氧化石墨烯氧化程度对磷酸铋/石墨烯复合气凝胶光催化活性的影响

三维网络结构磷酸铋/石墨烯复合气凝胶(BiPO_4/GA)可用于有机污染物的吸附富集和原位光催化协同净化.本文采用SEM、FTIR、XRD和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)系统表征了氧化石墨烯(GO)及其氧化程度对BiPO_4/GA复合材料的形貌、结构、光吸收和光催化性能的影响.氧化程度较高的GO呈棕色,易与BiPO_4形成气凝胶,且BiPO_4纳米棒均匀分散在石墨烯层上.而氧化程度较低的GO颜色较深,合成的BiPO_4/GA复合材料难以保持气凝胶形状.高氧化程度BiPO_4/GA复合材料对苯酚和亚甲基蓝(MB)的降解率分别约为低氧化程度BiPO_4/GA的1.88倍和2.34倍.研究结果表明,通过提高复合材料制备原料GO的氧化程度,可以显著提高BiPO_4/GA气凝胶的光催化活性.光催化机理为BiPO_4/GA气凝胶表面吸附富集有机污染物,光生电子从BiPO_4转移到石墨烯层,并通过催化剂上产生的空穴及超氧自由基(·O_2~-)进行有机物的有效氧化降解.     

氧化石墨烯对水环境中金属离子的吸附作用研究进展

氧化石墨烯是一种具有2D晶型独立片层结构的新型碳纳米材料,其厚度仅为一个碳原子的高度.由于其具有吸附率高、易制得、可生物降解和可回收再利用等特点,近年来在水处理研究中受到越来越多的关注.本文围绕氧化石墨烯的结构和性质,阐述了氧化石墨烯对水环境中金属离子的主要吸附机制,讨论并总结了影响氧化石墨烯吸附能力的主要环境因素,并对氧化石墨烯的应用前景及研究趋势进行了展望.     

氧化石墨烯纳米材料的制备及其对Eu(Ⅲ)吸附性能

通过改良的Hummers法制备了氧化石墨烯纳米材料,用于水中核素的吸附.通过调节氧化剂用量,改变了氧化石墨烯的微观结构进而获得了良好的核素吸附性能.研究发现随着氧化剂用量的提高,氧化石墨烯结构的无序度逐渐增大,结构层缺陷增多,晶面间距增加,微晶尺寸减少,氧化石墨烯片层出现褶皱.静态单核素吸附实验表明,氧化石墨烯对核素有着良好的吸附效果,高氧化度的氧化石墨烯纳米材料对Eu(Ⅲ)的吸附性能良好,最大吸附容量为76.46 mg·g~(-1),吸附规律更接近于Langmuir模型.此外,本文还对氧化石墨烯的吸附动力学、固液比影响进行了研究.研究结果表明,氧化石墨烯在核电厂放射性废水的处理方面具有广阔的应用前景.     

掺S三维石墨烯气凝胶对水中铅离子的电吸附去除

利用NaHSO_3作为还原剂制备石墨烯气凝胶(graphene aerogels,GAs),利用二硫苏糖醇作为掺杂剂以及还原剂制备掺硫石墨烯气凝胶(Sulfur-doped graphene aerogels,SGAs).通过表征可以看出,与GAs电极材料相比,SGAs电极材料具有更大的比表面积以及孔径分布,更有利于电吸附去除溶液中的Pb~(2+).对比研究在不同工作电压、进水溶液的浓度以及进水流量三个实验条件下两种材料的电吸附性能,在工作电压为1.2 V时SGAs电极具有最好的去除率为36.29%.当进水流量为15 m L·min~(-1)时SGAs与GAs均具有最高的去除率,分别为37.8%、34.1%.在不同进水浓度下,SGAs的去除率均比GAs电极材料去除率高.两种电极材料在不同进水浓度下均满足进水Pb~(2+)离子的浓度越高,吸附量越高.同时经过10次的吸附/脱附电吸附循环实验可以看出两种材料均具有较好的循环再生性能.     

氧化亚钴复合材料催化降解三溴苯酚

本论文利用具有可见光催化性能的氧化亚钴/石墨烯(CoO/石墨烯)复合材料降解2,4,6-三溴苯酚(2,4,6-tribromophenol, TBP),探究其光催化降解效能与反应机理.研究发现,在光催化降解阶段,CoO/石墨烯复合材料光照120 min后,日光比可见光具有更强的降解效率,将TBP总去除率从21.8%提升至51.4%,日光中的紫外部分容易被材料利用来降解TBP.将光催化与高级氧化技术联用,构建CoO/石墨烯复合材料活化两种过硫酸盐PS与PMS的光芬顿体系.研究可知,单独光照活化过硫酸盐效果不佳,CoO/石墨烯-过硫酸盐类芬顿体系较Co~(2+)-过硫酸盐均相体系TBP降解效率更高,反应更彻底.加入光照后,光照-CoO/石墨烯-过硫酸盐光芬顿体系具有较高的污染物降解率和TOC矿化度,反应速率常数进一步提高,在日光照射下,TOC去除率达到98.9%.     

贻贝仿生三维石墨烯制备及对亚甲基蓝的吸附

受海洋生物贻贝的启发,利用多巴胺(DA)自聚合作用将氧化石墨烯自组装成三维(3D)石墨烯材料,并对亚甲基蓝(MB)的吸附行为进行研究.结果显示,3D石墨烯材料具有多孔网络结构,孔径约为0.5μm到几十μm,对MB具有良好的吸附性能,最大吸附量为752 mg·g-1,对MB分子是单分子层吸附,吸附行为符合Langmuir等温吸附和准二级反应动力学方程.通过颗粒内扩散模型对其吸附的扩散机理进行研究,发现吸附初期为外表面扩散吸附,后期为孔道缓慢扩散过程.3D石墨烯对MB吸附具有较好的可再生能力,经过5次的吸附-脱附实验,对MB的去除效率降低20.9%.通过考察其对实际水样中MB的吸附效果,3D石墨烯材料表现出较好的实际应用能力,去除效率均在89%以上.     

氧化石墨烯的制备、表征及其对发酵液中鼠李糖脂吸附分离特性

以改良的Hummers氧化法制备了氧化石墨烯(GO),并研究其对铜绿假单胞菌发酵液中鼠李糖脂(Rha)的吸附分离特性.结果表明,通过Hummers氧化法,可使石墨粉氧化为GO,并形成层数很少甚至单层的GO片,使所得GO的比表面积较石墨粉显著增大.以所得GO对铜绿假单胞菌NY3发酵液中的Rha进行吸附,发现当发酵液的pH值为4.0、吸附温度为25℃时,Rha在GO表面的吸附可迅速平衡,其最大吸附量约为1.7 g·g~(-1).pH 13的氢氧化钠溶液可使Rha一次洗脱回收率为86.1%,是较佳的洗脱剂.重复利用实验表明,且所得的GO吸附剂可重复利用.     

TiO2-AC-PTFE光阳极的制备及光电催化降解苯酚

采用溶胶-凝胶法制备载钛活性炭,研究了钛酸丁酯、无水乙醇、去离子水、硝酸和活性炭的用量以及热处理温度对载钛活性炭的吸附性能和光催化性能的影响,优化载钛活性炭的制备条件,用载钛活性炭制备光阳极,以苯酚为目标污染物研究了光阳极的吸附性能、在紫外光照射下的光催化氧化性能、阳极电氧化性能和光电组合氧化性能.发现光阳极良好的吸附性能可以大幅度地提高苯酚的总去除率,光电组合氧化有明显的协同作用且宜在酸性条件下进行.     

生物炭及氧化石墨烯/生物炭复合材料对水中抗生素吸附性能研究

以水稻秸秆、牛粪和氧化石墨烯为原料,制备4种不同类型生物炭:水稻秸秆生物炭、牛粪生物炭、氧化石墨烯/水稻秸秆生物炭和氧化石墨烯/牛粪生物炭;以水中常见的四环素类抗生素和磺胺类抗生素中的土霉素、四环素、磺胺二甲嘧啶和磺胺甲恶唑为目标污染物,探讨不同类型生物炭对水中抗生素吸附特性.实验结果表明,抗生素在不同类型生物炭上吸附...     

三维石墨烯材料在污水处理中的研究进展

随着生态环境的日益恶化,水体污染越来越引起人们的关注.吸附法是去除水体污染简单环保的有效方法.由二维石墨烯相互搭建构筑而成的多孔柔软三维石墨烯材料,具有高表面积、丰富的官能团以及快速的电子转移能力,对多种水体污染物都具有一定的吸附性能.文章对三维石墨烯材料对染料、金属离子、油类等多种水体污染物的吸附性能进行了综述.     

氧化石墨烯的环境行为和毒性效应研究进展

由于具有优异的光学、力学、电学特性,氧化石墨烯纳米材料被广泛应用于传感、航空航天、新能源、疾病诊断等方面。随着氧化石墨烯的大量生产和广泛应用,其对环境的健康风险也日益引起关注。阐明氧化石墨烯的潜在毒性效应及其作用机制,对于科学客观评价其对人体和生态环境健康风险具有十分重要的意义。文章在总结了纳米氧化石墨烯在不同环境介质中的迁移、转化行为基础上、系统综述了氧化石墨烯对水生生物、陆生植物、大鼠以及微生物的毒害效应并探讨了氧化石墨烯生物毒害效应的可能机制。研究发现,氧化石墨烯在环境介质中主要形成稳定胶体且具有难以降解和易于多介质间迁移等特点;同时,氧化石墨烯还可以进入藻类、鱼类、植物、大鼠以及微生物细胞内并引起氧化应激反应导致炎症发生、多种细胞器损伤和组织器官形态异常。此外,研究还发现纳米氧化石墨烯还会导致DNA氧化损伤和DNA断裂等遗传毒性和诱导生殖毒性相关的小RNA异常表达。因此,对不同环境介质中纳米氧化石墨烯的环境行为和毒性效应进行深入研究具有十分重要的意义。今后可在纳米氧化石墨烯的暴露定量分析,纳米氧化石墨烯与生物大分子间的交互作用及长期低剂量下纳米氧化石墨烯的毒性效应3个方面加强研究。文章可为进一步阐明氧化石墨烯的健康风险提供理论参考。     

磁性Fe_3O_4/石墨烯异质结固定漆酶特性及其对水中双酚A的降解研究

以磁性石墨烯为载体制备了磁性石墨烯固定化漆酶,考察了固定化漆酶的酶学特性及其对双酚A(BPA)的降解效能。结果表明,氧化石墨烯的比表面积高达726.34 m2·g-1,与游离漆酶相比,经过石墨烯固定化后漆酶对酸的适应能力、耐热性和贮存稳定性均有所提高,p H值2.0~4.0范围内固定化漆酶活性较为稳定;加入变性剂尿素(1 mol·L-1)后,固定化漆酶的相对活性为87%,游离漆酶相对活性仅为63.02%,固定化导致抗变性剂能力增强。固定化漆酶和游离漆酶活性分别在45和40℃时达到最大值。与游离漆酶相比,固定化漆酶最佳反应温度升高了5℃,且在50℃时,固定化漆酶的相对活性依然保持在95.11%;25℃,p H值4.0条件下保存10 d,固定化漆酶活性为最初活性的82.57%;固定化漆酶具有良好的重复利用性,重复利用10次后,漆酶活性仍为最初活性的82.01%。固定化酶的米氏常数Km为5.38×10-4 mol·L-1,较游离酶的大,说明固定化酶与底物的亲和力比游离酶小。磁性石墨烯固定化漆酶具有良好的吸附能力,可吸附-催化氧化水中的BPA,且石墨烯良好的吸附作用促进了催化反应,水中BPA质量浓度为15 mg·L-1时,经过18 h反应,BPA的去除率能达到82.14%左右。本研究的结果为石墨烯新型材料固定化漆酶及其应用提供了参考。     

磁性Fe3O4/石墨烯异质结固定漆酶特性及其对水中双酚A的降解研究

以磁性石墨烯为载体制备了磁性石墨烯固定化漆酶,考察了固定化漆酶的酶学特性及其对双酚A（BPA）的降解效能。结果表明,氧化石墨烯的比表面积高达726.34 m2·g-1,与游离漆酶相比,经过石墨烯固定化后漆酶对酸的适应能力、耐热性和贮存稳定性均有所提高,pH值2.0~4.0范围内固定化漆酶活性较为稳定;加入变性剂尿素（1 mol·L-1）后,固定化漆酶的相对活性为87%,游离漆酶相对活性仅为63.02%,固定化导致抗变性剂能力增强。固定化漆酶和游离漆酶活性分别在45和40℃时达到最大值。与游离漆酶相比,固定化漆酶最佳反应温度升高了5℃,且在50℃时,固定化漆酶的相对活性依然保持在95.11%;25℃,pH值4.0条件下保存10 d,固定化漆酶活性为最初活性的82.57%;固定化漆酶具有良好的重复利用性,重复利用10次后,漆酶活性仍为最初活性的82.01%。固定化酶的米氏常数Km为5.38×10-4 mol·L-1,较游离酶的大,说明固定化酶与底物的亲和力比游离酶小。磁性石墨烯固定化漆酶具有良好的吸附能力,可吸附-催化氧化水中的 BPA,且石墨烯良好的吸附作用促进了催化反应,水中BPA质量浓度为15 mg·L-1时,经过18 h反应,BPA的去除率能达到82.14%左右。本研究的结果为石墨烯新型材料固定化漆酶及其应用提供了参考。     

氧化石墨烯抗菌性及生物安全性研究进展

氧化石墨烯是一种表面有丰富含氧官能团的石墨烯衍生物,具有与石墨烯相似的二维蜂窝状晶格结构,从而导致了其具有电学、光学、力学特性和良好的生物相容性,被广泛应用于材料学、生物医学和药物传递等诸多领域。因氧化石墨烯日益增多的生产和使用,其在空气、水和土壤中大量积累,引发了人们对其生物安全性的高度关注。以微生物、陆生动植物和水生动植物为分类标准,综述了近几年氧化石墨烯对微生物、动物和植物的毒性影响,总结并分析了三者的毒性机理,比较了不同生存环境下其对动植物毒性影响的不同,旨在更加全面地揭示氧化石墨烯的生物安全性,为氧化石墨烯安全使用剂量和其功能化应用提供一定的参考。     

氧化石墨烯纳米银复合材料的制备及其抗菌性

以柠檬酸钠为还原剂通过简单的超声加热处理,原位制备出氧化石墨烯纳米银复合材料.采用X射线光电子能谱、紫外可见吸收光谱、透射电子显微镜等手段对氧化石墨稀纳米银复合材料进行表征.结果表明纳米银呈球状均匀分布在氧化石墨烯表面.以大肠杆菌(MG1655)为模型菌,通过细菌生长动力学试验及荧光染色试验评价了氧化石墨烯纳米银复合材料的抑菌性能.结果表明,氧化石墨烯复合材料对大肠杆菌有较强的抑菌效果,且其卓越的抑菌效果是通过氧化石墨烯纳米银材料的协同作用来完成的.因此,氧化石墨烯纳米银是一种非常有效的抑菌材料.     

碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶制备及脱碳特性

本文对碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶的制备、K2CO3碳酸化特性及再生循环脱碳特性进行了研究,采用固定床反应器研究负载率对CO2吸附的影响,结合SEM、BET对样品微观结构进行分析.结果 表明,Na2CO3碱熔烧结过程中,Si—O—Si、Si—O—Al键断裂,晶相结构被破坏,莫来石的共价键转化为霞石的离子键;经正交试验以气凝胶比表面积为衡量指标确定最佳煅烧条件为:900℃、反应60 min、Na2CO3添加比例0.5;K2CO3负载量越多,载体表面相应活性位点越少,且负载量为30％时,CO2吸附量最大为2.86 mmol·g-1;过量K2CO3会堵塞孔结构,破坏CO2扩散,降低扩散和利用效率;介孔孔体积百分比由94.21％下降至89.32％,说明活性组分K2CO3主要填充在介孔;经过10次循环-再生试验,吸附剂的CO2吸附量下降幅度为10.49％,吸附剂孔隙结构稳定,脱碳性能优良.     

光催化燃料电池不同二氧化钛光阳极性能的对比

选择泡沫钛片和普通钛片,通过溶胶凝胶法、阳极氧化法和脉冲式超声辅助阳极氧化法制备了5种不同的电极作为光催化燃料电池阳极.结果表明,不同方法制备的电极表面结构有所不同,其光阳极电极电位与有机物降解性能也不同.泡沫钛基溶胶凝胶法和超声辅助阳极氧化法制备的电极表面更加粗糙,比表面积也更大,加强了有机物的传质,有利于有机物的迁移与空穴氧化反应及敏化反应.超声辅助阳极氧化方法制备的电极对罗丹明B模拟废水的脱色率最高,p H=1时,120 min内达80%.电极电位的测定结果还表明,两种粗糙电极光激发电极电位比同种方法制备的其它电极高约0.15 V,光照前后的阳极半反应电位差更小,激发电子的积累也较少.这些研究结果对光催化燃料电池的电极选择与电池构建具有参考作用.     

秸秆-污泥复合基活性炭的制备及其对1,2,4-酸氧体的吸附特性

以污水处理厂剩余污泥与芦苇秸秆为原料,采用化学活化和高温热解的方法制备了秸秆-污泥复合基活性炭,研究了其各项性质及对1,2-重氮氧基萘-4-磺酸(1,2,4-酸氧体)的吸附性能.结果显示,当污泥与秸秆的质量比为4∶1时,经0.5 mol.L-1的KOH活化并且600℃高温炭化后,复合基活性炭的比表面积和含碳量分别为558.1 m.2g-1和58.9%,比污泥基活性炭提高了9.2%和4.6%,掺杂秸秆能有效提高污泥制备活性炭的比表面积和含碳量;扫描电镜观察显示,复合基活性炭表面呈多孔状.热分析研究发现复合基活性炭前躯体的高温热解过程主要伴随低温区域的脱水以及高温区域的造孔,其800℃热解时的烧失率为43%;N2吸附脱附曲线表明添加秸秆有利于增加活性炭微孔及中孔数量;在25℃下对酸氧体的吸附等温线结果显示,经秸秆掺杂的复合基活性炭其吸附性能明显提高,最大吸附量为56.4 mg.g-1,而同等条件下污泥基活性炭的最大吸附量仅为20.4 mg.g-1,表明复合基活性炭对该染料具有较好的吸附性能.从而本研究也为更好地实现污泥的资源化利用提供了一条有效途径.     

还原条件下氧化石墨烯对铅离子的吸附/解吸附性能

针对地下水还原条件下附着Pb离子氧化石墨烯(GO)纳米颗粒的环境稳定性,实验研究了厌氧条件下Na_2S还原对GO吸附Pb~(2+)以及解吸附过程的影响.采用X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射以及表面增强拉曼技术对吸附与解吸附的过程机理进行分析比较.结果表明,GO及Na2S还原生成r GO对Pb~(2+)的吸附过程符合Langmuir吸附模型,最大吸附容量分别为937.65、92.99 mg·g~(-1),GO还原后Pb~(2+)吸附容量减小;厌氧条件下Na2S还原引起GO表面吸附的Pb释放,实验条件下有19.9%—35.3%被吸附的Pb以离子形态释放出来.光谱分析表明,吸附Pb的GO在厌氧条件下被Na2S还原致使GO表面含氧官能团减少,造成Pb解吸附,解吸附释放出的部分Pb与反应体系中的硫化物结合生成PbS沉淀.附着Pb的GO进入还原环境后,以Pb~(2+)离子形式解吸附释放的Pb会引起水体的再污染.     

LnSrCoO4对CO和C3H8的氧化性能

采用聚乙二醇凝胶法制备LnSrCoO4(Ln=La,Sm)复合氧化物,考察了其对CO和C3H8的氧化反应活性,并运用XRD,BET,TEM和TPD等方法对其进行了表征．结果表明：该类复合氧化物具有四方K2NiF。结构,对CO和C3H8的氧化反应具有不同的催化活性,而LaSrCo04催化活性更好．