上负载BiOI,通过水热法制备了BiOI/FACs复合催化剂。运用XRD、SEM、EDS、UV-VisDRS等技术对复合催化剂进行了分析表征。表征结果显示:FACs为壁薄中空的球形,粒径约100μm,壁厚约为3μm;BiOI为片状,直径约2μm,颗粒团聚成球花状;球花状的BiOI负载在FACs表面;BiOI/FACs复合催化剂主要含Fe、Si、Al、Bi、I、O等元素。BiOI/FACs复合光催化剂具有较高的可见光催化活性,禁带宽度为1.74 eV。采用4 g/L的BiOI/FACs复合催化剂处理10 mg/L的亚甲基蓝溶液,在300 W氙灯照射240 min后,亚甲基蓝去除率达91%。重复使用4次亚甲基蓝去除率仍达80%。     

紫外辐照-催化湿式过氧化氢氧化技术处理酸性大红GR染料废水

采用自制的负载型CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3催化剂,常温常压下通过紫外辐照-催化湿式氧化技术处理酸性大红GR模拟染料废水。考察了催化剂加入量、H2O2加入量、废水pH、反应时间、初始酸性大红GR质量浓度等对废水脱色率的影响。实验得到最佳工艺条件为初始酸性大红GR质量浓度200mg/L,催化剂加入量10.0g/L,H2O2加入量2.0mL/L,废水pH4,反应时间2h。最佳工艺条件下废水脱色率达99.33%。     

铁铈钛复合氧化物催化剂的制备及其选择性催化还原NO的性能

采用共沉淀法制备了一种新型催化剂——铁铈钛复合氧化物催化剂,研究了Fe掺加量、体积空速以及H2O和SO2的加入对其选择性催化还原NO性能的影响;采用XRD和SEM等手段对催化剂的结构和形貌进行了表征。表征结果显示,Fe的掺加使催化剂表面的颗粒更均匀,提高了催化剂的分散度。实验结果表明：以Ce（NO3）3,Fe（NO3）3?9H2O,TiOSO4?2H2O为原料、按n（Ce）∶n（Fe）∶n（Ti）=0.2∶0.8∶1配比制得的Ce0.2Fe0.8TiOx为催化剂,在反应温度250 ℃、反应时间3 h、体积空速25 000 h-1的条件下,NO去除率为99.8%,N2选择性为100%;Fe的掺加显著提高了Ce0.2Fe0.8TiOx催化剂的抗H2O和SO2的能力。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体,先后负载CeO₂,MnC₂O₄,Fe（NO₃）₃,CrO₃,Ni（NO₃）₂,NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%,w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%,w（CrO₃）=10%,w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%,w（NH₄VO₃）=10%,w（CeO₂）=5%,w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205 ℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂的制备及其催化性能

采用浸渍法制备了Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂,并将其用于甲基橙的催化降解。利用单因素实验考察了溶液pH、初始甲基橙质量浓度、催化剂加入量、初始H_2O_2浓度及反应温度对准一级动力学方程反应动力学常数的影响,对催化剂的稳定性进行了测试,并探讨了甲基橙的催化降解机理。实验结果表明:在溶液pH 5.0、初始甲基橙质量浓度100 mg/L、催化剂加入量1.0 g/L、初始H_2O_2浓度20 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应60min,反应动力学常数高达0.034 min~(-1),甲基橙降解率高达87%,铁离子流失量仅为0.019 mg/L;催化剂重复使用3次后,甲基橙降解率仍高于80%,保持了较高活性。