不同性能滤料负载活性焦脱硫脱硝的实验研究

通过固定床试验,分别研究了HBT、玻纤贴面芳砜纶、P84三种不同性能滤料负载粉状活性焦脱硫脱硝的效率,以及经实验优选得到的HBT滤料负载粉状活性焦在80~100℃温度范围、6%~10%的氧气体积比、6%~10%的水蒸气体积比和0~6的氨氮比条件下对脱硫脱硝的影响,探索了滤料负载粉状活性焦达到最佳脱硫脱硝效果的工艺参数。结果表明:滤料负载粉状活性焦的脱硫脱硝效率高于其单独脱硫脱硝效率的代数和;当反应温度在100℃时、氧气体积比和水蒸气体积比在8%时达到最佳脱除效果;其中水蒸气体积比和氨氮比分别对脱硫、脱硝影响较大。     

CeCl3/活性炭纤维去除模拟烟气中单质汞的实验研究

运用等量浸渍法制备了一系列CeCl3/ACF去除剂,研究了不同负载量、不同温度和不同烟气成分对其脱汞效果的影响,并采用BET和XRD 等手段对去除剂的理化性质进行了表征.结果表明,负载CeCl3后显著改善了活性碳纤维的脱汞能力,在本实验条件下,CeCl3的最佳负载量为5%(质量分数);当反应温度低于140°C时,去除剂的脱汞效率随着温度的升高而升高,当反应温度超过140°C后,去除效率随温度的升高而下降; 通过考察NO、SO2和水蒸气对ACF脱汞效果的影响发现,NO对单质汞脱除具有一定的促进作用,不同浓度的NO与单质汞的脱除效率之间存在正相关关系;SO2对单质汞的脱除具有抑制作用,且脱除效率随着SO2浓度的增加而下降;水蒸气对单质汞的脱除具有阻碍作用.     

Mn-Nb复合催化剂脱汞性能及抗硫特性试验研究

以TiO2为载体制备了Mn-Nb复合催化剂,实验研究了反应温度、HCl浓度对零价汞催化脱除效果的影响,并且研究了催化剂的抗硫特性,在此基础上进行氧化铈改性,提高催化剂的抗硫能力。研究表明,Mn-Nb复合催化剂最佳活性温度为300~350℃,Mn-Nb的负载量对催化脱除效果影响较大,最佳负载量为质量分数7%Mn-2%Nb,此时催化脱汞效率可达90.90%;SO2会抑制催化剂的脱汞活性,经氧化铈改性后,提高了Mn-Nb复合催化剂的抗硫特性,浸渍质量分数1.5%的氧化铈脱汞催化剂的活性最高。     

SCR气氛下Ce-W/TiO2催化剂的脱硝协同脱汞特性

在固定床反应器上研究了反应温度和烟气组分对Ce-W/TiO₂（物质的量比Ce：W=2：1）催化剂脱硝协同脱汞活性的影响.结果表明：反应温度对该催化剂的脱硝脱汞效率影响显著,在280~400℃温度区间,脱硝效率随温度升高而升高,而脱汞效率在温度为280℃与360℃的条件下较高,360℃时兼具最好的脱硝与脱汞效率.在SCR气氛中,HCl对Hg⁰的氧化脱除有极大的促进作用,低浓度的HCl也有利于脱硝效率的提高,但HCl浓度过高对NO的脱除有抑制作用;SO₂的存在对脱硝过程可起到促进作用,对Hg⁰的氧化有抑制作用.利用BET,XRD,SEM,TPD,XRF,NH3-TPD等分析手段对反应前后催化剂进行表征,结果表明：Ce-W/TiO₂无微孔结构,活性组分CeO₂和WO₃以高度分散的形式分布于载体表面.280℃条件下部分Hg以HgCl₂的形式吸附于反应后催化剂表面,随着反应温度的升高催化剂表面吸附态的汞急剧降低.SCR气氛中的HCl与SO₂会影响催化剂表面酸性,同时增加Cl和S元素含量,进而影响该催化剂的脱硝与脱汞效率.     

钴-铁氧化物复合催化剂催化脱汞的试验研究

采用钴-铁氧化物制备复合催化剂,研究烟气中零价汞的催化氧化脱除性能。考察了催化剂制备的焙烧温度、不同活性组分及不同负载量、烟气温度、NH3/NO及SO2浓度对零价汞催化去除效率的影响规律。结果表明:以Co和Fe作为活性组分的复合催化剂脱汞效率明显高于单一金属催化剂,8%Co-2%Fe的催化剂活性最好,催化剂最佳活性温度为300℃,焙烧温度为400℃时活性最好,烟气中NH3/NO及SO2抑制催化剂的脱汞活性。温度为300℃时可获得86.7%的零价汞脱除效率。     

多元金属定向修饰的改性生物焦微观特性及单质汞脱除性能研究

针对通过热解直接获得的生物焦汞吸附效率较低的问题,将常规化学沉淀法、溶胶凝胶法、多元金属多层负载与生物质热解制焦过程进行整合,在选择特定组分进行结构设计的基础上,获得了经济高效的掺杂多元金属铁基改性生物焦烟气脱汞剂,为最终实现"以废脱毒"提供关键参数与理论依据.在获得改性生物焦Hg⁰脱除特性的基础上,针对生物质基础特性,利用多种表征分析手段研究改性样品的微观特性,建立了改性生物焦理化性质与脱汞性能之间的构效关系.研究发现：相比未改性生物焦,以生物焦为载体的铁基复合吸附剂的脱汞性能显著提升,其中掺杂双金属改性样品汞脱除性能的提升程度整体优于掺杂单金属的改性样品;改性生物质的热解过程变得更加剧烈和充分;改性导致生物焦的晶体结构向无序方向演变,所对应的芳香结构单元排列有序度和石墨化程度减弱;所负载或掺杂的多元金属对生物焦物理吸附性能的提升主要体现在对孔隙结构参数的改善方面,同时多元金属的掺杂还可以增强─COOH和C＝O官能团对电子的迁移作用,进而提升生物焦对有机汞Hg-OM的结合能力;不同负载金属自身之间在汞脱除过程中可以起到协同促进的作用,进而大幅提高改性生物焦的脱汞性能.     

载硫活性炭脱除天然气中单质汞的研究

在固定床反应装置上考察了商业载硫活性炭脱除天然气中气态Hg⁰的吸附性能、影响因素、再生方法以及吸附动力学,同时结合BET,FTIR,XRD等表征手段提出载硫活性炭脱汞机理.结果表明,空速对脱汞效率限制作用有限,空速从12000 h^-1提高至48000 h^-1,脱除率变化范围在7%以内.增加汞浓度在初始阶段可以提高其脱汞率,增加单位质量活性炭对汞的吸附量,提高温度会增加吸附体系内的活化分子,提高脱汞率,温度在80℃时效果最优,但是温度过高则会产生负面效应.不同阶段的动力学拟合结果表明化学吸附是整个吸附过程的控制步骤.热脱附实验表明载硫活性炭的脱汞温度是在300~450℃,再生后对汞的吸附能力减弱,其原因可归为再生过程中碳硫键的损失和活性炭二次碳化时表面的烧蚀.     

载溴石油焦脱除烟气痕量Hg0的动力学机理

采用化学-机械溴化法对废弃物石油焦进行改性,制得的载溴石油焦吸附剂用来脱除燃煤烟气中的痕量Hg⁰.通过比表面积及孔径分析（BET）、X射线衍射（XRD）和X-射线光电子能谱（XPS）对石油焦载溴前后进行表征和分析,发现石油焦中的有机硫促进了溴的负载,且负载方式为化学吸附.通过固定床脱汞试验,并应用4种动力学模型对初始汞浓度梯度和反应温度梯度下的实验数据进行拟合分析,结果表明：温度在150℃时,载溴石油焦的汞吸附效果最优;增加烟气中痕量Hg⁰浓度能提高载溴石油焦的汞吸附速率和单位累积汞吸附量;描述化学吸附的Elovich动力学模型的拟合相关系数达到0.9999以上,说明化学吸附在载溴石油焦脱汞过程中起主导作用.     

酸改性对褐煤半焦脱除烟气中元素态汞性能的影响

为减少燃煤烟气中零价汞的排放,利用HCl和HNO3溶液对褐煤半焦改性研制了一种高效、低成本的吸附剂.运用酸碱滴定、Boehm滴定、BET、SEM和FTIR等技术对半焦吸附剂的表面特性进行表征与分析,利用固定床吸附实验装置及烟气测汞仪在线考察了半焦吸附剂对气态Hg0的吸附特性.结果表明,酸改性使半焦灰分含量降低,增加了半焦比表面积和羧基、酚羟基等官能团含量.酸改性处理可提高半焦对元素态单质汞的脱除效率,特别是盐酸溶液改性褐煤半焦可使吸附温度为140℃时的脱汞效率显著提高,这与改性半焦表面羧基、酚羟基和C-Cl官能团的含量及性质有关,半焦表面这些官能团能为Hg0的化学吸附提供活性位.     

低温等离子强化复合钙基吸附剂脱汞实验研究

在固定床吸附实验台上对低温等离子改性前后的复合钙基吸附剂进行脱汞实验,深入探究SO₂和O₂对具有较高孔隙率和比表面积的复合钙基吸附剂脱汞性能的影响.并通过多种表征手段和方法分析复合钙基吸附剂对Hg⁰的吸附机理.实验结果表明,由于等离子改性提高了吸附剂表面的含氧官能团的相对含量,经等离子改性的复合钙基吸附剂的脱汞效率有明显提高.在N₂+0.07% SO₂+6% O₂气氛下,吸附剂脱汞效率相比于无氧气氛由23.7%增至91.2%,吸附剂脱汞效率明显提高.此时吸附剂表面的羟基、酯基官能团作为主要反应活性位点,而羰基官能团的作用不明显.O₂的存在促使活性炭表面由碳原子不饱和键形成的活性位增加,促进了Hg⁰的吸附,同时生成多种汞化合物.随着SO₂浓度升至0.15%,改性复合钙基吸附剂表面活性位再次出现不足,此时SO₂抢夺Hg⁰的吸附位点,脱汞效率降至23.3%.