金属-硅核壳结构诱导强化nZVI@SiO2/PDS体系降解地下水氯苯

采用溶胶-凝胶法以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,制备以纳米零价铁(nZVI)为核,SiO₂为壳层的nZVI@SiO₂核壳复合材料,通过SEM、TEM、XRD和BET对材料进行表征,并对nZVI@SiO₂活化过硫酸盐(PDS)去除氯苯(MCB)性能进行研究.结果表明,nZVI@SiO₂-1材料为均匀的核壳结构;比表面积达到了212.67 m²·g^-1,壳层厚度为7 nm左右,Fe含量达到了38.92%.在MCB初始浓度为20 mg·L^-1、温度(20±2)℃、nZVI@SiO₂-1投加量为0.5 g·L^-1、PDS投加量为3 mmol·L^-1条件下MCB去除率为83.81%.低浓度HA和Cl^-对nZVI@SiO₂-1/PDS体系去除MCB呈促进作用.而HCO₃     

含Br-废水高级氧化过程AOX生成特性研究

在焦化废水中投加Br^-模拟含Br^-难降解废水,研究UV/H₂O₂和UV/PDS两种高级氧化工艺在实现TOC优化去除条件下可吸附有机卤素（Adsorbable Organic Halogens,AOX）的生成特性.通过响应曲面法优化反应条件,实现废水中TOC高效去除,但Br^-浓度从50 mg·L^-1增至150mg·L^-1时,UV/H₂O₂和UV/PDS出水AOX浓度分别从0.56 mg·L^-1和0.65 mg·L^-1升高至1.44 mg·L^-1和1.63 mg·L^-1,远高于进水AOX浓度(0.08mg·L^-1);对活性卤代成分（RHS）稳态浓度的模拟结果表明UV/PDS中RHS浓度总体高于UV/H₂O₂,是造成二者出水AOX浓度区别的重要原...     

富里酸对A. ferrooxidans活性和次生铁矿物形成的影响

为揭示富里酸对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌活性和生物合成次生铁矿物的影响，进而为酸性矿山废水治理提供理论依据，采用摇瓶试验，分析了pH、氧化还原电位(ORP)、Fe²⁺氧化率、Fe²⁺氧化速率、总Fe沉淀率以及次生矿物矿相等相关指标的变化情况.结果表明，在含9K液体培养基以及K⁺浓度均为53.3 mmol·L^-1体系中，pH与ORP变化呈相反的趋势；富里酸浓度低于0.4 g·L^-1时，有利于次生铁矿物的生成，表明低浓度的富里酸能够提高A. ferrooxidans的活性，富里酸浓度高于0.6 g·L^-1时，Fe²⁺氧化率、总铁沉淀率低于对照组，表明高浓度的富里酸对A. ferrooxidans产生显著的毒害作用以及降低总Fe沉淀率.随着富里酸浓度的提高，次生铁矿物的主衍射峰位置以及所含官能团与对照组相比无明显区别，各体系产生的次生铁矿物为纯净的黄钾铁矾；进行无9K培养基实验：未添加K⁺时，FA-0.4 g·L^-...     

WS2强化Fe2+活化高碘酸盐降解酸性橙7的研究

构建无机还原剂硫化钨(WS₂)强化Fe²⁺活化高碘酸盐(PI)体系，以典型有机染料酸性橙7(AO7)为模拟污染物，探究了Fe²⁺浓度、PI浓度、WS₂浓度、p H值及水体常见共存阴离子对AO7去除过程的影响，并基于自由基淬灭与捕获实验(EPR)分析了体系中可能存在的活性氧化物种及其生成机制.结果表明：WS₂/Fe²⁺/PI体系氧化去除AO7的效率远高于同等条件下单一Fe²⁺/PI活化过程；在[Fe²⁺]₀=0.1 mmol·L^-1、[PI]₀=0.5mmol·L^-1、[WS₂]₀=0.3 g·L^-1、初始p H为2.6条件下，AO7去除率在12 min内达到93.0%.实验中Fe²⁺浓度、WS₂浓度与AO7去除率呈正相...     

MIL-101(Fe)的优化制备及其对硝酸盐的吸附机制研究

采用溶剂热法,制备金属有机骨架(MOFs)材料MIL-101(Fe)吸附去除水中的NO₃^-,利用Box-Behnken响应面法对MIL-101(Fe)的合成条件进行了优化,设定FeCl₃投加量、TPA投加量及合成时间3个影响因素,建立了NO₃^-吸附量与各因素之间的二次多项式模型,确定了MIL-101(Fe)的最优合成条件,并利用SEM-EDS、FTIR和BET等方法对吸附材料进行了表征.同时,通过静态吸附实验,探究了MIL-101(Fe)投加量、吸附时间、溶液pH值对材料吸附性能的影响.结果表明,MIL-101(Fe)吸附NO₃^-的最优条件为：MIL-101(Fe)投加量0.2 g,pH=8.0,温度15℃,NO₃^-初始浓度30 mg·L^-1,吸附时间120 min,在此条件下NO₃^-的吸附量为12.12 mg·g^-...     

El Ni?o影响下珠江口及其邻近海域营养盐时空变化及其生态效应

2019—2020年在珠江口开展了四季水体营养盐和环境因子的现状调查.结果发现，与常年(多年平均)不同，El Ni?o影响下华南地区及广东省前汛期降水量显著增大，春季珠江入海径流大于夏季，水体平均盐度为26.56，低于夏季(30.61)，非汛期(秋、冬季)降水量和入海径流急剧减少，秋季平均盐度(32.39)最大.四季溶解无机氮(DIN)平均浓度排序为春季(0.38 mg·L^-1)>夏季(0.18 mg·L^-1)>冬季(0.16 mg·L^-1)>秋季(0.08 mg·L^-1)，磷酸盐(DIP)平均浓度排序为冬季(0.009 mg·L^-1)>夏季(0.006 mg·L^-1)>春季(0.004 mg·L^-1)和秋季(0.004 mg·L^-1),DIN和DIP浓度整体自珠江口上游向近海逐渐降低，主要受控于珠江冲淡水，同时受陆架水入侵和浮游植物繁殖消耗等因素影响.春季叶绿素a平均浓度为4.2μ...     

铁掺杂氯氧化铋光芬顿催化降解水中阿特拉津的性能与机理研究

采用溶剂热反应制备了分级微球结构的铁掺杂氯氧化铋(Fe-BiOCl),并用于光芬顿降解阿特拉津(Atrazine,ATZ).结合多因素实验,系统地分析了以Fe-BiOCl为催化剂构建的光芬顿体系氧化降解阿特拉津的性能与机理.结果表明,当催化剂用量为0.2 g·L^-1、污染物浓度为20 mg·L^-1、H₂O₂浓度为6.4 mmol·L^-1时,Fe-BiOCl-2催化剂在120 min内降解阿特拉津的效率约为99.98%,且在较宽pH范围(3.04～6.02)内保持优异的降解效率.通过自由基猝灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试发现,在光芬顿体系中羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O₂^-)是反应的主要活性物种.此外,通过超高效液相色谱测定降解过程中的中间产物,提出了可能的降解路径和转化机理.     

宁夏入黄排水沟中典型内分泌干扰物的污染特征与风险评价

利用固相萃取-超高效液相色谱质谱联用仪检测分析了9种典型内分泌干扰物(EDCs)在宁夏入黄排水沟中的污染水平,探讨了其空间分布特征,分析了其来源,并进行了风险评价.结果表明,宁夏入黄排水沟中33个采样点均有EDCs检出,各采样点∑EDCs浓度范围在82.28～1 730.09 ng·L^-1之间.其中,检出浓度最高的两种化合物是E2和OP,浓度最大值分别为1 367.41 ng·L^-1和787.80 ng·L^-1.酚类化合物中双酚A(BPA)和壬基酚(NP)的检出率均达到90%以上,雌激素类化合物中雌酮(E1)和雌三醇(E3)的检出率较高,均为79%.空间分布上,排水沟中∑EDCs浓度平均值呈现出石嘴山市和银川市远高于吴忠市和中卫市的分布特征,入黄口采样点∑EDCs浓度范围为82.28～979.82 ng·L^-1.来源分析显示,宁夏入黄排水沟中BPA主要来自于工业废水和生活污水,OP主要来源于工业废水,E1主要来自于畜禽养殖废水,E3主要来源于生活污水.风险评价结果表明,入黄排水沟中EDCs的生态风险...     

污泥生物炭活化过硫酸盐介导产单线态氧降解罗丹明B

以污水厂填埋污泥为原料,在不同热解温度下制备了污泥生物炭(SBC),发现SBC能够高效活化过一硫酸盐(PMS),促进罗丹明B(RhB)降解,且900℃下制备的SBC降解RhB的速率常数(0.071 min^-1)分别为300和600℃下制备的SBC的7.1和4.7倍.SBC/PMS体系中RhB的降解速率随着PMS剂量(0.2～0.8 mmol·L^-1)的增加逐渐增加,达到0.8 mmol·L^-1后,继续增加投加剂量(1.6～3.2 mmol·L^-1)降解速率变化不明显;随着工作pH的提高(1～13),SBC/PMS体系中RhB的降解速率逐渐降低.光谱学分析显示,热解温度的升高会使官能团减少,提高SBC本身与PMS和RhB的电子传递速率,促进RhB高效降解.淬灭实验结果显示,SBC/PMS/RhB体系中产生的主要活性氧物种为¹O₂,其浓度约为1.5×10^-10mol·L^-1.本研究有望揭示SBC活化PMS处理难降解有...     

碳纳米管高效活化高铁酸盐降解水中磺胺二甲基嘧啶的机理研究

过往的研究表明,引入均相/非均相还原剂或额外能量来诱导Fe(Ⅵ)形成铁活性中间体(Fe(Ⅳ和Fe(Ⅴ))对水中污染物进行处理会导致Fe(Ⅵ)的利用率低,需要创新的活化策略.基于此,本文采用碳纳米管(CNT)/Fe(Ⅵ)体系对水中磺胺二甲基嘧啶(SMT)进行降解,并研究体系的作用机理和SMT的降解机制.研究发现,CNT可以介导从SMT到Fe(Ⅵ)的直接电子转移,CNT在体系中起电子介体而不是电子供体的作用.在50 mg·L^-1 CNT和100.0μmol·L^-1 Fe(Ⅵ)的作用下,5.0μmol·L^-1 SMT能够在10 min内实现完全降解,它在该体系中的转化途径主要包括苯胺部分的氧化、磺酰胺键的断裂和Smiles型重排.另外,CNT/Fe(Ⅵ)体系在不同天然水体中都有较好的SMT去除率.本研究相关结果为活化Fe(Ⅵ)氧化污染物过程中的电子转移机制提供了新的解释.     

纳米核壳Co@NC催化剂活化过氧乙酸降解磺胺甲噁唑

过氧乙酸[PAA,CH₃C(O)OOH]作为一种新兴的氧化剂,在处理污水中难降解有机污染物中受到了越来越多的关注.通过蚀刻方法制备出纳米核壳Co@NC催化剂,并将其用于活化PAA降解污水中磺胺甲■唑(SMX).结果表明,当控制催化剂投加量为0.02 g·L^-1、PAA浓度为0.12mmol·L^-1和SMX浓度为10μmol·L^-1时,反应5 min时SMX的去除率即可达到98%,且降解SMX的速率常数为0.80 min^-1.SMX降解效率随催化剂添加量和PAA浓度提高而显著增加.结果发现核壳Co@NC/PAA体系在近中性条件下(pH为6.0～8.0)可获得最佳的SMX降解效果,酸性或碱性条件均不利于SMX去除.HCO^-₃和腐殖酸对该催化体系存在显著抑制,而Cl^-抑制作用较弱.此外,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)研究发现,乙酰氧自由基(CH₃CO₂·)和乙酰过...     

纳米氧化铜-镉单一与联合胁迫对油菜营养品质的影响

采用水培实验,探究了纳米氧化铜(CuO NPs)与镉(Cd)联合胁迫对油菜品质的影响.结果表明,单一CuO NPs(10～50 mg·L^-1)处理对油菜生长和品质有一定抑制作用,油菜鲜重、可溶性糖、抗坏血酸和总酚含量随CuO NPs浓度增加而降低,与未投加相比,分别降低了9.61%～39.26%、6.88%～45.09%、9.20%～29.14%和10.36%～18.47%,硝酸盐含量则显著升高16.44%～72.61%.在1μmol·L^-1 Cd处理下,施加CuO NPs后油菜鲜重呈先升高后降低趋势.与空白对照相比,油菜叶片Cd含量降低了21.57%～36.14%,可溶性糖、可溶性蛋白和总酚含量最大分别降低了30.9%、39.61%和27.96%,抗坏血酸含量则增加了44.83%～76.21%,硝酸盐含量大幅升高,最大增加了116.18%,黄酮含量增加不明显. CuO NPs促进了油菜叶部Zn、Mg、Al、K和Ca元素的吸收,抑制了Fe元素吸收.研究表明,CuO NPs、Cd单一及联合胁迫整体上对油菜品质产生了负面影响.     

纳米零价铁基生物炭活化过硫酸盐降解土霉素

采用纳米零价铁基生物炭(nZVI-BC)耦合过二硫酸钠(PDS)或过硫酸氢钾(PMS)构建吸附-高级氧化复合体系开展水中土霉素(OTC)的高效降解。考察了在不同PDS/PMS浓度、nZVI-BC投量、OTC浓度及初始pH条件下OTC的去除规律,并对体系中活性物种进行探究。结果表明:在0.20 mmol/L PDS/PMS,0.01 g nZVI-BC,50 mg/L OTC,原始pH为5.0±0.1条件下,OTC去除率可达到80%以上;SO₄-·在nZVI-BC/PDS体系中对OTC降解占有绝对主导地位(贡献度为57.00%),nZVI-BC/PMS体系则主要依靠SO₄-·、O₂-·和1O₂。     

基于柠檬酸铁的Fe/C催化剂制备及其活化过二硫酸盐降解磺胺嘧啶的研究

针对Fe/C催化剂在催化过硫酸盐领域存在制备原料多、成本高、过程复杂等问题,以价廉环保的柠檬酸铁为原料,采用高温碳化法在不同热解温度(700,800,900,1000℃)下制备了4种Fe/C催化剂。通过SEM、EDS、BET、XRD、XPS对其进行表征,并将4种Fe/C催化剂用于吸附和活化过二硫酸盐(PDS)降解磺胺嘧啶(SDZ)。初步筛选后,以800℃下所得催化剂Fe/C-800作为目标催化剂进行深入研究,分析其活化PDS降解SDZ的性能及作用机理。结果表明：0.05 g/L的Fe/C-800在PDS投加量为1 mmol/L、溶液初始pH值为7时,SDZ(10 mg/L)的降解率可达98.8%;Fe/C-800具有较广的pH值适用范围,在低催化剂投加量下可高效降解不同浓度SDZ,且重复利用性能良好;Fe⁰和C可促进Fe³⁺转化为Fe²⁺,反应结束后铁/亚铁离子溶出量低(0.3182 mg/L);反应体系中自由基途径和非自由基途径均存在,其中SO■·、O■·和¹O₂占主导作用,...     

Fe2+与Fe0活化过二硫酸盐降解活性艳蓝KN-R

为了解Fe2+与Fe0在活化PDS(过二硫酸盐)降解活性艳蓝KN-R时的差异,通过序批试验,考察了Fe2+/PDS和Fe0/PDS体系中c(Fe2+)、ρ(Fe0)、c(PDS)和初始pH对KN-R降解的影响. 结果表明:在Fe2+/PDS体系中,最佳反应条件〔初始pH为3.0,c(Fe2+)为1.0 mmol/L,c(PDS)为2.0 mmol/L〕下,180 min后KN-R的去除率达到96.55%;过高的pH和c(Fe2+)对KN-R的降解均有明显的抑制作用. 在Fe0/PDS体系中,当pH和ρ(Fe0)过高时,KN-R的去除率仍维持在较高水平,当pH为9.0时,180 min后KN-R的去除率为90.53%;当ρ(Fe0)为448 mg/L时,50 min后KN-R的去除率就能达到94.35%. 在2个体系中,c(PDS)的升高均能显著提高KN-R的去除率,当c(PDS)由0.5 mmol/L增至8.0 mmol/L时,KN-R的去除率由47.25%(Fe2+/PDS体系)和57.00%(Fe0/PDS体系)增至100%. 动力学分析显示,KN-R的降解均遵循一级反应动力学;最佳反应条件下2个体系中的活性自由基均以硫酸根自由基(SO₄-·)为主. 因此,在降解KN-R过程中,Fe0/PDS体系的性能明显优于Fe2+/PDS体系.      

骆马湖水质变化异常及潜在生态风险分析

骆马湖是南水北调东线工程的重要调蓄湖泊,其水质状况直接影响着南水北调输水安全.为分析骆马湖近年来水质变化,于2016年1月—2019年12月对骆马湖10个样点开展逐月水质生态监测并进行统计分析,探究骆马湖水质变化规律及驱动因素.结果表明：骆马湖水体总氮浓度较高,多年平均浓度为2.09 mg·L^-1,为劣Ⅴ类水;磷为浮游藻类生长主要限制因子之一,总磷多年平均浓度达到0.0526 mg·L^-1,为Ⅳ类水;高锰酸盐指数(COD_Mn)和叶绿素a（Chl-a）浓度均值分别为4.56 mg·L^-1和18.48μg·L^-1;综合营养状态指数（TLI）均值为52.76,属于轻度富营养.监测显示,在8月骆马湖氮磷营养盐浓度、高锰酸盐指数、叶绿素a浓度等水质指标均会出现异常增高的现象,2016—2019年的8月TN平均浓度达到3.99 mg·L^-1,TP平均浓度达到0.109 mg·L^-1,约为年平均值的2倍.相关性分析表明,水质指标的异常变化与入湖河流...     

两种纳米颗粒对沸石吸附环丙沙星的影响

为了探明纳米颗粒（NPs）共存对抗生素在黏土矿物上的吸附的影响,以沸石为供试黏土矿物,环丙沙星（CIP）为目标污染物,研究了不同温度、 pH值和离子强度条件下,纳米氧化锌（ZnO NPs）和纳米二氧化钛（TiO₂ NPs）这2种NPs对沸石吸附CIP的影响,并结合沸石的表面特征探讨不同类型NPs对CIP吸附的影响机制.结果表明,除5 mg·L^-1ZnO NPs共存时,轻微促进了CIP的吸附,其他NPs浓度均对CIP产生不同程度的抑制,抑制程度表现出TiO₂ NPs>ZnO NPs的顺序;随温度升高,NPs的存在增强了沸石对CIP吸附的增温正效应;当离子强度由0.001mol·L^-1增加到0.01mol·L^-1时,CIP的吸附量下降,但2种NPs的存在均减弱了离子强度的负效应;溶液pH会影响CIP的存在形态和NPs的性质,进而影响CIP的吸附.沸石对单一CIP的吸附存在静电引力、氢键和孔径填充作用,ZnO NPs主要通过静电引力竞争吸附位点对CIP吸附产生影响,而TiO     

CaO2/UV体系降解吲哚美辛的反应机制与影响因素研究

高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO₂/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO₂/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^-1的CaO₂浓度下IDM反应速率最快,且其反应受到pH等环境因素的影响较小.采取淬灭法以量化该体系中不同的活性物质对反应的贡献率,结果发现¹O₂的贡献率达90.53%,是起主要作用的活性物质;采取探针法对反应体系内的活性物质进行定量测试,实验结果可知体系内的·OH、O₂^-·以及¹O₂的稳态浓度分别为1.3×10^-13、1.2×10^-6和4.3×10^-10 mol·L^-1.对该体系降解IDM的产物进行分析,证实该体系通过¹O₂和·O...     

环境中典型抗生素生态安全阈值

随着人们生活水平的提高,抗生素的使用量日趋增加,对生态环境造成潜在风险.以12种典型抗生素(克拉霉素、金霉素、青霉素、头孢噻肟、头孢唑啉、硫酸链霉素、新霉素、磺胺甲恶唑、林可霉素、氯霉素、诺氟沙星、恩诺沙星)为研究对象,根据欧盟化学物质风险评价技术指导文件(TGD),推导不同环境介质中抗生素的预测无效应浓度(PNEC).结果表明,12种典型抗生素PNECwater值大小依次为：磺胺甲恶唑(0.0075μg·L^-1)<青霉素(0.10μg·L^-1)<诺氟沙星(0.1128μg·L^-1)<克拉霉素(0.20μg·L^-1)<金霉素(0.24μg·L^-1)<新霉素(0.60μg·L^-1)<硫酸链霉素(1.00μg·L^-1)<林可霉素(2.00μg·L^-1)<氯霉素(12.5μg·L^-1)=恩诺沙星(12.5μg·L^-1)<头...     

天冬氨酸对低温条件下厌氧颗粒污泥处理污水的强化研究

通过序批实验的形式,选用天冬氨酸(Asp)添加作为强化措施,探究了低温15℃时厌氧颗粒污泥对废水COD的去除情况,并分析了Asp对污泥特性的影响.结果表明,21 d之后,Asp对厌氧颗粒污泥去除COD开始出现一定的促进作用,当Asp投加量为0.133 g·L^-1时,COD去除率最高,在实验末期达到80.73%.在挥发性脂肪酸(VFAs)方面,45 d时,A(0 g·L^-1 Asp)、B(0.067 g·L^-1 Asp)、C(0.133 g·L^-1 Asp)、D(0.200 g·L^-1 Asp)4组中甲酸含量分别为0.050、0.033、0.0308、0.0347 mg·mL^-1,乙酸含量分别为0.104、0.224、0.281、0.266 mg·mL^-1,丙酸含量分别为0.224、0.180、0.148、0.159 mg·mL^-1,甲酸、乙酸和丙酸被快速消耗,且0.133 g·L^-1 Asp...