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1.
Catalytic technologies have been paid increasing attention in refractory pollutants abatement due to its practical and potential values
in water purification. As e ective and e cient approaches for water purification, Fenton’s reagent, ozonation, electrochemical and
photocatalytic methods have been widely studied and applied in di erent aspects and have been reviewed by several articles. In recent
years, some novel catalytic processes based on above processes have been developed for enhancing the e ciency of removing the
organics from water. This review emphasized on the recent development of heterogeneous catalytic ozonation, electrocatalysis in
respect of novel electrodes and electro-Fenton method, photoelectrocatalysis process and photoelectron-Fenton in water purification. It
was also an attempt to propose general ideas about mechanism and principle enhancing the catalytic e ciency for the degradation and
the mineralization of organics in water. 相似文献
2.
本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate, 过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展. 系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌法、机械化学法、重结晶法和光化学还原法制备MIL-88A(Fe)及其复合物的反应条件和产物形貌特征. MIL-88A(Fe)具有环境友好、能被可见光激发及稳定性好等特点,其表面Fe(Ⅲ)不饱和位点丰富且均匀,利于作为催化剂用于高级氧化. MIL-88A(Fe)受光激发产生的光生电子-空穴容易复合,导致其光催化性能较差. 但在类芬顿、激发PS和催化臭氧氧化等体系中,添加的氧化剂作为电子受体快速消耗电子,有效克服了光生电子-空穴复合问题. 此外,将MIL-88A(Fe)与其他功能材料复合可进一步改善其光生电子-空穴分离效率、提高光吸收能力及水稳定性. 总之,MIL-88A(Fe)及其复合物在光芬顿、活化PS和催化臭氧氧化降解有机污染物方面具有较大的实际应用潜力. 相似文献
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以TiO2和FeCl3为原料,通过水热-煅烧的方法成功制备了具有高可见光催化活性的Fe/TiO2-X催化剂并将其应用于催化活化过硫酸盐降解BPA的研究中.结果表明,研究体系具有优秀的催化氧化能力,BPA(50mg/L)的降解率在40min内达到100%,矿化度达到68.92%,研究同时对复合材料中有无Ti3+的自掺杂以及催化剂的投加量、PS浓度对体系降解有机物效能的影响进行了探究.该体系可通过自生光电子还原Fe3+实现三价铁和二价铁的高效循环.硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH)为体系中主要的活性氧化物质,其中·OH贡献率超过66.2%.研究结果同时表明,碱性环境以及体系中的CO32-对体系降解效能具有抑制作用. 相似文献
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利用热活化过硫酸盐技术去除阿特拉津 总被引:2,自引:3,他引:2
利用热活化过硫酸盐(S2O2-8)技术去除水中的阿特拉津(ATZ).结果表明,增加溶液中S2O2-8浓度或提高溶液反应温度,可加速ATZ的降解.ATZ的降解是一个二级反应,其速率和溶液中ATZ和S2O2-8的浓度都成正比.初始pH为3.0~10.0时,S2O2-8对ATZ都有很好的降解效果,在酸性和中性时,降解效率高于碱性条件.利用自由基探针发现,在酸性和中性条件下,起降解作用的主要是SO·-4,而碱性条件下OH·占主导.ATZ的降解受到Cl-、CO2-3和腐殖质(HA)的影响.其中,Cl-对反应的影响比较复杂,低浓度时Cl-会生成具有高氧化还原电位的Cl·促进ATZ的降解,而高浓度时Cl·会继续反应生成氧化能力相对较弱的Cl2·-,从而抑制反应的进行.HA和CO2-3都对反应有明显的抑制作用. 相似文献
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采用来自江苏和河北, 具有不同土壤有机质含量和NH4+浓度的土壤样本, 系统地研究了NH4+在热活化过硫酸盐(PS)氧化过程中的转化和归趋, 考察了反应时间、PS浓度和外加NH4+对硝基副产物生成的影响.结果表明, 土壤中的NH4+能够转化成3-硝基酚、4-硝基酚、2-羟基-5-硝基苯甲酸、4-羟基-3-硝基苯甲酸、2, 4-二硝基酚等副产物, 它们的生成量随着反应的进行先增加后降低.增大PS浓度可促进硝基副产物的生成.当PS浓度为30mmol/kg, 反应12h后一硝基酚和一硝基羟基苯甲酸的生成量达到最大.然而随着PS浓度进一步增大, 硝基副产物发生降解.硫酸根自由基(SO4·-)在硝化过程中起到了关键作用, 它能将NH4+氧化生成氨基自由基(·NH2), 随后经过一系列自由基链式反应生成二氧化氮自由基(NO2·).同时, SO4·-进攻土壤有机质中的酚结构单元, 使其氧化生成苯氧自由基, 苯氧自由基进一步与NO2·结合生成硝基副产物.天然有机质(NOM)在环境中无处不在, NH4+在环境中也普遍存在, PS用于土壤和地下水污染修复时生成硝基副产物很可能是一个普遍现象. 相似文献
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采用微波(MW)-活性炭(AC)强化过硫酸盐(PS)氧化处理垃圾渗滤液,研究不同因素对垃圾渗滤液处理的影响,比较不同组合工艺对渗滤液处理的效果及活性炭的多次使用情况.结果表明,COD和氨氮(NH4+-N)的去除率随着AC用量、PS用量(S2O82-:12COD0)、MW功率和辐射时间的增加而增大,pH值对COD的去除影响不明显, NH4+-N在碱性条件下得到更理想的去除效果;在活性炭用量为10g/L,PS用量为S2O82-:12COD0=1.2,pH=9,MW功率和辐射时间分别为500W和10min时,垃圾渗滤液中的COD和NH4+-N去除率分别为78.2%和67.2%,BOD5/COD由0.17增至0.38;不同工艺对垃圾渗滤液处理效果显示,MW-AC-PS工艺对垃圾渗滤液中COD和氨氮去除率明显高于其他处理,且MW、AC和PS之间存在协同效应,MW热效应显著;活性炭四次实验后,COD和NH4+-N的去除率分别为61.2%和46.1%. 相似文献
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硫酸根自由基(SO■)高级氧化技术(SR-AOPs)是一种新型的原位化学氧化技术(ISCO),在水处理领域具有广阔的应用前景,可用于治理土壤和地下水中抗生素污染.本研究采用热活化过硫酸盐(PS)产生SO■,考察其对水溶液中抗生素卡巴多司(CBX)和奥喹多司(OQX)的降解效果,评估操作参数和水质成分对CBX降解的影响,并对CBX的降解产物进行鉴定.结果表明,与OQX相比,CBX更容易被热活化PS工艺氧化降解,这可能是因为CBX含有富电子的腙支链,而OQX含有惰性的酰胺支链.升高温度、增加PS浓度和降低溶液pH值均可显著促进CBX的降解.HCO~-_3的存在对CBX降解有促进作用,可能是由于生成的碳酸根自由基(CO■)参与了反应.Suwannee河富里酸(SRFA)具有双重影响,低浓度时促进CBX降解,而高浓度时呈现抑制作用.NO~-_3的存在对CBX的降解没有明显影响,而NO~-_2的存在可以显著抑制其降解.CBX在天然地表水中的降解效率低于在地下水中的效率,可能与不同水质中天然有机质的含量有关.产物鉴定表明,热活化PS氧化降解CBX生成了羟基化、脱氧和支链断裂产物,表明氧化反应主要改变了CBX分子中的腙支链和N—O结构.研究表明,热活化PS工艺可有效降解水溶液中的CBX和OQX,但在该技术实际应用时应充分评估天然水质成分的影响. 相似文献
10.
利用微波(MW)活化过硫酸盐(PS)体系耦合混凝法处理二硝基重氮酚(DDNP)工业废水,考察了PS投量、n(Fe2+/PS)、初始pH值、MW功率对废水中有机物的去除效果,通过控制实验比较了单一方法处理DDNP工业废水效果及协同机制,采用紫外可见光谱和红外光谱研究了有机物的结构经氧化后的变化特征,并对该体系的主要活性氧化物种(ROS)进行了识别.结果表明,在PS投量为8g/L,初始pH值为3,MW功率为600W,n(Fe2+/PS)为0.04,反应时间8min时的条件下,COD和色度(CN)去除率分别达70.79%和94.53%.与此同时,混凝后出水COD去除率有一定上升,但是CN的去除有小幅下降的趋势.另外,MW、PS和Fe2+三者存在协同效应,在反应时间为14min时出水可生化性大幅改善(B/C从0.05提高至0.56).最后,体系主要产生以硫酸根自由基和羟基自由基为主的活性物种,能够破坏DDNP工业废水中有机物所含的苯环结构、硝基(-NO2)和偶氮基(-N=N-),形成含N-H、C-O-H的中间产物. 相似文献
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重金属-有毒有机物复合污染土壤的过硫酸盐氧化修复模拟研究 总被引:2,自引:0,他引:2
选取电子电器废弃物拆解场地附近的重金属-有毒有机物复合污染土壤为研究对象,对其进行过硫酸钠氧化修复实验.考察了多氯联苯的去除效果及重金属(铜、镉、铅)有效态含量的变化,并对土壤基本性质的变化进行重点研究.结果表明,在本实验条件下,多氯联苯含量为10.10 mg·kg~(-1)的供试土壤经氧化修复24 h后,多氯联苯去除率高达41.6%,且对低氯代和高氯代多氯联苯都具有一定的去除效果.土壤中重金属(铜、镉、铅)的有效态含量显著提高,在一定程度上增大了其可去除性,同时也不可避免地提高了环境风险.此外,土壤经过硫酸钠氧化修复后,pH由原来的6.04降为2.56,土壤有机质含量降低了29.2%,土壤的阳离子交换量无显著变化;土壤全氮、有效磷、有效钾含量分别降低了33%、94%、24%;土壤中铁含量略有增加但不显著,然而土壤中硫含量增幅显著.建议在氧化修复后,向土壤中添加石灰和钙镁磷肥等来消除修复过程带来的不利影响. 相似文献
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利用CuO强化微生物燃料电池(MFC)活化过硫酸盐(PDS),提高MFC对偶氮染料的降解率及同步产电性能.考察初始pH、CuO浓度、PDS浓度等因素对降解率及同步产电的影响.实验结果表明,最佳反应条件:初始pH为3.0,CuO浓度为0.6 mmol·L~(-1),PDS浓度为2 mmol·L~(-1)时,反应4 h后MO降解率达到99.3%.比未投加CuO时MO降解率提高12.8%;MFC最大输出功率密度从53.0 mW·m~(-2)增大到103.5 mW·m~(-2),输出功率密度提高1.95倍;对应的表观内阻从484.1Ω减小到318.6Ω,下降幅度达到34.1%.降解机理研究表明,MO降解过程中的主要活性物质为SO~-_4·和少量·OH.反应前后水样的紫外-可见光谱对比显示,MO降解过程中偶氮键率先断裂,然后生成含苯环类的中间产物,最终得到矿化. 相似文献
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热活化过硫酸盐氧化降解水体中泛影酸钠的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
利用热活化过硫酸盐氧化降解水体中的泛影酸钠,主要研究了体系反应温度、氧化剂浓度、溶液初始pH、底物浓度及自然水体组分对降解效果的影响.结果表明,热活化过硫酸盐降解泛影酸钠符合准一级反应动力学模型及遵循阿伦尼乌斯模型,计算得到反应活化能为105.57 kJ·mol~(-1).增加过硫酸盐初始浓度或提高反应温度及降低泛影酸钠初始浓度可以增大泛影酸钠的降解速率常数k(k=0.0062×[K_2S_2O_8]_0,R~2=0.98,[K_2S_2O_8]_0=2~8 mmol·L~(-1);lnk=-12698×1/T+34.91,R~2=0.98,T=325~345 K;k=-1.54×[泛影酸钠]_0+0.064,R~2=0.98).泛影酸钠的降解速率常数k受溶液初始pH影响较小.溶液中Cl~-、HCO~-_3和HA的存在均会抑制泛影酸钠的降解.较低的TOC去除率和产物的检测表明,泛影酸钠降解过程中仅发生苯环侧链的破坏.泛影酸钠的降解途径主要有酰胺键断裂、氨基氧化和脱羧基羟基化. 相似文献
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全氟化合物(PFCs)是一种新兴的持久性有机污染物,具有环境持久性、高毒性和难降解性,因此急需研发高效的降解方法.本文采用电化学恒电位电解法活化过硫酸盐,利用得到的具有强氧化性的SO4·-有效降解全氟辛酸(PFOA),考察了恒定电位值、过硫酸钠的初始浓度、溶液初始pH值和共存离子对电活化过硫酸盐降解PFOA的影响.同时,结合超高效液相色谱-三重串联四级杆质谱联用仪(UPLC-MS/MS)和气相色谱与质谱联用仪(GC-MS),对其降解的液相和气相中间产物进行探究.结果表明,在控制阴极电位为-1.8 V,初始过硫酸钠溶液浓度为200 mmol·L-1,初始溶液pH=3.29,恒电位电解4 h后,PFOA去除率约达到60%.当体系中有NO3-、异丙醇和过硫酸钠共存时,PFOA降解效率明显提高(91%,4 h),当有ClO4-存在时PFOA去除率约达到76.8%,但HCO3-和Cl-的存在会出现抑制效果.通过对降解中间产物(短链PFCAs和加氢产物)和TOC去除率(62.5%,24 h)的监测分析,进而推断其可能的降解机理为SO4·-介导的Kolbe脱羧过程和羧酸逐步被加氢还原的过程. 相似文献