生活垃圾初期降解过程中污染物释放及恶臭污染研究

生活垃圾初期降解主要发生在生活垃圾产生到被妥善处置之前,初期降解过程中伴随产生的气态和液态污染物可直接进入环境,影响居民生活环境. 为了明确生活垃圾初期降解过程中的污染情况,结合我国生活垃圾基本组成开展实验室模拟试验,分析生活垃圾初期降解过程中不同途径产生的污染物的释放特征及其恶臭污染的影响. 结果表明:生活垃圾中约20%的氮元素和硫元素在初期降解过程以气体或渗滤液的形式释放到环境中. 其中,CO₂是生活垃圾初期降解过程中最主要的气态污染物,约占总累积产气量的43%;挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)产生量较少,但种类复杂,其中乙醇的体积分数最大,约占VOCs总体积分数的85%. 渗滤液产生率较低(约30.94 mL/kg,以湿垃圾计),但其中化学需氧量、氨氮和硫酸盐的浓度远超GB 8978—1996《污水排放综合标准》限值. 生活垃圾初期降解过程中理论臭气浓度达205.14,甲硫醚和乙醇是重要的典型恶臭物质. 研究显示,生活垃圾初期降解过程产生的气态污染物主要包括CO₂和VOCs,渗滤液中污染物浓度远超相关污染排放限值,由VOCs导致的恶臭污染达到3级臭气强度. 因此,为了降低生活垃圾初期降解过程中的环境污染,建议缩短生活垃圾清运的时间,并重点关注乙醇和甲硫醚等恶臭物质.      

大连市夏季VOCs化学反应活性及来源

为了解大连市环境空气挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,基于2020年6~8月高时间分辨率VOCs在线观测数据,对大连市大气VOCs的浓度水平、组成特征、反应活性及来源情况进行了分析.结果表明φ（VOCs）的平均值为（10.21±5.71）×10^-9,其中烷烃占比为66.35%,烯烃为11.89%,炔烃为7.75%,芳香烃为14.01%.VOCs和NO_x呈现夜间高,白天低的特征,而O₃变化趋势相反.综合考虑物种活性,确定甲苯、乙烯、间/对-二甲苯、1-己烯、正丁烷、异戊烷、正戊烷和异戊二烯是影响大连市大气VOCs的关键物种,优先控制烯烃和芳香烃类化合物的排放是改善大连市夏季O₃污染的关键.PMF源解析结果显示交通源（26.38%）、燃烧源（22.75%）、工业排放源（17.09%）、溶剂使用源（14.59%）、天然源（11.72%）和其他（7.47%）为监测期间VOCs的主要来源,交通源和燃烧源排放是大连市夏季O₃防控的重点污染源.     

黄冈市大气挥发性有机物污染特征、来源及对臭氧生成的影响

基于黄冈市城区大气挥发性有机物（VOCs）离线采样数据和常规空气污染物、气象在线监测数据,分析了黄冈市大气VOC组分和体积分数特征,并利用正交矩阵因子分解（PMF）模型和耦合MCM机制的光化学反应箱式模型（PBM-MCM）分别分析了臭氧（O₃）污染高发期VOCs的来源及臭氧生成敏感性.结果表明,φ（TVOCs）平均值为（21.57±3.13）×10^-9,且呈现出冬春高、夏秋低的季节性特征,其中烷烃（49.9%）和烯烃（16.4%）的占比最大.PMF解析结果显示黄冈市大气VOCs主要来源为：燃料燃烧源（27.8%）、机动车排放源（19.9%）、溶剂使用源（15.7%）、工业卤代烃排放源（12.1%）、化工企业排放源（10.5%）、自然源（7.8%）和柴油车排放源（6.2%）.在人为源中,溶剂使用、燃料燃烧和化工企业排放的VOCs对大气环境中O₃生成的贡献较大,贡献了O₃生成的60.9%,故对O₃污染防控应优先管控这3种人为源.通过相对增量反应性（RIR）和经验动力学方法（EKMA）曲线分析,观测期间黄冈市O₃生成处于VOCs控制区,且间/对-二甲苯、乙烯、1-丁烯和甲苯等VOCs对O₃生成比较敏感,应重点削减以上VOCs的排放.     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

某化工区典型高污染过程VOCs污染特征及来源解析

使用在线色谱观测了冬季某化工区典型雾霾污染时段VOCs污染特征,同时应用PMF模型对化工区VOCs来源进行分析.结果表明,观测期间VOCs主要组分是甲苯、二甲苯、C3~C4烷烃和氯仿等,有机硫组分是化工区异味的主要来源之一.2个高污染时段内主要污染因子为异丁烷、正丁烷、丙烷和丙烯腈这4种组分.VOCs和NOx具有夜间高而白天低的日变化特征,体现了其主要受化工区排放源的影响.O_3的日变化特征反映出明显的光化学反应过程,表明由于化工区VOCs排放影响,虽时处冬季,区域仍受到较明显的光化学污染影响.PMF解析得到6个因子,分别表征合成材料、涉硫工艺与废水处理、工业有机溶剂使用和石化工艺,排放贡献率分别是48.0%、24.0%、14.7%和13.3%.化工企业的废水处理单元为区域异味的重要来源之一.     

废旧有机玻璃再生利用行业挥发性有机物(VOCs)排放特征研究

以浙江省湖州某镇的废旧有机玻璃裂解再生行业污染整治为例,通过选取4家具有代表性的废旧有机玻璃裂解再生企业,对其整治后排放的工艺废气和厂界空气中特征污染物浓度进行监测,分析其与国内外现有标准限值的符合性,并评估其厂界特征污染物产生的人体健康风险,为建立该行业地方污染物排放标准提供依据.结果表明,废旧有机玻璃再生行业排放废气成分主要为甲醇和甲基丙烯酸甲酯,且后者存在超标的情况;虽然厂界空气中的臭气浓度基本超过了现行的国家标准,但其特征污染物基本不会对人体健康产生较大的危害.另外,根据现有企业的实际情况,以较先进治理技术为依据,并参考国内外相关标准的基础上,建议该行业地方标准中甲醇、甲基丙烯酸甲酯及臭气浓度指标现有/新建(无组织)限值分别为45/30(0.5)mg·m-3、30/25(0.5)mg·m-3及1 000/800(20).     

重庆市主要工业源VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于"第二次全国污染源普查"基础信息和工业行业VOCs源成分谱,建立了重庆市2017年主要工业源VOCs组分清单,并估算其臭氧生成潜势(OFP),识别工业源VOCs重点管控物种及其来源.结果表明,重庆市2017年工业源VOCs排放总量及其OFP分别为144.12 kt和477.34 kt,汽车制造、装备制造、塑料制造和...     

廊坊开发区8~9月O3污染过程VOCs污染特征及来源分析

使用ZF-PKU-1007大气挥发性有机物（VOCs）在线连续监测系统,于2018年8月25日至9月30日在廊坊开发区对99种VOCs进行监测,并开展不同O₃污染情况下ω（VOCs）特征、大气反应活性及来源研究.结果表明,监测期间廊坊开发区ω（VOCs）平均为（75.17±38.67）×10^-9,O₃污染日和清洁日ω（VOCs）平均分别为（112.33±30.96）×10^-9和（66.25±34.84）×10^-9,污染日ω（VOCs）较清洁日偏高69.6%;对于大气反应活性,污染日和清洁日VOCs对臭氧生成潜势（OFP）的贡献均以醛酮类、芳香烃、烯烃和烷烃为主,对于羟基消耗速率（L_·OH）,污染日以芳香烃（30.0%）和烯烃（25.8%）为主,而清洁日烯烃贡献（29.8%）略高于芳香烃（28.0%）;PMF源解析结果显示,机动车排放（34.4%）、溶剂使用及挥发源（31.7%）、石化工业源（15.7%）、燃烧源（11.1%）和植物排放源（7.9%）为监测期间VOCs的主要来源,另外污染日溶剂使用及挥发源、植物源排放较清洁日升高13.1%和1.2%,可能与污染日温度较高有关.因此,机动车排放和溶剂使用及挥发为廊坊开发区8~9月VOCs的控制重点.     

臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

杭州市城市生活垃圾处理主要温室气体及VOCs排放特征

为了解城市生活垃圾处理过程中主要温室气体及VOCs排放的变化特征,基于《2006年IPCC国家温室气体清单指南》《浙江省市县温室气体清单编制指南》和《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》推荐的方法,估算了2005-2016年杭州市生活垃圾处理主要温室气体及VOCs排放量.结果表明:2005-2016年杭州市生活垃圾处理过程中温室气体排放占绝对主导地位,VOCs排放只占极少一部分.杭州市生活垃圾处理主要温室气体和VOCs排放量总体上呈上升趋势,与2005年相比,2016年杭州市生活垃圾处理主要温室气体排放量增长了68.8%,VOCs排放量增长了134.0%.从生活垃圾处理方式来看,杭州市生活垃圾填埋处理的温室气体排放量远高于焚烧处理方式,但填埋处理的VOCs排放量却低于焚烧处理方式（2007年和2008年除外）.杭州市生活垃圾填埋处理和焚烧处理的温室气体排放强度分别为0.72~0.86、0.18~0.23.从排放贡献和排放强度来看,采用填埋处理方式有利于减少垃圾处理过程中VOCs的排放,而采用焚烧处理方式更有利于温室气体的减排.随着人均生活垃圾产生量的上升,无论是温室气体还是VOCs,杭州市人均垃圾处理排放量总体呈现稳步上升的态势.研究显示,深入垃圾分类回收、控制人均生活垃圾产生量、优化垃圾焚烧处理方式,可以实现生活垃圾处理主要温室气体和VOCs的协同减排.      

典型酿造业厂界无组织排放VOCs污染特征与风险评价

为探明酿造企业厂界无组织排放VOCs的浓度特征、恶臭污染及健康风险,采用便携式气相色谱-质谱仪对典型酿造企业醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs进行监测,分析研究其VOCs的浓度水平和组成特征,采用阈稀释倍数和感官测定法对VOCs进行恶臭分析,并进行了健康风险评价.结果表明,醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs的总浓度分别为0.968 mg·m~(-3)和0.293 mg·m~(-3).醋厂排放的VOCs中乙酸乙酯和乙酸含量较高,分别占总VOCs的76.3%和13.5%.酒厂排放的VOCs中以乙醇和己酸乙酯为主,分别占总VOCs的56.3%和30.4%.含氧VOCs是酿造企业污染源排放的主要组分.两厂总恶臭指数均大于1,表明其无组织VOCs排放对大气环境存在恶臭污染,且其臭气浓度均超过恶臭污染物厂界标准限值.醋厂和酒厂VOCs致癌风险指数分别为2.45×10~(-6)和5.25×10~(-6),超过了EPA致癌风险值(1.0×10~(-6)),但未超过OSHA致癌风险值(1.0×10~(-3))_及ICRP最大可接受的风险值(5.0×10~(-5)).     

我国近10年城市生活垃圾处置单元温室气体排放时空变化及减排潜能分析

生活垃圾处置单元是重要的温室气体（GHG）排放源,明确其排放变化趋势及特征,是制定生活垃圾单元GHG减排的前提.采用IPCC清单模型,对中国2010~2020年城市生活垃圾（MSW）处置单元的GHG排放进行了估算.结果表明,GHG排放量（以CO₂-eq计,下同）从2010年的42.5 Mt增长至2019年的75.3 Mt,2020年降低到72.1 Mt;生活垃圾填埋场是GHG排放的主要来源,随着生活垃圾焚烧比例的增加,焚烧GHG排放占比从2010年的16.5%快速增加到2020年的60.1%;在区域分布上,华东和华南地区是排放量最高的区域,广东、山东、江苏和浙江是最主要的排放省.实行生活垃圾分类,转变生活垃圾处置方式（垃圾填埋向焚烧的转变）,提高填埋场填埋气体（LFG）收集效率,利用生物覆盖功能材料强化覆盖层甲烷（CH₄）氧化效率,是实现固废处置单元GHG减排的主要措施.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

基于LHS-MC青岛市工业源VOCs排放清单及不确定性

采用自下而上法,逐一采集企业活动水平,抽样调查企业获取治理措施变量,使用优化后的排放系数法建立青岛市工业源VOCs排放清单,同时将MC和LHS方法联合,模拟单变量和多变量对VOCs清单不确定性影响.结果表明,2019年青岛市工业源VOCs排放总量为4.47万t （未优化排放系数法：3.11万t）,排放贡献较大行业依次为橡胶与塑料制品业、金属制品业、石油/煤炭及其他燃料加工业,占总量40.26%.多变量模拟的不确定性高于单变量,工艺过程源（-9.72%~230.51%）和溶剂使用源（-14.14%~122.77%） VOCs清单的不确定性明显高于燃烧源（-15.62%~36.41%）.影响VOCs清单不确定性的行业和主要因素为：化工、造纸和纺织（排放因子）;金属制品、汽车制造和化工（去除率和设施运行率）;石油加工和黑色金属冶炼（样本数少）.VOCs排放主要集中在：西海岸新区东部、大珠山北部、即墨区南部、城阳区北部、胶州市东北部、平度市建成区和莱西市东南部.     

Characteristics of ambient volatile organic compounds during spring O3 pollution episode in Chengdu, China

Surface ozone (O₃) has become a critical pollutant impeding air quality improvement in many Chinese megacities. Chengdu is a megacity located in Sichuan Basin in southwest China, where O₃ pollution occurs frequently in both spring and summer. In order to understand the elevated O₃ during spring in Chengdu, we conducted sampling campaign at three sites during O₃ pollution episodes in April. Volatile organic compounds (VOCs) compositions at each site were similar, and oxygenated VOCs (OVOCs) concentrations accounted for the highest proportion (35%-45%), followed by alkanes, alkens (including acetylene), halohydrocarbons, and aromatics. The sensitivity of O₃ to its precursors was analyzed using an observation based box model. The relative incremental reactivity of OVOCs was larger than other precursors, suggesting that they also played the dominant role in O₃ formation. Furthermore, the positive matrix factorization model was used to identify the dominant emission sources and to evaluate their contribution to VOCs in the city. The main sources of VOCs in spring were from combustion (27.75%), industrial manufacturing (24.17%), vehicle exhaust (20.35%), and solvent utilization (18.35%). Discussions on VOCs and NO_x reduction schemes suggested that Chengdu was typical in the VOC-limited regime, and VOC emission reduction would help to prevent and control O₃. The analysis of emission reduction scenarios based on VOCs sources showed that the emission reduction ratio of VOCs to NO₂ needs to reach more than 3 in order to achieve O₃ prevention. Emission reduction from vehicular exhaust source and solvent utilization source may be more effective.     

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城...     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

中国生活源固体垃圾产生和处理及其N2O排放

核算和评估固体垃圾产生和处理及其N₂O排放具有重要的现实和指导意义.本研究以中国为例（2008—2017年）,建立了固体垃圾产生、处理和N₂O排放核算框架.结果表明,10年间中国固体垃圾产生量上升了34.6%,年均6.13亿t,生活垃圾（48.6%）和工业日用品垃圾（24.6%）是主要贡献源;处理格局仍以填埋为主（占53.0%）,焚烧为辅（25.5%）;堆弃（42.5%）和焚烧（31.2%）是固体垃圾处理中N₂O气体的主要排放源,堆肥占21.9%,填埋处理排放最少（4.4%）;固体垃圾处理产生的渗滤液逐年增加,渗滤液排放的N₂O占固体垃圾处理N₂O排放总量的41.7%,生活垃圾产生的渗滤液是其主要排放源.加大垃圾分类处理和资源化利用力度,加强农村生活垃圾处理处置能力、减少垃圾堆弃量及提高垃圾处理技术对固体垃圾的产生及其N₂O排放减排至关重要.     

我国城市生活垃圾处理处置全过程大气排放研究进展

2016年我国城市生活垃圾的年清运量突破2×108 t,并且在未来一段时间内仍会呈现上升趋势.虽然近年来我国城市垃圾无害化处理率年均增幅超过10%,但随着城市化进程的不断深入,庞大的垃圾产生量给现有城市垃圾处理系统造成巨大挑战,同时使垃圾处理处置过程中大气温室气体及污染物排放逐渐引起社会关注,如2010年我国垃圾焚烧导致大气污染物NO_x、SO₂、CO、颗粒物的排放量分别为28、12 062、6 500、4 654 t等.充分调研现有垃圾处理处置全过程大气排放的研究,总结我国城市生活垃圾收集、转运到最终处理处置大气排放物种多样、排放分散的现状,结合现有研究覆盖范围有限、研究物种稀少的局限,同时为进一步推进大气排放清单系统化和精细化的进程,提出以下建议和展望:①核算城市和地区垃圾转运过程中的大气环境成本和压缩空间;②进一步完善并扩充垃圾焚烧多种有毒有害大气污染物（如二英、重金属元素及挥发性有机物等）排放特征测试和排放清单的研究;③在完善生活垃圾填埋场温室气体排放时空分布特征的同时,健全生活垃圾填埋场颗粒物及挥发性有机物等典型大气污染物排放清单相关研究.      

郑州市少数民族运动会期间O3及VOCs污染特征的演变和评估

基于近地面观测的常规污染六参数、气象数据和在线VOCs数据,以臭氧及其前体物VOCs为研究重点,评估了民运会期间采取的污染管控措施对郑州市空气质量的影响.结果表明,2019年民运会管控期间污染物六参数相较上年同期均呈现降低趋势,其中PM_2.5和PM₁₀浓度分别降低了16.2%和25.1%,但是臭氧日最大8 h浓度均值的降幅仅为3.7%,且臭氧为首要污染物的天数超过90%.就臭氧前体物VOCs而言,民运会期间PAMS浓度（26.21×10^-9）低于历史同期;利用PMF模型解析出6个因子,依次为机动车尾气（28%）、LPG（21%）、燃烧（16%）、工业（15%）、溶剂（15%）和植物排放（5%）;空气保障期间,对燃烧源和工业源的管控较为明显.