环境保护管理 环境规划与环境管理

X32200600701全国多环芳烃年排放量估算/许姗姗…(北京大学环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室)∥农业环境科学学报/中国农业生态环保协会.-2005,24(3).-476~479环图X-15根据排放因子和相关排放活动的统计资料,估算了USEPA优先污染物清单中16种PAHs的全国年排放量。结果表明,1999年16种PAHs排放总量约为9799t,其中7种致癌性PAHs排放总量约2000t。主要排放源为家庭燃煤和炼焦,两者分别占总排放量的66.6%和30.6%。在75%置信区间上,估算结果的不确定性大致为正负一个数量级。PAHs排放谱中荧蒽、蒽、芘及高环化合物比例显著高…     

首都水源地——洋河流域人为源多环芳烃(PAHs)排放清单估算及其影响分析

洋河流域位于京西北上风向,是北京重要水源地和生态保护屏障,我国北方典型的农牧交错带和生态脆弱敏感区,也是北京-张家口2022年冬奥会的申办地,具有极重要的战略地位.建立洋河流域大气PAHs排放清单,分析其可能来源及影响,通过气团后向轨迹辨识其区域PAHs传输途径,对于北京及张家口地区环境PAHs的污染控制具有重要的指导意义.本研究收集和分析了洋河流域大量工、农业生产和居民生活等相关数据资料,评估了流域各行业、各县市PAHs排放因子,单体排放量及其影响因素,通过气团后向轨迹模型分析了PAHs的传输轨迹.结果表明,洋河流域大气PAHs排放量为4.4×102t.从排放行业看,煤炭燃烧源、秸秆燃烧源是洋河流域大气PAHs的重要排放源,其贡献率分别为76%和16%.从排放地区看,宣化县的排放量最大,约49 t;其次分别为:兴和县、天镇县、怀来县、万全县,排放量分别约为:36、32、24和15 t.从排放谱看,低环(2~3环)与高环分子(4~6环)PAHs的排放量相差不大,分别约占PAHs排放总量的50%左右.洋河流域单位PAHs总排放量与各县市的工业生产总值(r=0.96,P<0.05)、居民收入(r=0.94,P<0.05)、人口密度呈正相关(r=0.92,P<0.05),与单位国土面积呈负相关(r=-0.9,P<0.05),与农业生产总值没有显著相关(r=0.026,P>0.01).流域内PAHs的较高排放与该地以煤炭为主的能源结构和较高的居民消费水平有关.基于气团后向轨迹模拟和洋河流域PAHs排放,可以推断洋河流域已成为PAHs的高污染风险区,通过西北气流可将流域高浓度的PAHs输送至北京,对北京的生态环境和人体健康造成潜在风险.     

蚊香燃烧产物中多环芳烃的分布规律及相关性研究

对蚊香燃烧后的烟气和灰烬样品进行采集,利用GC-MS方法分析其中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,并对烟气和灰烬中各PAHs组分及总量间的相关关系进行探讨.结果表明:蚊香烟气中16种PAHs均有检出,排放量较大的组分主要有萘、苊、二氢苊、菲和荧蒽,并以2～3环PAHs为主;灰烬中PAHs也以2～3环化合物为主,但排放总量仅为烟气中的4.7%～21.8%.通过与其他室内燃烧源PAHs排放量的对比发现,蚊香灰烬中总PAHs排放量低于卫生香源和木柴源,但比香烟源高一个数量级以上;烟气中总PAHs排放量低于燃煤源、木柴源和卫生香源,但明显高于烹调源.回归分析结果表明,烟气中总PAHs排放量与灰烬中的排放量表现出明显的线性关系(R2=0.9054).     

三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征

收集3种农作物秸秆玉米,水稻和小麦露天燃烧排放的颗粒物样品,并利用气相色谱-质谱(GC-MS)对样品中的34种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究颗粒态PAHs的排放因子及可用于源解析的诊断参数.结果表明,3种秸秆燃烧总PAHs的排放因子为644.18~1798.13μg/kg;其中4环PAHs在秸秆燃烧样品中含量最高,约占38.8%~58.8%,6环PAHs所占比例相对较小,约占5.72%~15.17%.PAHs中部分单体具有相对较强致癌性,对环境和人体健康的影响不可忽视.首次检测分子量为300的高分子多环芳烃二苯并[a,e]荧蒽.在玉米、水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中的排放因子分别为6.70,2.77和2.92μg/kg.此外,研究发现BaP/BghiP, Phe/Phe+Ant和Flu/(Flu + Pyr)比值可以作为较好的区分秸秆燃烧与其他来源的诊断参数.     

我国8种市售蚊香燃烧烟气中多环芳烃的排放特征

利用GC-MS对8种具有代表性的市售蚊香燃烧烟气中16种列入美国环境保护署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)进行分析. 结果表明:有烟蚊香烟气中16种优先控制的PAHs均有检出(6号蚊香除外),排放因子较大的化合物主要有萘、苊、二氢苊、菲和荧蒽;无烟蚊香烟气中仅检出10～11种,排放因子最大的化合物是菲,其次为萘;各种蚊香烟气中PAHs均以2～3环化合物为主,约占排放量的83.3%～98.0%. 同无烟蚊香相比,有烟蚊香烟气中PAHs的排放量较大,毒性也较高. 根据烟气中PAHs排放因子估算出一盘蚊香燃烧后烟气中苯并［a］芘排放量相当于燃烧4支香烟,PAHs排放量相当于燃烧8支香烟;蚊香燃烧后室内空气中ρ(PAHs)高达1 486.60 ng/m3,其中ρ(苯并［a］芘)为8.07 ng/m3,超过其《室内空气质量标准》(GB/T18883─2002)中的日均限值.      

北京PM2.5中多环芳烃的污染特征及来源研究

采用GC/MS定量分析了2003年9月至2004年7月期间北京市PM2.5中16种优控PAHs的含量.研究表明.PAHs总浓度年均值139.59ng·m-3,变化范围1.02-776.4 ng·m-3.冬季浓度最高271.05 ng·m-3,夏季最低26.10 ng·m-3,反映了主要源排放(燃煤)变化与气象条件的共同影响.全年平均不同环数PAHs所占总浓度的比例由大到小:4环>5环>6环>3环>2环;冬季4环PAHs所占比例最大(48.7%),其次为5环(32.5%)和6环PAHs(14.9%);夏季5环、6环PAHs所占比例最高(36.5%),其次为4环PAHs(24.1%).源排放特征化合物比值法和主成分分析法结果都表明,燃煤、机动车和油类挥发是多环芳烃的3类主要污染源,能够解释主成分分析法总方差的88%.     

南京公园松针中多环芳烃的富集特征与源解析

采用高效液相色谱测定了南京市8个代表性公园马尾松松针中15种多环芳烃(PAHs)的含量,研究了其组成特征,并采用特征化合物比值法分析了松针中PAHs的来源.结果显示,不同公园松针中PAHs总含量(∑PAHs)范围为909.8(灵谷寺)~2 129.6 ng.g-1(莫愁湖公园),平均含量为1 438.0 ng.g-1;松针主要富集低环(2、3环)PAHs和中环(4环)PAHs,分别占∑PAHs的66.4%和29.6%,高环(5、6环)PAHs仅占∑PAHs的4%;单种PAHs以菲(Phe)的含量最高,平均含量为591.4 ng.g-1;致癌性最强的苯并(a)芘(BaP)平均含量为5.1 ng.g-1.源解析结果表明,松针中PAHs主要来源于机动车的尾气排放.     

无机盐添加剂对蚊香燃烧产物中多环芳烃分布规律的影响

研究了3种无机盐添加剂(NaCl、Na2CO3和CaCO3)对蚊香燃烧烟气和灰烬中多环芳烃(PAHs)分布规律的影响,采用GC-MS方法分析样品中16种优控PAHs的含量.结果表明,未加添加剂时蚊香烟气中16种PAHs均有检出,其中萘最大(3.109μg.g-1),其次为菲(1.230μg.g-1)、二氢苊(0.495μg.g-1)和荧蒽(0.311μg.g-1),以2～3环PAHs为主,约占PAHs总排放因子的86.0%;灰烬中也以2～3环PAHs为主,但排放总量仅为烟气中的4.7%.添加NaCl和Na2CO3未能起到降低烟气中PAHs排放的作用,甚至导致烟气中PAHs总排放因子和毒性当量出现不同程度增加.比较而言,CaCO3降低蚊香烟气中PAHs排放的效果最佳.随着CaCO3添加量的增加,2～3环PAHs在烟气与灰烬中份额的比值明显增加,而5～6环PAHs在烟气与灰烬中份额的比值明显减少.摩尔分数为2.0%的CaCO3在降低蚊香烟气中PAHs总排放因子和毒性当量方面作用最显著,其PAHs总排放因子较未加添加剂时降低了1.8%,毒性当量浓度降低了86.6%.     

江苏省2019年S/IVOCs排放清单及分布特征

通过收集各类S/IVOCs排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子和估算方法,建立了2019年江苏省半/中等挥发性有机物(S/IVOCs)排放清单,分析了江苏省各地市以及各排放源的排放特征.结果表明,2019年江苏省排放S/IVOCs约637.31 Gg,其中工业源排放最多,占比达到63.42%,其次为道路移动源(22.23%),非道路移动源占比最少(0.06%).江苏省13地市中,苏州市S/IVOCs排放量最高(161.86 Gg),占江苏省S/IVOCs排放总量的25.40%;单位面积排放强度苏州市最高(18.70 t·km^-2),而单位GDP排放强度连云港市最高(22.45 t·亿元^-1).江苏南部S/IVOCs的排放量较中部和北部地区高,各地市S/IVOCs总排放量、单位面积排放强度和单位GDP排放强度相差均较大.全省S/IVOCs排放量的不确定范围在-88.46%～224.38%,其中生物质燃烧源的不确定范围最大,为-96.40%～277.17%.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

Emission factors of polycyclic aromatic hydrocarbons from domestic coal combustion in China

Domestic coal stove is widely used in China, especially for countryside during heating period of winter, and polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） are important in flue gas of the stove. By using dilution tunnel system, samples of both gaseous and particulate phases from domestic coal combustion were collected and 18 PAH species were analyzed by GC-MS. The average emission factors of total 18 PAH species was 171.73 mg/kg, ranging from 140.75 to 229.11 mg/kg for bituminous coals, while was 93.98 mg/kg, ranging from 58.48 to 129.47 mg/kg for anthracite coals. PAHs in gaseous phases occupied 95% of the total of PAHs emission of coal combustion. In particulate phase, 3-ring and 4- ring PAHs were the main components, accounting for 80% of the total particulate PAHs. The total toxicity potency evaluated by benzo[a]pyrene-equivalent carcinogenic power, sum of 7 carcinogenic PAH components and 2,3,7,8-tetrachlorodibenzodioxin had a similar tendency. And as a result, the toxic potential of bituminous coal was higher than that of anthracite coal. Efficient emission control should be conducted to reduce PAH emissions in order to protect ecosystem and human health.     

基于PMF的土壤多环芳烃致癌风险定量源解析方法研究:以太原市为例

为实现土壤PAHs (多环芳烃)来源致癌风险的定量化,选取太原市城乡土壤为研究对象,分析PAHs污染水平并建立含量成分谱,利用PMF (正定矩阵因子分解)模型识别污染源,采用蒙特卡罗模拟进行健康风险评估,并联合PMF模型和健康风险模型量化PAHs污染源的健康风险,比较不同污染源对土壤PAHs含量和对致癌风险贡献的差异. 结果表明:①太原市土壤PAHs污染严重,城市地区人群暴露于土壤PAHs的致癌风险超过了可接受风险水平(10?6),农村地区人群超过可接受阈值的概率在10%~50%之间. ②城市土壤中PAHs主要来自燃煤交通混合源(41.5%)、燃煤源(26.0%)、石油源(16.2%)、焦炉排放源(8.2%)和交通排放源(8.1%),农村土壤PAHs主要来自燃煤源(43.3%)、生物质燃烧源(22.3%)、交通排放源(22.7%)和焦炉排放源(11.7%). ③燃煤交通混合源是城市地区致癌风险的最大来源,贡献率为53.7%;交通排放源和燃煤源是农村地区致癌风险的主要来源,贡献率分别为46.3%和45.6%. ④不同污染源对PAHs含量的贡献与其对致癌风险的贡献存在差异,对于城市地区,燃煤交通混合源、交通排放源对PAHs含量的贡献率分别为41.5%、8.1%,而其对致癌风险的贡献率分别为53.7%、13.0%;对于农村地区,交通排放源对PAHs含量的贡献率为22.7%,但其对致癌风险的贡献率为46.3%. 研究显示,规避交通排放源是降低PAHs致癌风险的关键,建议将基于健康风险的定量源解析技术应用到土壤风险管控中,以期更为有效地降低健康风险,保护人体健康.      

太原市居民生活燃煤大气污染物排放清单研究

为了科学计算居民生活燃煤对大气污染物排放的贡献率,建立了太原市居民生活燃煤的大气污染物排放清单.利用高分辨率遥感卫星影像、DEM（数字高程模型）和GIS（地理信息系统）对太原市平房空间分布及面积进行了解译,得到2016年太原市平原、山区、城乡区域平房面积.对平原农村、山区农村、城中村典型区域进行实地调查,统计不同区域户均平房面积和生活燃煤使用量,估算得到了平原农村、山区农村、城中村的生活燃煤使用量.结合相关文献测算的排放因子,计算太原市居民生活燃煤散烧的PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO_x、VOCs、CO、OC、EC排放总量.结果表明:2016年太原市有22.8×104户燃煤散烧居民,2016年燃煤消耗量为109.6×104 t,平原和城乡居民是主要的生活燃煤用户也是居民生活燃煤大气污染物的主要排放源;太原市居民生活燃煤散烧的PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO_x、VOCs、CO、OC、EC排放总量分别为9 666.7、7 518.6、8 110.4、1 753.6、657.6、153 549.6、3 419.5、2 882.5 t;2016年太原市清徐县和太原市城区居民煤炭消耗量合计达97.9×104 t,占全年燃煤总消耗量的88%.研究显示,太原市应加快煤改气、煤改电和集中供热建设,进一步推广清洁能源以期减小居民生活燃煤大气污染.      

2005年度中国燃煤大气硒排放清单

采用基于燃料消耗的排放因子法,按照经济部门、燃料类型、燃烧方式和除尘设施等将排放源进行分类,根据各省、市、自治区不同排放源类型的煤炭消耗量及其平均硒含量,建立了2005年中国燃煤大气硒排放清单.结果表明,2005年中国燃煤大气硒排放总量为1331.14t,排放量从大到小依次为山东(175.90t)、河北(111.79t)、河南(105.36t)、江苏(97.32t)、山西(84.66t)等,说明硒排放主要集中在中东部地区.大部分排放来自工业(576.60t)和电力(543.82t)部门,分别占排放总量的43.32%和40.85%,原煤燃烧排放占燃煤大气硒排放总量的90.07%.     

太原城区PM2.5中多环芳烃、硝基多环芳烃的污染特征、来源解析和健康风险评价

以2013—2014年期间太原城区大气细颗粒物(PM_(2.5))为研究对象,定量分析了其中多环芳烃和硝基多环芳烃的浓度.结果显示,太原城区PM_(2.5)中16种多环芳烃和12种硝基多环芳烃的浓度分别为13.8~547和0.70~4.33 ng·m~(-3),硝基多环芳烃浓度低于多环芳烃浓度1~2个数量级.太原城区PM_(2.5)中多环芳烃最高值出现在冬季,最低值出现在夏季,冬季污染物浓度平均值高于夏季20倍,主要是由于北方采暖期间取暖用煤量的增加使得多环芳烃排放量大幅提高;与之不同的是,硝基多环芳烃浓度季节变化并不显著,冬季浓度均值与夏季差异小于5倍(除9-硝基蒽),反映出硝基多环芳烃生成主要与机动车尾气排放有关,其排放不受季节控制,这与实际情况是吻合的.此外,基于因子分析和化合物比值结果发现,太原城区大气PM_(2.5)中9-硝基蒽有来自周边地区木材燃烧的贡献.健康风险评价结果表明,必须对多环芳烃排放进行有效控制来降低人群在冬季大气中的暴露风险;对于硝基多环芳烃,其健康风险更要引起足够的重视.     

钢铁工业区下风向土壤中多环芳烃污染特征及源解析

为了解钢铁工业区对土壤环境的影响以及土壤的污染状况,采集上海典型钢铁工业区下风向的14个表层土壤样品,应用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）检测了样品中16种优控PAHs（多环芳烃）的含量水平,分析了钢铁工业区下风向土壤中PAHs的组成分布特征,并利用比值法和主成分分析法对土壤中的PAHs进行溯源.结果表明,钢铁工业区下风向土壤中∑₁₆ PAHs（16种优控PAHs的含量）范围为167.0~2 355.0 μg/kg,∑₇PAHs（7种具有致癌作用的PAHs的含量）在∑₁₆ PAHs中平均比例为50.4%,近距离样区（< 1 km）表层土壤中∑₁₆ PAHs平均值最高,为1 057.7 μg/kg,远距离样区（5~10 km）污染相对较轻,平均值为381.4 μg/kg;宝3、宝6和宝9采样点于钢铁工业区烧结工艺的下风向,导致宝3采样点∑₁₆ PAHs最高,为2 355.0 μg/kg,宝3、宝6和宝9采样点土壤中PAHs含量依次降低;表层（0~20 cm）土壤中PAHs单体含量最高的为荧蒽,致癌性最强的苯并[a]芘含量范围为10.0~194.0 μg/kg,环数组成以4环为主,平均比例为46.3%,其次是5~6环,二者平均比例为39.9%,随着距离工业区越远,4环的组成比例越高,5~6环比例降低;比值法和主成分分析法结果显示土壤中PAHs主要来源于石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放.研究显示,钢铁工业对多环芳烃贡献较大,下风向土壤中总多环芳烃的含量和高环多环芳烃比例都呈现明显的随距离递减特征,石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放是其多环芳烃的最主要来源.      

2005年中国燃煤大气锑排放清单

采用基于燃料消耗的排放因子法,按照经济部门(电力、工业、生活消费及其他)、燃料类型(原煤、洗煤、焦炭、型煤)、燃烧方式(层燃炉、煤粉炉、流化床锅炉等)和除尘脱硫设施(机械式除尘器、湿式除尘器、电除尘器、袋式除尘器等)等将燃煤排放源进行分类,根据各省、市、自治区不同排放源类型的煤炭消耗量及平均锑含量,建立了2005年中国燃煤大气锑排放清单.结果表明,2005年中国燃煤导致的大气锑排放总量约为530.86t,排放量超过30t的省份依次为贵州(49.28t)、湖南(45.96t)、河北(37.36t)、山东(35.12t)、安徽(30.92t),表明中国燃煤大气锑排放主要集中在中东部地区.大部分排放来自工业和电力部门,分别占排放总量的47.2%和39.9%.     

国内民用燃煤烟气中多环芳烃排放因子研究

模拟国内民用燃煤过程.确定燃煤排放烟气中PAHs的排放因子、PAHs在烟气气相与颗粒相之间的分配、特征排放谱以及不同燃烧方式的影响.结果表明:以15种母体PAHs加和计,燃煤排放因子的变化范围为71～882 mg·k8-1,排放因子和有毒PAHs组份排放量由高至低依次为烟煤、蜂窝煤和无烟煤,主要毒性成份存在于颗粒相中.PAH组份的气-固相分配比例与其饱和蒸汽压存在显著的正相关关系.燃煤类型和燃煤中挥发组份对烟气PAHs排放因子、气-固相分配以及排放谱分布具有决定性作用.另外,不同燃烧方式对燃煤排放因子也有一定影响,缺氧条件会导致排放系数升高.