脉冲电晕法藕合Ca(OH)2固体吸收处理四氯乙烯废气研究

采用线-筒式脉冲电晕反应器对四氯乙烯去除效果进行了研究.结果表明,四氯乙烯去除率随电压的增大而增大.在氮气中加入氧气,四氯乙烯降解效果低于纯氮气下的降解效果.四氯乙烯在氮气下的主要气相产物为Cl_2和少量的CCl_4.当氧气加入后,四氯乙烯主要降解为CO_2、CO、COCl_2、O_3和C_2Cl_4O.为了去除有害中间产物,在反应器中加入Ca(OH)_2固体吸收剂,这明显提高了有害中间产物的去除,存在水汽及含Ca(OH)_2固体吸收剂时并未检测到COCl_2、O_3和有害中间产物C_2Cl_4O,但水汽不利于四氯乙烯去除.     

磁性绿锈吸附固定厌氧水体磷酸盐及其影响因素

文章通过氧化法合成了2种绿锈(GR),并与磁性Fe_3O_4进行复合形成了2种磁性固磷剂M-GR(SO_4)和M-GR(CO_3)。通过M-GR(SO_4)和M-GR(CO_3)对磷酸根的吸附动力学和等温吸附实验研究发现,准二级动力学模型和Langmuir理论模型更符合2种磁性绿锈对磷酸根的吸附情况,说明吸附过程为化学吸附和单分子层吸附。研究了不同pH和不同浓度阴离子(Cl-、SO_4~(2-)、CO_3~(2-))以及腐殖酸(HA)作用下2种磁性绿锈吸附剂吸附性能的变化情况,发现在pH为5.5～6.2时,M-GR(SO_4)固磷率为90%;而pH在5.5～9.2间M-GR(CO_3)固磷效果最好,为30%。Cl~-对磁性绿锈固定磷酸盐几乎无抑制作用;SO_4~(2-)对M-GR(SO_4)固磷有较大的影响,但是对M-GR(CO_3)影响不明显;CO_3~(2-)的引入对不同吸附剂均有较强的抑制作用,其中对M-GR(SO_4)的影响更大;HA对M-GR(SO_4)有一定的抑制作用,对MGR(CO_3)的影响则可以忽略。该研究为磁性绿锈作为磷吸附剂修复水体富营养化的应用提供技术支撑。     

二氧化氮气体氧化亚硫酸根的反应机理

在有氧和无氧条件下,利用罗曼光谱测定反应生成物的方法,研究了NO_2和含SO_3~(2-)溶液的反应饥理。反应的生成物中含有NO_2~-、SO_4~(2-)和S_2O_6~(2-),反应的初始产物是NO_2~-离子和SO_3~(·-)基团:NO_2+SO_3~(2-)→NO_2~-+SO_3~(·-)。SO_3(·-)基团可以进行重组,或与氧反应生成SO_3~(·-)基团。在无氧条件下,[SO_3~(2-)]/[S_2O_3~(2-)]=1.8士0.3,反映SO_3~(·-)基团重组的反应如下: SO_3(·-)+SO_3~(·-)→S_2O_6~(2-)或SO_3~(·-)+SO_3~(·-)→SO_3~(2-)+SO_3,研究结果表明NO_2与SO_3~(2-)的反应生成了SO_3(·-)和SO_5~(·-)基团,由此提出了在适当条件下,这个反应能有效地氧化大气微粒中的S(Ⅳ)。     

以三乙烯四胺为前驱体合成的离子液体对CO2的吸收效果研究

以三乙烯四胺(TETA)为阳离子前驱体合成多胺基离子液体([TETAH]+[Cl]-、[TETAH]+[NO_3]~-、2[TETAH]+[SO_4]~(2-)和[TETAH]+[BF_4]~-),以CO_2摩尔吸收量和CO_2平均吸收速率为评价指标,优选出对CO_2吸收效果最优的2[TETAH]+[SO_4]~(2-)离子液体.进一步考察在不同含水率、气体流量和温度等因素下2[TETAH]+[SO_4]~(2-)离子液体对CO_2的吸收效果,结果表明:2[TETAH]+[SO_4]~(2-)吸收CO_2的最佳条件为含水率30%、气体流量50 m L·min~(-1)、温度10℃,此时CO_2饱和摩尔吸收量达到1.325 mol·mol~(-1),各因素对CO_2吸收量的影响大小顺序为含水率气体流量温度.     

不同碳硫比条件下底物类型对硫酸盐去除的差异性

为探索底物和碳硫比(COD_(Cr)/SO_4~(2-))对硫酸盐去除的影响,分别以乙醇、乳酸、丙酸、丁酸、乙酸为底物,采用静态试验考察了不同COD_(Cr)/SO_4~(2-)条件下利用不同底物去除硫酸盐的差异性。结果表明,在35℃条件下,COD_(Cr)/SO_4~(2-)为2.0时,硫酸盐还原菌(SRB)对乙醇的适应性最好;COD_(Cr)/SO_4~(2-)为2.5时,以乳酸、乙醇、丙酸为底物的系统中硫酸盐去除率分别可达90.29%、81.27%和80.69%;COD_(Cr)/SO_4~(2-)为3.0也可维持较高的硫酸盐去除率,以丁酸、乙酸为底物的系统中硫酸盐去除率分别可达88.78%和73.69%。研究表明,COD_(Cr)/SO_4~(2-)对SRB可利用的底物类型影响较大,根据底物类型选择最优的COD_(Cr)/SO_4~(2-),能够显著提高硫酸盐的去除效果,可为缩短厌氧脱硫反应器的启动时间提供新的思路。     

磁性CeO_2-Fe_3O_4复合材料光催化/吸附去除水中As(Ⅲ)

原水砷污染问题严重威胁饮用水水质安全,随着生活饮用水标准的提高,致使多地饮用水中砷超标问题突显.本研究利用CeO_2半导体的光催化活性及CeO_2和Fe_3O_4对As(Ⅴ)的强亲和力,合成了双组份磁性CeO_2-Fe_3O_4复合材料,并采用SEM、XRD、BET和VSM等手段进行表征,考察复合材料的光催化/吸附除砷效果;研究了初始p H值、共存离子等因素对吸附除砷效果的影响;采用等温吸附模型、吸附动力学模型等手段进行吸附特性研究.实验结果表明,在光催化过程中,·OH和·O_2~-为主要的活性氧化物种.在紫外照射下,As(Ⅲ)能完全被氧化为毒性较低的As(Ⅴ),同时将As(Ⅴ)高效吸附于CeO_2-Fe_3O_4粒子表面.在中性条件下,CeO_2-Fe_3O_4粒子对砷的饱和吸附量为122.19 mg·g~(-1).共存离子Cl~-和SO_4~(2-)对As(Ⅴ)的吸附没有显著影响,而CO_3~(2-)、SiO_3~(2-)和PO_4~(3-)与As(Ⅴ)存在明显的竞争吸附,使As(Ⅴ)的吸附去除效果明显降低.吸附动力学和吸附等温线模拟分别符合准二级动力学方程和Freundlich吸附等温线,表明As(Ⅴ)的吸附以化学吸附为主导.CeO_2-Fe_3O_4复合吸附剂可快速实现固液分离,容易再生且重复利用性较好,具有广泛的应用前景.     

烟花燃放对珠三角地区春节期间空气质量的影响

为研究烟花爆竹燃放对珠三角区域城市空气质量的影响,对2015年春节期间珠三角地区环境空气质量自动监测站的数据进行了分析.结果表明,春节期间珠三角地区PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2和CO_污染最严重的城市均为肇庆市,臭氧污染最严重的为惠州,广州市NO_2污染最严重;与去年同期相比,各地SO_2、NO_2、CO_、PM10和PM_(2.5)的浓度普遍有大幅的降低,但春节期间臭氧浓度有所增加;春节期间烟花燃放行为主要集中在郊区,市区内燃放现象较少;烟花燃放对SO_2、PM10和PM_(2.5)浓度的短期影响极大,造成除夕夜间污染物浓度迅速升高,甚至成倍增加,对CO_、O_3和NO_2没有明显的影响;烟花燃放造成PM_(2.5)/PM_(10)比例迅速下降,在颗粒物浓度达到峰值后,PM_(2.5)/PM_(10)的比例也到达最小值;烟花燃放对各地PM_(2.5)的小时浓度最大贡献值在16~65μg·m~(-3)之间,对各地PM_(10)的小时浓度最大贡献值在28~138μg·m~(-3)之间,对各地SO_2的小时浓度最大贡献值在9~43μg·m~(-3)之间.     

PACS絮凝剂的制备及其性能研究

以Al(OH)_3,HCl,H_2SO_4和Na_2CO_3为原料制备含SO_4~(2-)的聚合氯化铝(简称PACS),试验了它的性能及影响因素。结果表明:SO_4~(2-)含量、碱化度和pH影响PACS的絮凝效果,当Al~(3+)/SO_4~(2-)(摩尔比)=15—17时絮凝效果最佳。实验还表明PACS较PAC的絮凝效果要好。     

Mg-Al-Me (Me=La,Ce,Zr)复合氧化物制备及其除氟性能

采用双滴共沉淀-煅烧法制备Mg-Al-Me(Me=La,Ce,Zr)金属复合氧化物吸附剂,通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对制备的吸附剂进行表征.采用批实验考察了吸附时间,初始氟浓度和共存离子(Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、CO_3~(2-)、HCO_3~-、PO_4~(3-))对氟吸附性能的影响.结果表明,3种吸附剂对氟吸附过程可用准二级动力学模型描述.3种吸附剂对氟吸附速率主要受液膜扩散速率、颗粒内扩散速率和吸附反应速率共同控制.等温吸附结果显示Mg-Al-La对氟吸附能力最大,MgAl-Ce次之,Mg-Al-Zr最小,3种材料对氟吸附规律均符合Langmuir等温吸附方程,其最大饱和吸附量分别为54.22、51.65、50.89 mg·g-1.共存离子对3种材料吸氟存在不同程度的竞争,其影响次序是Cl~-NO_3~-SO_4~(2-)CO_3~(2-)≈HCO_3~-PO_4~(3-).     

碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.