Promoting effect of Zr on the catalytic combustion of methane over Pd/γ-Al2O3 catalyst

The effect of Zr on the catalytic performance of Pd/y-A1203 for the methane combustion was investigated. The results show that the addition of Zr can improve the activity and stability of Pd/γ-Al2O3 catalyst, which, based on the catalyst characterization （N2 adsorption, XRD, CO- Chemisorption, XPS, CHa-TPR and O2-TPO）, is ascribed to the interaction between Pd and Zr. The active phase of methane combustion over supported palladium catalyst is the Pd^0/Pd^2＋ mixture. Zr addition inhibits Pd aggregation and enhances the redox properties of active phase Pd^0/ Pd^2＋. H2 reduction could effectively reduce the oxidation degree of Pd species and regenerate the active sites （Pd^0/ pd^2＋）.     

磁载光催化剂TiO2/Al2O3/γ-Fe2O3的制备与降解染料的优化模型

采用共沉淀结合固体粒子混合法,在TiO2中引入三氧化二铝包膜磁性核,通过对催化剂的XRD,TEM和红外光谱分析,发现磁性核具有γ-Fe2O3的晶相,且被三氧化二铝及二氧化钛包裹,形成复合型磁载光催化剂.同时对影响磁载光催化剂氧化直接耐酸大红4BS染料废水的因素:初始pH值(5.3-5.7)、光强(12.35-18.455μW·cm-2)和TiO2浓度(0.45-1.45mg·l-1)进行研究,通过建立响应曲面模型可得到最佳的初始pH值、光强和磁载光催化剂浓度分别为5.45,19.49×102μW·cm-2和0.86mg·l-1,脱色率达到92.4%.     

北京地区O3与NO2的偏相关分析

根据北京市环境监测中心1999年3月至2001年2月发布的北京地区空气质量日报和部分气象资料，利用FoxPro6.0数据库及世界著名统计分析软件包(Statistical Package or the Social Science,SPSS)，统计并分析了O2和NO2的污染变化特征及规律；结果显示了NO2的污染状况已经得到明显改善，而O3的污染状况仍较严重；O3与NO2呈现水平中等的负相关关系，分析和验证了NO2是生成O3的重要前体污染物；提出北京进一步改善在夏季出现的严重O3污染，还需进一步降低NO2的排放水平。     

Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg0

利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe_2O_3催化剂(Fe_2O_3/AC)对气态Hg~0的脱除,考察了Fe_2O_3负载、煅烧温度、空速、Hg~0浓度、H_2S等对Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的影响及Fe_2O_3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe_2O_3在Fe_2O_3/AC上的分布状态.结果表明,Fe_2O_3/AC具有较高的脱除Hg~0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe_2O_3对Hg~0的催化氧化作用.Fe_2O_3/AC催化剂上负载的活性组分Fe_2O_3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的能力最高.在5000—15000 h~(-1)的空速和21—200μg·m~(-3)的Hg~0浓度范围内,Fe_2O_3/AC催化剂具有良好的脱除Hg~0的能力.H_2S与Hg~0在Fe_2O_3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe_2O_3/AC对Hg~0的脱除能力,但H_2S反应生成的单质S和FeS_x又可促进Hg~0的脱除.脱除Hg~0后的Fe_2O_3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe_2O_3/AC仍具有良好的脱除Hg~0的能力.     

La2O3—ZrO2缺陷萤石型燃烧催化剂的制备

缺陷萤石型Ｌａ２Ｏ３－ＺｒＯ２固溶体的催化燃烧活性受制备条件的影响，本文通过对其共沉淀前体的表面结构和热分解过程的分析，发现共沸蒸馏的办法可以有效地控制前体表面羟基的缩合过程，减少团聚，保持前体中金属离子均匀分散，为生成缺陷有序的烧结石型的Ｌａ２Ｚｒ２Ｏ７复氧化物提供了可能。复合氧化物固溶体的表面阳离子配置情况与样品的催化氧化性能密切相关，软团聚前体的烧结产物对甲烷燃烧反应具有更高的催化活性。     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

H2O2—Fe^2＋法处理3—羟基—2—萘甲酸生产废水

采用H2O2-Fe^2 处理3-羟基-2-萘甲酸（简称2，3酸）生产废水，在pH为2.8-2.9(原液），[FeSO4.7H2O]为0.5kg/t废水，[H2O2]为5L/t废水，t为20min，TY国60℃-80℃时，COD去除率可达94%左右。     

H2O超声过程中H2O2生成动力学

采用50kHz超声清洗槽式声化学反应器,以纯水为空化液体,研究了超声过程中H2O2生成动力学．分别探讨了空化气体种类(Ar,O2)及组成与流量、空化液体体积与反应器形状对H2O2生成速率及产率的影响．结果表明,超声过程中H2O2的生成可采用零级反应动力学方程来进行描述．在此频率下和考察范围内,采用Ar作为空化气体比O2更有利于H2O2的生成．当混合气体组成为Ar:O2=70：30(V/V)时,H2O2的生成速率最快．随着空化气体流量的增加,H2O2产率增加,随后降低．增加空化液体的体积,H2O2的生成速率降低．与锥形瓶相比,圆底烧瓶中H2O2的产率明显降低．     

Sm3+/TiO2催化剂对光催化还原CO2和H2O合成CH3OH的影响

采用溶胶-凝胶法和溶胶-乳化-燃烧法制备了Sm3+/TiO2光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)等分析技术表征了催化剂,考察了制备方法、离子掺杂量等对催化剂光催化还原CO2和H2O合成CH3OH实验的影响.实验结果表明,掺杂后的催化剂颗粒更均匀,比表面相应增加,溶胶-乳化-燃烧法制备的催化剂晶粒更小,比表面积更大,光催化活性更高.     

碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶制备及脱碳特性

本文对碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶的制备、K2CO3碳酸化特性及再生循环脱碳特性进行了研究,采用固定床反应器研究负载率对CO2吸附的影响,结合SEM、BET对样品微观结构进行分析.结果 表明,Na2CO3碱熔烧结过程中,Si—O—Si、Si—O—Al键断裂,晶相结构被破坏,莫来石的共价键转化为霞石的离子键;经正交试验以气凝胶比表面积为衡量指标确定最佳煅烧条件为:900℃、反应60 min、Na2CO3添加比例0.5;K2CO3负载量越多,载体表面相应活性位点越少,且负载量为30％时,CO2吸附量最大为2.86 mmol·g-1;过量K2CO3会堵塞孔结构,破坏CO2扩散,降低扩散和利用效率;介孔孔体积百分比由94.21％下降至89.32％,说明活性组分K2CO3主要填充在介孔;经过10次循环-再生试验,吸附剂的CO2吸附量下降幅度为10.49％,吸附剂孔隙结构稳定,脱碳性能优良.     

SO2和O3动态胁迫烟草致病的暴露试验

ＳＯ_２和Ｏ_３动态胁迫烟草致病的暴露试验陈锦云，兰志斌，苏珍山，曾军，王阳青（福建龙岩地区烟科所龙岩３６４０００）关键词Ｓ）_２和Ｏ_３；烟草；气候斑点病，动态胁迫暴露ＴＨＥＤＹＮＡＭＩＣＳＴＲＥＳＳＥＸＰＯＳＵＲＥＴＥＳＴＯＮＴＯＢＡＣＣＯＢＬＡＤＥ...     

还原温度对Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导致催化剂表面Pd原子数减少,同时削弱了Pd-Ce界面效应,从而使催化剂的活性降低.还原-氧化预处理使Pd-CeO2/Al2O3的活性有较大提高,预处理能促使Pd的再分散,增加了对H2的吸附活化能力,在Pd-Ce的界面效应共同作用下使催化剂拥有较高的活性.     

高温脱除H2S的Mn—Fe／Al2O3脱硫剂研究

本文在热力学分析的基础上,制备了Ｍｎ－Ｆｅ／Ａｌ２Ｏ３脱硫剂,原料气中Ｈ２Ｓ浓度约为０．３％,空速约为３０００ｈ＾－１,在５５０－６５０℃的反应条件下,进行了脱硫反应实验,当出口Ｈ２Ｓ浓度大于０．０１％时,结束脱硫反应,在７１０℃,２４００ｈ＾－１空速的条件下,用１０．８３％的Ｏ２对脱硫剂进行再生,当出口ＳＯ２浓度低于０．００２％时,结束再生反应。     

TiO_2/CuO/Cu_2O(SeO_3)光催化去除水中腐殖酸

以Cu2Se为原料,用溶胶-凝胶法(Sol-Gel)合成了TiO2/CuO/Cu2O(SeO3)光催化剂,用XRD、FTIR和EDAX等方法进行了表征.探讨了催化剂制备过程中焙烧温度对催化剂组成、晶型结构和光催化去除水中腐殖酸性能的影响.当Cu2Se/TiO2焙烧温度为450℃,焙烧2h时,Cu2Se转化为CuO和Cu2O(SeO3).室温下当TiO2/CuO/Cu2O(SeO3)催化剂投加量为1.5g·l-1,溶液pH7.0时,水中腐殖酸的去除率可达到63.6%。     

石灰氮对土壤NH3、N2O排放的影响

为了研究石灰氮对土壤氨(NH_3)挥发和氧化亚氮(N_2O)排放的影响,本研究采用室内模拟方法,共设置石灰氮(LN)、尿素(Ur)、碳酸氢铵(AB)和对照(CK)等4个处理,分别采用原位通气和静态箱法测定NH_3和N_2O排放速率.结果表明,与AB处理氨挥发速率逐渐降低的特征相比,LN与Ur处理氨挥发速率均呈先增加后降低的特征,且LN处理的氨挥发速率高于Ur处理.Ur、AB处理的N_2O排放为单峰,LN处理先后出现两个排放峰.培养前期(2—12 d),LN处理土壤NH_4~+-N显著高于Ur和AB处理,与该处理前期NO_3~--N含量增幅较小、随后增长速率加快相吻合.AB和Ur处理的N_2O、NH_3排放速率均与土壤NO_3~--N和NH_4~+-N显著相关,但LN处理仅NH_3挥发速率与土壤NO_3~--N、NH_4~+-N显著相关.LN、AB和Ur处理NH_3挥发系数分别为5.9%、5.3%和2.5%,N_2O排放系数分别为0.52%、1.13%和0.76%.综上,施用石灰氮可显著降低N_2O排放,但增加了NH_3挥发风险,因此施用石灰氮时应综合考虑其氮素损失及环境风险.     

纳米负载型V2O5-WO3/TiO2催化剂碱及碱土金属中毒

实验制备了陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂,采用浸渍法模拟碱及碱土金属中毒,研究中毒对催化剂脱硝活性的影响,通过BET、XPS、NH3-TPD技术分析了碱及碱土金属对催化剂的失活作用.结果表明,碱及碱土金属K、Na、Ca能够明显降低催化剂脱硝活性,350℃时,K、Na中毒催化剂活性降低了约30%左右,Ca中毒催化剂降低了20%.碱及碱土金属没有改变催化剂表面物种组成,催化剂活性与催化剂表面强氨气吸附位数量具有线性关系,K、Na、Ca与催化剂表面活性酸位结合,使催化剂中毒.     

MnO2.CuO／Al2O3催化剂上CO的常温催化氧化研究

本文研究了CO常温氧化的催化剂——MnO_2·CuO/Al_2O_3。考察了活性组分MnO_2,CuO的相对百分含量,浸渍溶液的酸度、焙烧温度、反应温度等因素对催化剂活性的影响。发现催化剂的活性与其差热分析的脱水峰及分解反应(MnO_2→Mn_2O_3)的峰温存在一定的对应关系。     

碱金属氧化物对V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

在V2O5-WO3/TiO2催化剂上负载碱金属氧化物（K2O,Na2O）,通过BET,XRD和SEM等方法对微观结构进行表征,研究不同含量碱金属氧化物对催化剂脱硝活性、N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现,较大含量的碱金属对催化剂微观结构有一定影响.碱金属氧化物与催化剂表面V物种的结合生成部分碱金属盐（如KVO3）,改变了催化剂的表面结构,使催化剂中有效活性位的数量大大降低,从而导致催化剂活性降低.两种碱金属氧化物对催化剂的毒性顺序为K2O〉Na2O.     

金属氧化物MoO3(WO3)和V2O5对烟气脱硝催化性能试验

以纳米级锐钛型TiO2为载体,负载V2O5和WO3(或MoO3)制备催化剂,研究不同催化剂组分对NO和NO2脱除率以及N2O生成量的影响.结果表明,V2O5的加入使得MoO3(WO3)/TiO2催化剂的活性和选择性得到了改善.MoO3(WO3)的加入主要是改善了催化剂表面的活性位数量,从而使得V2O5/TiO2基催化剂表现出更高的活性.