基于复杂地形-气象场的二噁英污染物沉降研究

为了解复杂地形-气象场条件下二噁英类污染物环境影响,选取我国西南某代表性山地,利用CALPUFF预测区域垃圾焚烧、医废与危废项目二噁英类污染物的环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果显示：复杂地形-气象场条件下,同一区域不同空间下的风向与风速将会出现明显差异,CALMET气象模块可结合相关资料,模拟计算出可信较高的复杂气象场文件;模型预测显示,在复杂地形-气象场条件下,项目排放的二噁英在土壤中的沉降位置、方向与全年主导风向不完全一致.研究区域土壤沉降量为0.86×10^-3~9.84×10-1ngTEQ/m²;模型模拟医废与垃圾焚烧、危废项目沉降数据与监测数据相关性R分别为0.854,0.287,说明CALPUFF模式在复杂地形-气象场条件下模拟周边土壤二噁英空间分布有一定可信度.     

基于不同空气质量模型的二噁英沉降效果研究

为评估不同空气质量模型（AERMOD、ADMS和CALPUFF）在复杂地形-气象场条件下的干湿沉降模拟效果,利用上述模型模拟我国西南某代表性山地的医废、垃圾焚烧项目的二噁英环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果表明：AERMOD、ADMS和CALPUFF模拟的空气中年均浓度依次为1.53×10^-8~4.14×10^-6,5.23×10^-9~3.28×10^-6和2.66×10^-9~2.59×10^-7ngTEQ/m³;AER MOD、ADMS和CALPUFF模拟的固定点位总沉降量依次为4.41~285.72,3.07~268.02和0.02~1.35ngTEQ/m².在扩散、沉降形态上,CALPUFF的模拟结果与其他两种模型均表现出较大差异,AERMOD和ADMS的沉降形态相似,空气中的扩散形态却存在差异.利用土壤监测值验证模型效果发现,AERMOD、ADMS和CALPUFF的相关系数r分别为0.66、0.70和0.83,CALPUFF的模拟结果在空间分布上表现更为优越,可作为相关项目的布点指导模型.     

钢铁企业排放的烟气及厂区土壤中二噁英类污染研究

对国内某钢铁企业厂区内土壤和烧结厂排放烟气中二噁英类物质进行了采样研究,得出土壤中二噁英类物质浓度范围是1.05~6.91pgⅠ-TEQ/g,平均值为3.22pgⅠ-TEQ/g;烟气中的浓度范围是0.23~0.48 ngⅠ-TEQ/Nm3,平均值为0.32 ngⅠ-TEQ/Nm3,给出了土壤和烟气中二噁英类物质形态分布特点,并根据形态分布存在的相似性推断出土壤中二噁英类物质主要来源于烧结厂烟气的排放。     

北京地区二噁英类的环境多介质迁移和归趋模拟

以二噁英类为研究对象,利用LevelⅢ多介质逸度模型模拟计算了稳态假设下二噁英类在北京地区空气相、水相、土壤相和沉积物相中的浓度分布及各相间的迁移通量.结果表明:二噁英类在空气和土壤相中的模拟输出浓度(以I-TEQ计,全文同)范围分别为0.32～0.34 pg/m3和0.33～1.14 ng/kg,而相应环境相中的实测值分别为0.33 pg/m3和1.48 ng/kg,二者吻合较好,验证了该模型在北京地区的适用性;北京地区二噁英类的主要迁移过程为空气相—土相沉降和空气相—水相沉降.土壤和大气降解是二噁英类的主要消亡途径,二者占总降解量的99.1%.土壤相是二噁英类的最大储库,其占总量的97.8%.      

火化烟气中二噁英类排放特征及其对周边环境影响研究

文章对国内不同地区8台无后处理设备和2台带有后处理设备的火化炉烟气中二噁英类的排放情况进行了研究。结果表明,8组未经后处理的烟气中二噁英类浓度范围为52.01～332.97 ng/m3,总二噁英类毒性当量浓度范围为:1.27～5.14 ng TEQ/m3,2组经后处理设备的火化机烟气中二噁英类浓度分别为16.53 ng/m3,20 ng/m3,总二噁英类毒性当量浓度分别为0.39 ng TEQ/m3,0.28ng TEQ/m3,均已降低到国标要求的0.5 ng TEQ/m3限制以下。对火化烟气中二噁英类同系物的分析表明,氯代数目多的同系物浓度要低于氯代数目少的同系物浓度。此外,对4个火葬场周边土壤中二噁英浓度的测试表明,火葬场周边土壤中二噁英浓度低于多数国家对于居住地二英土壤浓度的限制。该研究为火化烟气污染治理的进一步研究奠定了基础。     

钢铁冶炼行业二噁英排放特性和厂区内大气中二噁英分布规律

对我国某市6家钢铁企业烟气中的二噁英(PCDD/Fs)污染水平和排放特性做了初步研究,同时对厂区内大气中的二噁英浓度水平进行了分析.结果表明,6家钢铁企业中,铁矿石烧结炉排放的二噁英浓度远高于炼钢精炼炉,烧结炉二噁英排放浓度为0.098~3.6 ng·Nm~(-3)(以ITEQ计),2个炼钢精炼炉烟气中二噁英的浓度分别为0.0037和0.078 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计),烟气排放达标率为66.67%.6家钢铁企业厂区内大气环境中的二噁英浓度变化范围为0.17~0.69 pg·m~(-3)(以I-TEQ计),平均值为0.41 pg·m~(-3)(以I-TEQ计),其中有两家企业略高于大气质量二噁英的推荐值.对烟气和大气中17种有毒二噁英的分布进行对比分析发现,污染源和大气中二噁英分布具有相似的指纹特性,推测厂区内大气中二噁英分布主要与污染源排放有关.     

钢铁冶炼行业二英排放特性和厂区内大气中二英分布规律

对我国某市6家钢铁企业烟气中的二噁英(PCDD/Fs)污染水平和排放特性做了初步研究,同时对厂区内大气中的二噁英浓度水平进行了分析.结果表明,6家钢铁企业中,铁矿石烧结炉排放的二噁英浓度远高于炼钢精炼炉,烧结炉二噁英排放浓度为0.098~3.6 ng·Nm~(-3)(以ITEQ计),2个炼钢精炼炉烟气中二噁英的浓度分别为0.0037和0.078 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计),烟气排放达标率为66.67%.6家钢铁企业厂区内大气环境中的二噁英浓度变化范围为0.17~0.69 pg·m~(-3)(以I-TEQ计),平均值为0.41 pg·m~(-3)(以I-TEQ计),其中有两家企业略高于大气质量二噁英的推荐值.对烟气和大气中17种有毒二噁英的分布进行对比分析发现,污染源和大气中二噁英分布具有相似的指纹特性,推测厂区内大气中二噁英分布主要与污染源排放有关.     

复杂地形危废焚烧二■英排放对周边土壤影响

为考察山地条件下危废焚烧厂二■英排放对周边环境的影响,文章利用酶联免疫法和高分辨气相色谱高分辨质谱法对重庆山区某危废焚烧厂周边土壤二■英进行检测,并模拟焚烧厂■恶英排放的大气扩散与沉降分布,预测周边土壤二■英增量。结果表明:周边土壤二■英浓度均值为2.90 ng I-TEQ/kg,且土壤二■英指纹特征分布与焚烧厂烟气相似;二■英扩散落地浓度分布与焚烧厂所在的山谷走势符合性较好,与年主导风向相关性较差;长期(25 a)运行后,周边土壤二■英最大增量为1.78×10~(-4)ng I-TEQ/kg,低于中国农业用地标准(4 ng I-TEQ/kg)。     

医疗废物焚烧炉周边环境介质中二噁英的浓度、同系物分布与来源分析

采用高分辨气相色谱/高分辨质谱仪(HRGC/HRMS)测定了我国西北某医疗废物焚烧炉排放烟气及周边环境空气、土壤和植物样品中2,3,7,8-PCDD/Fs含量和组成,并对周边环境中二噁英来源进行了初步解析.监测结果表明烟气中二噁英毒性当量浓度(以I-TEQ计)均值为184 ng·m-3,远超医疗废物焚烧废气排放标准限值(0.5 ng·m-3),环境空气、土壤和植物样本中二噁英毒性当量浓度均值分别为7.30 pg·m-3、52.5 pg·g-1、146 pg·g-1,均处于较高的污染水平.污染源下风向上的环境空气样品中二噁英浓度明显高于上风向上样品中的浓度,下风向样品中的浓度随与污染源距离的增加呈现先升高后降低的趋势,最高浓度的样本距污染源700 m左右.烟气样品2,3,7,8-PCDD/Fs同类物单体质量浓度(毒性当量)分布特征与主导风下方向空气、土壤、植物样本中的具有较强的相似性.样本二噁英浓度空间分布特征、同类物分布特征及主成分分析数据均表明,该区域环境中二噁英主要来源于医疗废物焚烧烟气排放.     

生活废弃物焚烧处置烟气中二(口恶)英排放特性研究

研究了某市10座生活垃圾焚烧炉烟气中二噁英的排放特性,对比了焚烧炉炉型、焚烧处理量、烟气净化系统对二噁英排放特性的影响.结果表明:10座生活垃圾焚烧炉二噁英的排放浓度为0.016~0.104 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计),9座垃圾焚烧炉二噁英排放满足国家相应的排放标准(0.1 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计)).根据二噁英排放浓度排序对应的烟气净化系统分别为SNCR(Selective Non-Catalytic Reduction)+半干法+活性炭喷射+布袋湿法+活性炭喷射+布袋半干法+活性炭喷射+布袋,表明安装SNCR装置有利于二噁英的减排.另外,不同垃圾焚烧炉排放的二噁英指纹特性不仅与烟气净化系统和炉型有关,还与垃圾来源有一定关联.     

生活废弃物焚烧处置烟气中二噁英排放特性研究

研究了某市10座生活垃圾焚烧炉烟气中二噁英的排放特性,对比了焚烧炉炉型、焚烧处理量、烟气净化系统对二噁英排放特性的影响.结果表明:10座生活垃圾焚烧炉二噁英的排放浓度为0.016~0.104 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计),9座垃圾焚烧炉二噁英排放满足国家相应的排放标准(0.1 ng·Nm~(-3)(以I-TEQ计)).根据二噁英排放浓度排序对应的烟气净化系统分别为SNCR(Selective Non-Catalytic Reduction)+半干法+活性炭喷射+布袋湿法+活性炭喷射+布袋半干法+活性炭喷射+布袋,表明安装SNCR装置有利于二噁英的减排.另外,不同垃圾焚烧炉排放的二噁英指纹特性不仅与烟气净化系统和炉型有关,还与垃圾来源有一定关联.     

生活垃圾焚烧厂周边土壤中PCDD/Fs及重金属含量

为了解城市生活垃圾焚烧发电厂周边表层土壤中二噁英、重金属来源及分布特征,选取成都地区3座典型生活垃圾焚烧厂作为研究对象,开展了周边土壤中17种多氯二苯并对二噁英/呋喃（PCDD/Fs）及11种重金属含量监测.结果显示,土壤样品中的PCDD/Fs和重金属的浓度范围分别为0.25~7.5ng I-TEQ/kg和0.23～580.57mg/kg;3座垃圾焚烧厂周边土壤中多氯二苯并呋喃（PCDFs）的毒性当量浓度贡献率要高于多氯二苯并二噁英（PCDDs）,PCDFs毒性当量浓度平均贡献率达到55%;土壤样品中Cd、Hg、Pb、Cu、Zn之间具有良好的相关性,Hg、Pb、Zn与部分PCDFs具有良好的相关性,相关系数r分别为0.792、0.760、0.788,所对应的p值分别为0.034、0.047、0.035,并被归类为同一聚类,可将这部分重金属元素作为重金属示踪剂来表征PCDFs的来源.     

电子垃圾拆解地周边土壤中二(口恶)英和二(口恶)英类多氯联苯的浓度水平

采集了电子垃圾拆解地周边125个点位的151个土壤样品,分析了土壤中4~8氯代二噁英和二噁英类多氯联苯的浓度.表层土壤样品中总二噁英的浓度范围为280~7 010 pg·g-1,平均浓度为1 380 pg·g-1.中层和深层土壤样品中总二噁英的平均浓度分别为表土的63%和38%.表土样品中二噁英毒性当量浓度(以I-TEQ计)范围为1.4~94.8 pg·g-1.根据德国关于毒性当量浓度的指导方针,125个土壤样品中只有19个(15%)可以被认为对人体健康无害,其余85%的土壤需要调查二噁英的来源.如果考虑多氯联苯对毒性当量的贡献,则有98%的土壤需要调查二噁英的来源.主因子分析被用来调查这一地区二噁英的排放源.通过对土壤中二噁英的同系物分布进行分析,发现拆解活动是这一地区热过程二噁英的主要排放源,也是这一地区土壤中二噁英的主要来源.     

上海市和大连市大气气溶胶和土壤样品中的二噁英初探

采集了上海市和大连市的大气气溶胶和土壤样品，应用同位素稀释、高分辨气相色谱／高分辨质谱联用技术检测其中二噁英的含量。结果表明，上海和大连两城市的土壤样品中二噁英总浓度的平均值分别为109．52ng／kg和43．30ng／kg，毒性当量平均值分别为0．63ng I-TEQ／kg和0．66ng I-TEQ／kg；而大气气溶胶样品中二噁英总浓度的平均值分别为55．508pg／m^3和19．204pg／m^3,毒性当量平均值分别为0．928pg I-TEQ／m^3和0．334pg I-TEQ／m^3。土壤样品中主要是七氯代和八氯代二噁英，而大气气溶胶样品中主要是低氯代二噁英。     

30 t/d新型村镇垃圾热解气化炉二噁英排放特性

针对目前处置村镇垃圾的小型热处理炉运行不稳定、排放难以达标等问题,介绍了一种新型村镇垃圾热解气化炉(30 t/d),并对其系统烟气及炉渣的二噁英生成排放特性进行研究。结果表明:炉渣中的二噁英浓度为0.723 μg I-TEQ/kg,可满足GB 16889-2008《生活垃圾填埋场污染控制标准》中二噁英排放的要求;在正常喷射活性炭时尾部烟气二噁英浓度为0.029 ng I-TEQ/Nm3,低于GB 18485-2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》中二噁英排放限值;气化燃烧过程的烟气二噁英原始排放浓度较低,低温异相合成反应是该垃圾炉烟气二噁英的主要来源;在质量浓度分布上占优势的为高氯代PCDD/Fs,对总毒性当量起主导作用的为2,3,4,7,8-PeCDF,喷射活性炭对二噁英具有良好的去除效果。以期为村镇垃圾热解气化规范处置提供示范,并为热解气化炉二噁英排放控制提供参考。     

南方地区典型生物质燃烧锅炉二噁英排放污染特征

选取南方典型生物质燃烧锅炉,采集大型、中型和小型生物质燃烧锅炉排放的二噁英,进行样品前处理和高分辨气相/高分辨质谱分析,结果显示:大型生物质燃烧锅炉企业排放的二噁英颗粒相和气相浓度范围为4.85~20.6pg/m~3和21.3~45.2pg/m~3,总浓度均值为40.8pg/m~3,低于中型企业排放的颗粒相和气相二噁英浓度34.3~3976pg/m~3和99.6~3261pg/m~3,总浓度均值2470pg/m~3,小型生物质燃烧锅炉排放的二噁英浓度最高,颗粒相和气相二噁英的浓度范围为441~43081pg/m~3和545~5553pg/m~3,总浓度均值为16234pg/m~3.生物质燃耗锅炉排放烟气中气相和颗粒相的二噁英同系物分布特征显示.大型企业颗粒相和气相中贡献率高的单体均为Hp CDF和OCDD.其贡献率分别为:16.0%~44.7%和14.0~62.9%.中型和小型企业颗粒相和气相贡献率较大的单体为Hx CDF、Hp CDF和Pe CDF、Hx CDF,其贡献率分别为:10.0%~29.3%、8.0%~20.9%和12.4%~44.0%、17.0%~31.4%.生物质燃烧锅炉排放的二噁英I-TEQ分布特征显示PCDFs的I-TEQ量要大于PCDDs,二噁英颗粒相中I-TEQ贡献率较大为2,3,4,7,8-Pe CDF和1,2,3,7,8-Pe CDD,气相则还包括了贡献率较大的2,3,7,8-TCDD.2,3,4,7,8-Pe CDF与二噁英的颗粒相、气相和总浓度之间存在显著线性关系,R2分别达到了0.999、0.980和0.991,可作为二噁英研究的指示物.     

钢铁行业典型烧结机污染物排放特征对比研究

钢铁工业排放是引起空气污染的重要原因之一,烧结工序又是钢铁行业中的排放大户.鉴于此,选取了一台工艺相对落后但仍在我国中西部地区大量存在的90 m2小型步进式烧结机和一台工艺较为先进的450 m2大型带式烧结机,对两台烧结机不同点位的SO₂、NO_x、颗粒物以及烟气Hg等进行实测,并对颗粒物中的元素、水溶性离子、OC和EC进行分析,从而获取不同技术水平、不同污控措施下烧结机污染物排放特征以及与2019年生态环境部办公厅印发的《关于推进实施钢铁行业超低排放的意见》中的超低排放限值之间的差距.结果表明:①烧结机头SO₂、NO_x、CO、颗粒物和烟气Hg排放浓度分别为54.69~123.04 mg/m3、187.28~312.58 mg/m3、6 746.04~7 790.83 mg/m3、11.04~19.93 mg/m3和78.97~2 537.07 ng/m3,烧结机尾颗粒物排放浓度为0.76~16.22 mg/m3,机头颗粒物以PM_2.5为主,占比为81.02%~91.49%,机尾颗粒物主要为PM₁₀,占比为71.17%~73.01%.烧结机头SO₂、NO_x、颗粒物以及烧结机尾颗粒物还需分别减排36.00%~71.55%、73.30%~84.00%、9.40%~49.82%和0~38.35%才能满足超低排放限值.②烧结颗粒物主要成分为K、Ca、Na、Mg、Fe、Cl-、SO₄2-、NH₄+、OC和EC等,其占比与烧结机类型、烧结原辅料以及污染物控制措施等因素有关,石灰石-石膏法脱硫后SO₄2-占比增加28.12%,活性炭移动床脱硫后EC占比增加2.15%.③布袋除尘器对烧结机不同粒径颗粒物和烟气Hg的脱除能力比双室五电场静电除尘器分别高出1.25%~5.06%和9.51%,活性炭移动床系统对烧结不同粒径颗粒物以及烟气Hg的去除效果分别比石灰石-石膏法脱硫系统高出9.40%~11.38%和4.31%.研究显示,不同工艺、不同污控措施烧结机大气污染物排放特征存在一定差异,SO₂、NO_x排放浓度与超低排放限值差距较大,烟尘排放浓度与超低排放限值差距较小.      

特种污染物排放源强反演及可视化分析工具研发及Hg2+分析示例

研发了特种污染物排放源强反演及可视化分析工具,集成利用了WRF气象预报结果及HYSPLIT前向轨迹规划外场监测点,调用CALPUFF模型基于监测数据和对应气象条件快速反算源强并模拟得到排放影响范围,并使用开源GIS平台进行可视化分析.同时,选取大气背景浓度极低的活性气态汞(Hg~(2+))为目标,以李坑垃圾焚烧厂不稳定Hg~(2+)排放为监测主体.结果表明,基于下风向监测数据反演的源强与实测的烟气Hg~(2+)含量有着较好的一致性(R~2=0.801).该工具可作为特种大气污染事故应急辅助决策新手段,提供包含非稳态排放源强、污染扩散影响范围等信息在内的关键依据.     

钢铁工业区下风向土壤中多环芳烃污染特征及源解析

为了解钢铁工业区对土壤环境的影响以及土壤的污染状况,采集上海典型钢铁工业区下风向的14个表层土壤样品,应用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）检测了样品中16种优控PAHs（多环芳烃）的含量水平,分析了钢铁工业区下风向土壤中PAHs的组成分布特征,并利用比值法和主成分分析法对土壤中的PAHs进行溯源.结果表明,钢铁工业区下风向土壤中∑₁₆ PAHs（16种优控PAHs的含量）范围为167.0~2 355.0 μg/kg,∑₇PAHs（7种具有致癌作用的PAHs的含量）在∑₁₆ PAHs中平均比例为50.4%,近距离样区（< 1 km）表层土壤中∑₁₆ PAHs平均值最高,为1 057.7 μg/kg,远距离样区（5~10 km）污染相对较轻,平均值为381.4 μg/kg;宝3、宝6和宝9采样点于钢铁工业区烧结工艺的下风向,导致宝3采样点∑₁₆ PAHs最高,为2 355.0 μg/kg,宝3、宝6和宝9采样点土壤中PAHs含量依次降低;表层（0~20 cm）土壤中PAHs单体含量最高的为荧蒽,致癌性最强的苯并[a]芘含量范围为10.0~194.0 μg/kg,环数组成以4环为主,平均比例为46.3%,其次是5~6环,二者平均比例为39.9%,随着距离工业区越远,4环的组成比例越高,5~6环比例降低;比值法和主成分分析法结果显示土壤中PAHs主要来源于石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放.研究显示,钢铁工业对多环芳烃贡献较大,下风向土壤中总多环芳烃的含量和高环多环芳烃比例都呈现明显的随距离递减特征,石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放是其多环芳烃的最主要来源.      

生活垃圾焚烧炉湿法洗涤后烟气二噁英的排放特征

现场采样分析了4个生活垃圾焚烧炉烟气通过湿法洗涤后二噁英的排放浓度。结果表明:4个焚烧炉烟气和底灰中二噁英毒性当量浓度分别为1. 15～24. 88 ng I-TEQ/m~3和25. 69～231. 43 ng I-TEQ/kg,烟气中二噁英排放浓度远高于国家排放标准(0. 1 ng I-TEQ/m~3)(GB 18485—2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》)。烟气同系物分析表明,湿法洗涤后4个采样点烟气中4～8氯代PCDFs分布呈现较大的差异,但是4～8氯代PCDDs基本随氯取代数的增加而增加;底灰中4个采样点4～8氯代PCDFs和PCDDs分布相似,除了O_8CDF外,其余同系物基本随氯取代数的增加而增加。从毒性当量浓度来看,烟气和底灰中Pe_5CDF浓度占比最大,占总浓度的35. 65%～47. 02%。湿法洗涤对4～8氯代PCDFs和PCDDs的效率基本随氯取代数的增加而降低,主要原因可能是高温烟气使洗涤系统内二噁英发生了解析作用。