改性Ti4O7阳极对氯霉素的高效电氧化降解

针对传统电化学氧化中阳极是污染物催化氧化的核心,寻找一种具有高析氧电位,高反应活性面积,优良催化活性的阳极是当下亟待解决的问题。为此,选取了亚氧化钛(Ti₄O₇)电极作为基础电极且对其进行过渡金属元素掺杂改性。通过各种表征及降解性能研究发现,所制备改性电极相对于纯Ti₄O₇电极催化性能有所提高。其中,锆(zirconium, Zr)元素掺杂后使得改性电极具有更高的析氧电位和更好的电催化活性。在电流密度为30 mA·cm^-2,初始pH为6.1,电解质为100 mmol·L^-1 Na₂SO₄和10 mmol·L^-1 NaCl的最优条件下,氯霉素的去除率为97.4%。并且该电极具有很好的抗干扰性和稳定性,在不同pH干扰下对氯霉素依然具有较高的降解率(均高于81.1%)。此外,Zr元素掺杂的Ti₄O₇改性电极对氟苯尼考和双氯芬酸钠等药物也具有很好的降解效果...     

玉米秸秆生物炭电极用于微生物燃料电池脱硫反硝化性能

研究了玉米秸秆生物炭作为微生物燃料电池电极的性能。阳极以S^2-为单一电子供体,阴极以NO3^-为电子受体,以碳毡为对照电极,考察玉米秸秆生物炭电极用于生物燃料电池同步脱硫反硝化的电化学性能、产电性能以及污染物去除能力,分析了不同硫氮质量浓度比对生物炭电极微生物燃料电池脱氮除硫效率以及输出电能的影响。结果表明,玉米秸秆生物炭电极微生物燃料电池实现了更高的交换电流密度(22.42×10^-3 A·cm^-2)和更低的电荷转移电阻(4.24Ω)。与碳毡电极相比,玉米秸秆生物炭电极微生物燃料电池最大输出电压和最大功率密度分别提升了18.91%和16.67%。当硫氮比为5:4时,反应器脱硫反硝化和产电能力最佳。阳极室S^2-出水质量浓度由120 mg·L^-1降至1.08 mg·L^-1,去除率为99.1%,其中76.52%转化为SO₄^2--S,阴极室NO₃^--N去除率...     

基于响应曲面法优化的臭氧/过硫酸盐/四氧化三铁工艺对结晶紫的降解

为有效去除水中结晶紫,利用臭氧/过硫酸盐/四氧化三铁工艺对结晶紫的氧化效果进行研究,设计单因素实验探索臭氧流量、过硫酸盐浓度、四氧化三铁浓度和pH对结晶紫降解的影响,依据响应曲面法的BoxBehnken Design(BBD)实验设计原理,探究臭氧流量、过硫酸盐浓度、四氧化三铁浓度和反应时间对降解效果的影响,并优化工艺参数;使用SEM-EDS、FT-IR和Raman表征了反应前后的四氧化三铁,并用EPR技术直接鉴定出工艺过程中的活性氧。结果表明：此工艺在较宽的pH区间(3～11)都具有较高的结晶紫降解能力,臭氧流量、过硫酸盐浓度和四氧化三铁浓度与结晶紫的降解率成正比;臭氧流量1.000 L·min^-1,过硫酸盐浓度0.968mmol·L^-1,四氧化三铁浓度2.158 mmol·L^-1,反应时间41.702 min为预测的最佳工艺条件;在最佳工艺条件下得到的实际降解率与预测降解率相对偏差仅为-1.12%;催化反应后Fe₃O₄粒径减小,表面变得更加光滑;反应后的Fe₃     

三维电催化氧化法处理高浓度有机废水

以石墨为阳极,钢板为阴极,主电极板间填充具有特异催化功能和导电性能的铁锰双金属改性活性炭催化剂颗粒,进行三维电催化氧化实验,以处理高浓度有机废水。通过浸渍煅烧法制备了铁锰双金属改性活性炭催化剂,且对催化剂的形貌和结构进行了表征和分析;考察了电压、初始pH、曝气量和反应时间等工艺参数对电催化氧化去除乙腈的影响,再确定最佳实验条件后,考察了三维电催化氧化处理有机废水的稳定性、处理实际有机废水的效果。结果表明：铁锰初始比例为1∶2、煅烧温度为550°C、投加量为300 mg·L^-1、电压为24 V、初始pH为7、曝气量为4L·min^-1时,三维电催化氧化反应60 min处理效果最佳,乙腈去除效率达到96.1%,5次循环实验乙腈去除率仍能保持88.7%。且在处理实际废水中,也能保持高效的去除性能,并能同步去除氨氮。     

活性炭纤维电极对TAIC的电催化氧化

以活性炭纤维为阳极,不锈钢电极为阴极,研究了活性炭纤维电极电催化氧化去除水中三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)的方法.采用单因素实验法研究pH,电流密度,电解质种类和浓度对电催化氧化性能的影响,并找到最佳反应条件.实验结果表明,在TAIC模拟废水中,TAIC初始浓度为150 mg/L,pH为7,电流密度为50 mA/cm2,以0.06 mol/LNa2SO4为电解质溶液时反应效果最佳,60 min时TAIC的去除率为90.7％.     

钯修饰碳纳米管电极电催化氧化三氯生

采用钯修饰多壁碳纳米管(MWCNTs)电极电催化氧化降解三氯生,考察了极板间距、电流密度、离子强度、pH、初始浓度和电解时间对三氯生去除效率的影响,并探讨了其反应动力学。结果表明:钯修饰多壁碳纳米管(MWCNTs)电极电催化氧化降解三氯生的最佳条件为:三氯生初始浓度为50 mg/L,电流密度约为10 mA/cm2,极板间距为1 cm,pH为11,电解质Na2SO4浓度为1 000 mg/L。此条件下,反应时间为3 h时三氯生的去除率可达到99%以上,三氯生的降解为零级反应。     

电脱盐废水电絮凝破乳分离机制及工艺优化

为降低电脱盐废水污染物含量并去除顽固有机物,采用Fe和Al电极对电脱盐废水进行电絮凝预处理,采用气相色谱-质谱(GC-MS)、紫外可见光谱(UV-Vis)、三维荧光光谱(3D-EEMs)和共存离子检测等方法对电絮凝破乳分离机制进行分析,利用响应曲面方法 (RSM)对电絮凝处理工艺进行优化。结果表明,电絮凝处理电脱盐废水15 min后,几乎检测不到碳数>11的有机物;反应20 min后,电脱盐废水在266 nm处紫外特征吸收值降低了55%,而电脱盐废水的2个特征荧光峰并未明显改变;反应20～25 min时,Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-的去除率达到最高,但Cl-浓度随后又有所升高,显示出体系中发生了氧化还原反应;采用Fe电极处理电脱盐废水时,化学需氧量(COD)去除率和总油去除率均与反应时间、电流密度符合二次回归模型,电流密度对污染物去除率的影响更为显著;电絮凝处理电脱盐废水的最优反应条件为电流密度4.2 mA·cm^-2、反应时间25.4 min,此时COD去除率与总油去除率的模型预测值分别为80....     

絮凝-电解氧化联合处理氰化提金废水

采用絮凝-电解氧化联合技术处理氰化废水,主要研究了聚硅酸铝铁(PSAF)添加量、絮凝时间、pH、电压、电解时间、极板间距对总氰(CNT)、游离氰(CN^-)、Cu、Zn离子去除率的影响,并对其反应机制做了分析。研究表明,当PSAF添加量为2 g·L^-1,絮凝时间为30 min,pH为9条件下,CNT、CN^-、Zn、Cu离子的去除率分别可达42.97%、100%、84.40%、34.88%。Zn(CN)₄^2-、Cu(CN)₃^2-、CN-的吸附量分别为567.88、89.76、439.74mg·L^-1。以钛板为阴极,石墨板为阳极,采用一阴两阳体系对絮凝后液进行电解氧化实验,在电压为3 V、电解时间为2 h、极板间距为10 mm条件下,CNT、 CN^-、 Zn、 Cu离子的去除率可达91.70%、 100%、 99.15%、94.49%。絮凝过程中Zn(CN)₄^2-<...     

短程硝化-厌氧氨氧化耦合反硝化系统处理集便器污水

集便器污水具有高有机物、高悬浮物、高氨氮、高磷及低碳氮比的特点。采用一体式短程硝化-厌氧氨氧化耦合反硝化系统进行集便器污水的污染物去除效能研究。结果表明,将氨氮为400～500 mg·L^-1、COD约400 mg·L^-1的集便器污水作为实验进水,按照分阶段分比例的进水方式,经过约75 d运行,最终出水氨氮及总氮仅为40.20 mg·L^-1和67.40 mg·L^-1,去除率分别为90.84%和86.90%,总氮去除负荷为0.141 kg·(m³·d)^-1。微生物分析结果表明,Candidatus＿Brocadia始终是系统内的厌氧氨氧化优势菌属,且运行稳定后其相对丰度达到约30.70%。本研究可为集便器污水脱氮工艺应用技术提供参考。     

光电催化氧化法降解藻毒素MCLR

使用DSA阳极,对光电催化氧化降解藻毒素MCLR的效能及其影响因素进行了研究。结果表明,电极表面的TiO2在光催化氧化降解MCLR的过程中发挥了明显的光催化作用。在光降解、电催化氧化、光催化氧化和光电催化氧化4个过程中,光电催化氧化对MCLR和TOC的去除率最高,分别可达100%和13%,并且光电催化氧化的去除率大于光催化氧化和电催化氧化之和,表明后两者的耦合过程产生了一定的协同作用。辐照光源和电流密度存在最佳匹配条件,分别为UVC辐照、电流密度10 mA/cm2和UVA辐照、电流密度1.0 mA/cm2,此条件下光电协同作用最显著。在光电催化氧化过程中,随极板间距增大而出现的去除率下降取决于电催化过程,而不是光催化过程;光电催化氧化MCLR的去除率随其初始浓度增加而减小。     

含中间层的DSA电极电催化氧化硝基苯废水的研究

为了提高难降解有机废水的可生化性，以及更高效地去除废水中的特征污染物，同时避免二次污染，利用自制的含锡锑中间层的钌钯氧化物涂层电极对有机废水中的硝基苯进行处理，并利用SEM、XRD等方法对电极中间层、表层进行微观表征。微观测试表明，基体、中间层、表层之间结合力较强，有利于增强电极寿命；水处理实验表明，电催化氧化反应体系适合高浓度有机废水的处理，由于该反应体系需要外加电解质加强传质，这在实际运用中为废水中盐度的处理提供了一种新的途径，当电流密度为20 mA/cm²、电解质浓度为10 g/L、pH=5、极板间距=2 cm时，电催化氧化体系对硝基苯具有较高的去除效率。     

铜镍纳米结构修饰多孔电极的电化学硝酸根还原

利用电化学将硝酸根转化为有价值的氨是硝酸盐处置绿色、低碳的途径。本研究制备了铜镍纳米结构修饰多孔电极(Ni-Cu NW),同时构建了电场与流场相协同的穿透式电化学反应器体系。在施加-0.6 V (vs.RHE)电位条件下,该体系氨法拉第效率可达到(84.35±3.63)%,而泡沫Cu电极的法拉第效率仅为(17.2±0.63)%。在定制的穿透式反应器中,Ni-Cu NW电极在-0.6 V、300 r·min^-1转速条件下对1 400 mg·L^-1 NO₃^--N溶液电解,100 min后硝酸盐的转化率接近100%,氨选择性为85.5%。电子自旋共振能谱(ESR)和H_ads淬灭实验证明除了电极直接还原硝酸盐,体系中的H_ads可帮助进一步还原硝酸盐。以50 mA·cm^-2恒电流密度运行24 h,运行前后电极的硝酸盐还原性能未产生明显变化。     

BDD电极阳极氧化垃圾渗滤液纳滤浓缩液

实验研究了电化学技术阳极氧化垃圾渗滤液纳滤浓缩液,比较了不同阳极种类、电流密度和极板间距对污染物降解的影响。结果表明,掺硼金刚石(boron-doped diamond,BDD)薄膜电极作为阳极,比钛基镀钌铱(Ti-RuO2-IrO2)和钛基镀铂(Ti-Pt)电极作为阳极时,有机物的矿化更为迅速。选用BDD电极作为阳极,不锈钢电极作为阴极,随着电流密度的增加(10~100 mA/cm2),TOC去除率随之提高,极板间距的改变(2~12 mm)对TOC的降解影响较小。BDD阳极氧化6 h后,浓缩液的TOC去除率达到94%。研究表明,BDD电极阳极氧化技术可有效地处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液,可将其应用于高毒性难生物降解的有机废水的处理工艺中。     

水平渗滤系统的污染物去除效果及动力学分析

基于人工快渗(CRIS)和水平潜流人工湿地(HSSFCWs)构建了水平流人工渗滤系统(HFCIS),研究了该系统对耗氧有机物(以COD计)、氨氮(NH₄⁺-N)的沿程去除情况和污染物在系统内的垂向分布情况,并进行了动力学分析。结果表明,在水力负荷为0.083 m·d^-1、进水耗氧有机物(以COD计)浓度为220～630 mg·L^-1、NH4+-N质量浓度为13～47 mg·L^-1时,COD、NH₄⁺-N的去除率分别为88.6%和91.9%以上。在水力负荷为0.25 m·d^-1的条件下,进水耗氧有机物(以COD计)和NH₄⁺-N质量浓度分别为613～690mg·L^-1和36～48mg·L^-1时,总去除率分别为95.5%和78.2%以上。水平方向沿程污染物质量浓度呈现逐渐衰减的趋势,污染物降解符合一阶动力学模型,去除速率常数在CR...     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

新疆煤基压块活性炭在BAC工艺中的应用

鉴于新疆丰富的煤炭资源,本研究对由2种不同指标新疆煤基压块活性炭(LBC和HBC)组成的上向流活性炭柱构成的小试生物活性炭(biological activated carbon, BAC)工艺进行了为期约300 d的实验研究。考察了2种不同指标的压块活性炭柱(LBC-O₃与HBC-O₃)的运行情况。结果表明,LBC-O₃对于COD_Mn的去除效果优于HBC-O₃(进水平均值为1.56 mg·L^-1,出水平均值为0.55 mg·L^-1);而HBC-O₃对于UV₂₅₄所代表有机物去除效果优于LBC-O₃(进水平均值为0.053 cm^-1,出水平均值为0.005 cm^-1)。LBC-O₃对COD_Mn的较佳去除性能,促成了活性炭表面微生物量的生长,进而构成了吸附和生物降解的良性循环;而兼具发...     

单原子钯铜改性毛竹炭电催化高效还原水中硝酸盐

针对地下水中硝酸盐氮去除难的问题,通过氮掺杂+煅烧还原法制备获得了单原子钯铜改性毛竹炭(palladium-copper single-atom catalysts supported on nitrogen-doped bamboo biochar, SAC-Pd/Cu@NBC),以其为三维粒子电极,考察了初始硝氮质量浓度、粒子电极投加量、电流强度对SAC-Pd/Cu@NBC电催化高效还原硝酸盐氮的机理。结果表明：在电催化反应90 min时,SAC-Pd/Cu@NBC显著提高了硝酸盐氮的去除率,较纳米钯铜改性毛竹炭、二维电催化还原体系分别提升了2.52倍和17.16倍;在粒子电极投加量为0.100 g、初始硝氮质量浓度为100 mg·L^-1、电流强度为220 mA和反应时间为180 min的条件下,SAC-Pd/Cu@NBC对硝酸盐氮去除率可达99.62%,质量催化活性为0.689 4 mg·(g·min)^-1;粒子电极经过3次循环使用后,对硝酸盐氮的去除率仍达89.72%;HAADF-STEM等表征结果表明单原子Pd、Cu的成功负载,其可...     

UV-LED/NaClO方法降解邻苯基苯酚过程中水质对自由基去除贡献的影响及产物毒性效应分析

为去除水中的邻苯基苯酚(OPP),以UV-LED/NaClO方法为降解手段,考察了CO₃^2-、NO₃^-、腐殖酸(HA)对OPP去除的影响,探究了HO·、UV-LED、NaClO和含氯自由基(Cl·、ClO·)等对去除贡献的影响,结合降解产物提出可能的OPP降解途径,采用毒性鉴定评估方法,筛选出毒性效应增强产物。结果表明：在pH=7.0±0.2、OPP初始浓度为3μmol·L-¹、NaClO=40.3 nmol·L^-1条件下,不同组分的去除贡献大小顺序为Cl·>NaClO>UV-LED>其他组分(CO₃^-·、Cl₂^-·、O_-·等)>HO·>ClO·,Cl·对OPP去除贡献最大为31.13%;当CO₃^2-和NO₃^-浓度由0增至1.0 m...     

用于农村厕所黑水处理的铱钽涂层电极的优化制备及其对析氯性能的影响

农村厕所黑水通常采用生物法进行处理,存在处理效果不稳定、运行管理复杂等问题。通过对传统钛铱电极进行优化制备,成功构筑了铱钽涂层系列电极(Tx)和铱钽锡锑钴涂层系列电极(Cx)。利用电化学原位产氯,实现了有机物的氧化降解并同步去除氨氮。优化电极复合氧化物涂层的配方,发现喷涂T3电极(IrTa氧化物涂层0.6 mg·cm^-2,Ti氧化物涂层0.75 mg·cm^-2)在2.4 V的工作电压下表现了最高效的净水效能,60 min内去除了厕所黑臭水生化处理出水50%的COD。系统研究了表面清洁工艺和烧结工艺对电极析氯效能的影响,发现喷砂结合酸洗的表面清洁过程、滚涂的涂层固定过程、500°C的烧结过程构筑的T3电极具有最高的析氯效能和强化寿命。本研究为分散式污水排放存在的富营养化问题提供了可行的解决思路。     

电催化氧化法降解苯酚废水的实验研究

应用自制电化学反应器对废水中苯酚的电催化氧化处理进行了研究,实验了阳极材料、电流密度、电解时间、电极间距离、废水pH值、废水电导率等对苯酚电解去除效果的影响,确定了最佳的处理条件.在电流密度为30 mA/cm2,电解时间为80 min,电极间距离为2 cm,废水pH值在7～8之间,废水电导率为1100 μs/cm的处理条件下,苯酚的电解处理去除率可达97%以上.利用TOC测定仪、紫外光谱和红外光谱等仪器分析的方法对苯酚降解过程中的产物进行了分析.