苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

青岛霾天气下大气汞的污染特征分析

2013年1月14~17日青岛市经历了一次大范围的霾污染过程,采集并测定大气气态汞和颗粒态汞,研究汞的污染特征.结果表明,气态汞(TGM)的平均浓度为(2.8±0.9)ng/m3,颗粒汞(PHg)的平均浓度为(245±174)pg/m3.在霾发生的14、15日PHg/TSP的比值明显高于16、17日,且TGM与PHg浓度呈负相关关系,霾日气象条件有利于TGM向PHg转化.大气汞浓度与温度、相对湿度正相关,与风速负相关.TGM与SO2、NO2显著正相关,化石燃料的燃烧是大气汞的主要来源.对大气气团的后向轨迹进行聚类分析,将其分为5类,霾日大气中的汞主要来自近距离传输,受山东本地污染影响,气态汞含量最高.     

乌鲁木齐树木叶片汞浓度时空特征及环境意义

城市大气环境由于受人为活动影响,具有较高大气汞浓度和时空分布不均一特征。植被叶片虽具有较强富集大气汞的能力,但能否指示城市大气汞时空变化,目前尚有存疑。本文通过连续监测新疆乌鲁木齐市区内6个采样点5种常见树种叶片,在生长季（2019年5～10月）内的汞浓度,分析树叶汞浓度的时空分布变化特征,进而寻找潜在的最优树种叶片,反演乌鲁木齐大气汞污染程度。结果表明,城市内的局地污染能够显著提高叶片汞浓度;树种叶片对大气汞浓度的敏感性存在明显差异（P<0.01）;落叶阔叶树的叶汞浓度与叶片生长时间呈显著正相关关系（P<0.01）,即叶片在整个生长期不断积累大气汞;而针叶汞浓度一年之内与生长时间无显著关系。考虑到圆冠榆叶片对大气汞浓度敏感性较高且分布范围更广,圆冠榆作为乌鲁木齐城市大气汞的生物监测器较为合适。本研究为研究城市大气汞浓度生物监测提供了典型的案例与借鉴。     

上海市大气总汞季节变化特征及与气象条件的关系

2008年到2010年对上海市西南部大气中总汞(TGM———Total Gaseous Mercury)的污染水平进行监测,结果表明TGM日均浓度为ND~57.23ng/m(3(7.79±3.29)ng/m)3。TGM呈现出一定的季节性变化特征,浓度最高的是秋季,然后依次是冬季、春季、夏季,平均浓度分别为(9.30±2.48)、(8.32±2.79)、(7.78±2.33)、(2.16±3.29)ng/m3。TGM浓度受东南风向影响最大,其次为西北和东北风向。在置信水平为95%的情况下,TGM浓度与日平均温度呈正相关性,而与日温差、相对湿度、日相对湿度差、风速无显著相关性。但TGM浓度分别与日均O3浓度和NO2浓度均呈显著正相关。利用HYSPLIT_4模型对TGM浓度高值与低值几天的空气气团来源轨迹进行反演,结果发现高低浓度日的气团来源略有差别,总体上看,冬季、春季和秋季受北方气团影响较大,夏季则受我国东部海域影响,具体的局部和长距离输送的贡献需要进一步研究。     

黄海-西北太平洋表层海水Hg的形态研究

于2015年3月29日至5月6日乘东方红2号从青岛前往西北太平洋,采用现场测定与室内分析结合的方法分析了黄海到西北太平海域表层海水中Hg形态及分布特征,以认识黄海到西北太平洋海水Hg的含量及区域Hg的迁移。黄海-西北太平洋表层海水中总汞（THg,total mercury）变化范围为0.11~2.50 ng/L,平均为0.75±0.51 ng/L,THg的含量呈近海高大洋低;表层海水中活性汞（RHg,reactive mercury）范围为0.10~1.45 ng/L,平均为0.33±0.24 ng/L,RHg/THg平均为48.4%,海水中RHg与水温呈显著性正相关（r=0.494*,P=0.045）;表层海水中溶解性气态汞（DGM,dissolved gaseous mercury）的含量为11.7~105.7 pg/L,平均浓度39.6±22.9 pg/L。海水中DGM与气温呈显著正相关（r=0.633*,P=0.011）,与风速呈显著负相关关系（r=-0.660**,P=0.006）。从黄海到西北太平洋DGM含量逐渐升高,其日变化呈现白天高夜晚低的趋势,主要受光照的影响。     

长江与黄河源丰水期地表水中汞的分布特征、赋存形态及来源解析

在全球变暖的背景下,探明青藏高原地表水中汞的形态、分布和来源特征对认识高寒地区汞的生物地球化学循环过程具有重要意义.为探讨汞在高寒地区地表水中的分布特征和潜在来源,以青藏高原长江源和黄河源流域地表水为研究对象,测定丰水期地表水中总汞（THg）、颗粒态汞（PHg）和溶解态汞（DHg）的浓度,分析其空间分布特征及其影响因素,并利用PMF模型定量解析地表水中汞的来源.结果表明,长江源和黄河源流域地表水中ρ（DHg）均值分别为（2.96±1.26） ng ·L^-1和（2.47±0.83） ng ·L^-1,二者无显著差异;而长江源流域地表水中ρ（THg）［（10.69±11.14） ng ·L^-1］和ρ（PHg）［（8.46±11.41） ng ·L^-1］显著高于黄河源流域地表水中的ρ（THg）［（3.37±2.03） ng ·L^-1］和ρ（PHg）［（1.13±1.02） ng ·L^-1）］（P<0.05）.此外,考虑到较低的汞浓度水平和甲基化程度,研究区内汞的生态威胁较弱.相关性分析结果显示,长江源流域地表水中汞以PHg为主要形态,其浓度变化主要受冰川融水输入、土壤侵蚀和降水等因素影响;DHg作为黄河源流域地表水中汞的主要形态,其分布格局主要受制于汞和溶解性有机质（DOC）的结合作用.空间分布上,河道坡降和土壤侵蚀强度的空间差异可能是导致长江源流域地表水中THg和PHg浓度随水流方向总体呈下降趋势的关键因素.PMF模型解析结果表明,长江源和黄河源区地表水中51.4%的汞来源于大气沉降,38.8%的汞来源于水流对土壤岩层或沉积物的侵蚀作用,而9.7%的汞来源于土壤径流或渗流的输入.     

履约对我国典型城市和偏远背景地区气态单质汞浓度和源区的影响研究

为了解我国城市和背景地区最新的气态单质汞（gaseous elemental mercury，GEM）水平，比较《关于汞的水俣公约》履约前后这些地区GEM来源和迁移规律的差异，本研究选择了1个城市监测站（淀山湖站）和1个背景监测站（哀牢山站），于2021年分别进行了为期1个月的GEM监测，同时使用潜在源贡献因子计算分析两地GEM的来源，并与履约前的结果进行比对。位于长三角地区的淀山湖站GEM浓度降幅大于位于我国西南的哀牢山站GEM浓度降幅，表明针对我国工业排放源超低排放的改造，获得了显著的履约成效。相对履约前，两地GEM的可能源区和传输形式没有显著改变，人为源排放仍然是影响两地GEM浓度的主要因素。本研究结果表明随着履约工作的逐步推进，我国城市和背景地区的GEM仍有下降的可能，长期在这些站点开展大气汞监测，可以为汞履约成效评估提供有效的数据支撑。     

北黄海与渤海沉积物中磷形态的分布特征

对1998年9月和1999年5月渤海航次和1999年8月北黄海航次所采集的柱状沉积物和表层沉积物样品进行了P形态的六步连续提取分析，分析了各种形态P在表层及垂直方向上的分布特征。并通过对沉积物充空气和N2条件下培养前后各步形态P的测定，认识各步形态P培养前后的变化以及不同的氧化还原环境对各步形态P的影响。结果表明：从渤海到并黄海总P的含量逐步降低。碎屑磷灰石的含量在六步中含量最高，约占50%左右，其次是非活性有机磷，约占20%，其他几步含量较小；充N2培养沉积物样品中碎屑磷灰石的含量要比充空气的低，其他形态的P较充空气培养的略高或相关不大。     

渤海和北黄海CDOM的来源、时空分布及其调控机制

有色溶解有机物（CDOM）是DOM储库中具有光学特性的部分,对海洋碳循环具有重要的影响。依据2019年7月和12月的两个航次调查资料,本文分析了夏、冬两季渤海和北黄海CDOM的来源、时空分布及其调控机制。渤海和北黄海CDOM的来源存在差异,渤海主要受控于陆源输入,局部海域受现场生产的显著影响;北黄海主要受现场生产的影响...     

渤海中南部表层沉积物中汞的分布及风险评估

本文以渤海中南部表层沉积物为研究对象,采用DMA-80测汞仪测定表层沉积物中Hg的含量,并对其空间分布状况以及生态风险进行论述。结果表明,渤海中南部表层沉积物Hg含量范围为19.5×10-9~106.8×10-9,均值为41.5×10-9,除一个沉积物站位外,其余均高于渤海沉积物Hg的背景含量。Hg含量高值区主要分布在黄河口、渤海中部泥质区和辽东浅滩局部海域,低值区位于渤中浅滩和渤海海峡南部海域,这与河流输入、沉积物粒度以及区域矿物背景有关。应用潜在生态危害指数法对渤海中南部表层沉积物Hg的生态风险进行评价,发现72.7%的站位处于中等风险水平,13.6%的站位处于重度风险水平。     

Distributions of dimethylsulfide in the Bohai sea and Yellow Sea of China

IntroductionDimethylsulfide(CH3SCH3,DMS)isbelievedasthemostimportantvolatilesulfurcompoundreleasedfromtheseawater(Turner,1 988;Andreae ,1 990 ) .ThelatestestimationofDMSfluxfromtheoceantotheatmosphereis 2 0 7± 5 2Tg a ,accountingfor 85%ofglobalDMSsources(Watts,2 0 0 0 ) .AtmosphericDMSisinitiallyoxidizedbyOHinthedaytimeandnitrateradical(NO3)atnightasmajorsinksofDMSintheatmosphere(Andreae ,1 986;Yin ,1 990a ;Barnes ,1 996) .TheoxidationofatmosphericDMSseemstocontributelargelytot…     

渤海和黄海北部地区负积温资源的时空分布特征

论文以日平均气温≤-4℃的累积值和日数作为与海冰有关的气候指标,统计了渤海和黄海北部沿岸及其邻近地区52个气象站≤-4℃积温和日数的逐年资料,并根据52个气象站的气候指标值与经度、纬度、海拔高度的相关关系,建立空间分布方程,推算无资料海区中214个网格点的≤-4℃积温和日数,绘制渤海和黄海北部地区≤-4℃积温和日数分布图。研究结果表明:≤-4℃积温的空间分布呈现南北差异大、东西变化小的特征,-100℃等值线与渤海和黄海北部常年冰情分布范围大致相当;冰情较重的偏重低温年、严重低温年的≤-4℃积温保证率在黄海北部和辽东湾不超过40%,在渤海湾和莱州湾只有20%以下。     

东中国海表层海水微塑料分布特征及其来源综述

微塑料作为一种新型污染物,对环境、海洋生物、人体健康等均会产生潜在危害,因而引起国内外学者的广泛关注。本文基于公开发表的文献资料,剖析东中国海表层海水微塑料的丰度分布以及粒径、颜色、形状、种类组成特征,总结东中国海微塑料污染概况,进而分析微塑料可能的来源。研究表明,东中国海表层海水微塑料丰度整体变化幅度小,沿岸局部及河口附近海域丰度高。其中,渤海表层海水微塑料分布较为均匀,渤海海峡以及靠近陆地处略高;黄海局部（青岛近岸、桑沟湾海域）丰度较高,其余海域丰度与渤海相近,南部略高于北部;东海沿岸河口附近丰度明显升高,从沿岸向海呈降低趋势。渤海表层海水微塑料粒径组成以小于1 mm为主;黄海以小于0.5 mm为主;东海以0.5～1 mm和1～5 mm为主。东中国海各地表层海水微塑料的颜色组成差异大,形状组成以纤维状为主,种类组成以聚乙烯和聚丙烯为主。     

黄渤海氮磷营养盐的分布、收支与生态环境效应

基于在黄渤海的综合调查结果,分析了水体和沉积物间隙水中溶解无机氮（DIN）和溶解无机磷（DIP）的分布;结合历史数据构建了黄渤海DIN和DIP的收支模型,并分析了陆源输入变化对研究区域生态环境的影响.结果表明,黄渤海DIN和DIP的含量受季节、河流输入和沉积物界面扩散作用的影响,具有秋季高于春季和近岸高于离岸的时空分布特征.收支模型计算结果表明,底界面扩散是黄渤海水体DIN的主要来源,其次是大气、周边河流、地下水和东海的输入;黄渤海水体DIN的支出主要是通过沉积埋藏和反硝化.黄渤海水体DIP的来源主要是磷酸盐吸附解吸,占91%,底界面扩散和大气输入为其次,河流和地下水的输入贡献较小.DIP的支出主要是通过沉积埋藏和向东海的输出.黄渤海每年有11Gmol的氮在水体积累,并导致其浓度提高约0.6μmol/（L·a）.近些年来陆地向黄渤海输入氮的持续增加,加剧了氮营养盐的积累,导致非硅藻类浮游植物比例以及赤潮发生频率和面积显著增加,同时还提高了水体初级生产力和海洋磷的埋藏量以及加剧了磷限制的趋势,并可能威胁生态系统的稳定.