硝基苯厌氧降解过程中Fe0的促进作用

尝试在硝基苯生物厌氧降解过程中,添加零价铁实现电子催化与生物代谢的协同作用,结果发现零价铁能够促进硝基苯的厌氧转化并主要生成苯胺,初始浓度为240.00mg·l-1的硝基苯废水,当厌氧微生物浓度为5000.00mg·l-1左右时,在2L的试验液中,当零价铁投加量由0.50g增加到5.00g时,硝基苯的转化率和苯胺的产生量急剧增加;零价铁的投加量为5.00g时与不加零价铁相比,硝基苯的转化率提高了2.43倍,苯胺的生成量提高了2.12倍;通过设计Fe0,Fe2 ,Fe3 及Fe3O4的对比实验,证明零价铁的作用主要表现为其腐蚀形成Fe2 的过程为硝基苯的厌氧生物转化提供了电子以及该过程中生成的Fe2 和Fe3 的生物营养作用.     

地下环境中铁氧化物生物异化还原耦合降解硝基苯的影响因素研究

通过静态实验模拟地下水厌氧环境,研究了碳源、电子受体、初始微生物量和硝基苯浓度等因素对地下环境中微生物异化铁还原作用耦合降解硝基苯的影响。实验选取乙酸铵、葡萄糖、柠檬酸铵为碳源,针铁矿、赤铁矿为电子受体,进行异化铁还原协同耦合降解硝基苯。结果表明：乙酸铵为碳源时硝基苯的降解率最高为78.5%;针铁矿作电子受体时硝基苯降解效果比赤铁矿好,且0.3 mg·L-1效果最好;微生物量对耦合体系中硝基苯降解率有影响但并不显著,最适宜的初始微生物量为4×108cells·mL-1;硝基苯质量浓度在50～150 mg·L-1时,硝基苯浓度与降解率呈负相关,其中对50 mg·L-1的初始硝基苯质量浓度降解效果最好。因此,碳源和电子受体对地下环境中微生物异化铁还原作用耦合降解硝基苯具有重要的影响。     

生物炭负载纳米零价铁材料的制备及还原降解性能

选取花生壳、稻草秸秆和玉米秸秆为原料制备不同种类生物炭,合成不同生物炭负载纳米零价铁复合材料(BC/n ZVI)。采用比表面积分析、扫描电镜等多种表征方法获得不同BC/n ZVI的物理化学和结构性质,测试BC/n ZVI对水溶液中典型有机氯农药γ-六六六的还原降解效果。结果表明,花生壳、稻草秸秆和玉米秸秆均在300℃制备条件下有较高的产率和较好的吸附效果;制备的BC/n ZVI颗粒呈球状结构,以花生壳BC/n ZVI分散性为最好;在水相实验中,添加BC/n ZVI对γ-六六六的去除效果优于单独添加生物炭或者纳米零价铁的效果;3种生物炭基材料中,花生壳BC/n ZVI对水相γ-六六六6 h的去除率为87.53%,反应体系中污染物总降解率达82.33%。     

氧化锌表面的Fe(Ⅱ)对三氯乙烯的还原脱氯研究

通过批量实验研究了在氧化锌-Fe(Ⅱ)混合体系中,束缚在氧化锌表面的Fe(Ⅱ)对三氯乙烯的还原脱氯作用。结果表明,这种束缚在氧化锌表面的Fe(Ⅱ)对三氯乙烯有一定的还原脱氯作用,且脱氯反应符合准一级反应动力学方程。与均质溶液中的Fe(Ⅱ)相比,束缚在氧化锌表面的Fe(Ⅱ)对三氯乙烯有更强的还原脱氯作用。实验还发现三氯乙烯在氧化锌-Fe(Ⅱ)混合体系中的还原脱氯速率受pH值和Fe(Ⅱ)浓度的影响。Fe(Ⅱ)浓度为1mmol·L-1,在pH值5.0～9.0范围内,还原脱氯反应速率常数kobs及三氯乙烯去除率随着pH值的升高而增大。维持pH值7.0不变,在Fe(Ⅱ)浓度1～4mmol·L-1范围内,kobs及三氯乙烯去除率随Fe(Ⅱ)浓度的增大而增大,但是Fe(Ⅱ)浓度进一步升高,kobs及三氯乙烯去除率反而降低。当Fe(Ⅱ)初始浓度为4mmol·L-1、pH=7.0时,三氯乙烯在氧化锌-Fe(Ⅱ)混合体系中的kobs及三氯乙烯去除率均达到最大值,分别为0.260h-1、71.7%。     

马铃薯秸秆生物炭对黄土吸附Cd(Ⅱ)的影响

为了探究来源于本地农业废弃物的生物炭对区域重金属污染黄土吸附固定化修复的可行性,本文采用批量平衡实验法,研究了马铃薯秸秆生物炭、黄土和生物炭与黄土混合物(加炭黄土)吸附重金属Cd(Ⅱ)的性能,考察了吸附时间、初始Cd(Ⅱ)浓度和溶液p H值对吸附过程的影响,并利用红外光谱、X-射线衍射分析等方法对吸附前后的生物炭和黄土分别进行表征.结果表明,生物炭、黄土、加炭黄土对Cd(Ⅱ)的吸附等温模式符合Langmuir模型,在25℃下的最大吸附量分别为15.60、7.87、12.40 mg·g~(-10,吸附动力学数据满足准二级动力学方程,溶液初始p H值对Cd(Ⅱ)的吸附过程影响较大,2p H4和6p H8时,吸附量增加速率很快,而4p H6时,吸附量平缓上升.表征结果说明离子交换和阳离子-π作用为生物炭对Cd(Ⅱ)的主要吸附机制,而黄土对Cd(Ⅱ)的吸附主要归因于石英、高岭石等黏土矿物以及有机质中的羧基基团.对比动力学和等温吸附数据可得,在实验研究范围内,生物炭的添加使黄土对Cd(Ⅱ)的吸附能力分别提高了41.50%和49.94%.因此,在一定条件下,生物炭的输入可有效提高黄土对Cd(Ⅱ)的吸附固定化能力.     

Fe(Ⅲ)/HSO3-降解双氯芬酸钠动力学及机理研究

研究了基于Fe(Ⅲ)活化亚硫酸氢盐(HSO3,BS)的新型高级氧化技术对水中双氯芬酸钠的降解,考察了pH、Fe3+用量、BS用量、DCF初始浓度、溶解氧、温度、Cl-及黄腐酸(FA)对Fe(Ⅲ)/BS降解DCF的影响,探讨了DCF的降解机理.结果 表明,Fe(Ⅲ)/BS可实现Fe(Ⅲ/Ⅱ)自循环,快速高效地降解DCF,...     

柠檬酸-Fe(Ⅱ)/K2S2O8对敌草隆降解的研究

研究了初始pH值为3.0时敌草隆在柠檬酸-Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中的降解行为.结果显示,0.1mmol·l-1敌草隆的最佳降解条件为:[K2S2O8]=2.0mmol·l-1,[Fe(Ⅱ)]=1.0mmol·l-1,[CA]=0.5mmol·l-1.在该条件下,敌草隆的降解符合一级反应动力学,半衰期为30.5min.此外,采用分子探针法鉴定了体系中产生的硫酸根自由基和羟基自由基.并采用液-质联用技术鉴定了敌草隆在柠檬酸-Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中的降解产物,探讨敌草隆在柠檬酸-Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中可能的降解机理.     

pH值对零价铁还原降解模拟地下水中硝基苯的影响

通过批次实验,研究了不同pH值对零价铁还原模拟地下水中硝基苯的影响,结果表明:零价铁通过还原反应可有效降解地下水中的硝基苯,在控制pH值为3-12的硝基苯还原降解试验中,反应的最佳pH值为3;随着反应的进行pH值呈现逐渐升高的趋势;在各种pH值条件下,硝基苯的还原速率符合假一级动力学模型,表观速率常数kobs随pH值的降低而增加;硝基苯的还原速率和苯胺的生成速率都随pH值升高而减小;另外,零价铁还原硝基苯的最终还原产物为苯胺.     

老化作用对水稻秸秆生物炭吸附Cd(Ⅱ)能力的影响

环境变化使生物炭材料发生老化作用,老化后的生物炭是否仍具有较强的吸附能力是评价生物炭对Cd修复的长期稳定性的重要指标.本文采用自然老化(Spontaneous aging,SPON),冻融循环老化(Freeze-thaw cycles aging,FTC)和高温老化(High temperature aging,HT)的方法对水稻秸秆生物炭进行2个月的人工加速老化,运用扫描电镜(SEM-EDS)、元素分析仪、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)研究老化作用对秸秆生物炭材料的影响,再通过等温吸附实验研究生物炭老化前后对Cd吸附性能特征的变化.结果表明,老化作用使生物炭材料局部发生破碎,增加了生物炭表面O/C比.老化作用显著影响秸秆生物炭表面的官能团,降低了生物炭表面—OH的数量,增加了CO、—COOH和Si—O—Si的数量,出现了C≡C键,可为Cd提供更多的吸附位点.等温吸附试验进一步证明了老化后的生物炭提高了对Cd(Ⅱ)的吸附性能.与生物炭原样相比,冻融循环老化、高温老化、自然老化使生物炭的Cd最大吸附量分别达到了26.49、33.30、23.40 mg·g~(-1),增加了27.8%,60.7%,12.9%.本研究表明老化作用改变了生物炭材料的表观结构和官能团,增强了对Cd(Ⅱ)的吸附能力,因此生物炭对Cd的修复具有一定的长期稳定性.     

生物炭改性及其对污染物吸附与降解行为的研究进展

生物炭因其原料来源广泛、含碳量丰富、成本低等特点被广泛应用于污染环境修复领域.生物炭能否高效去除污染物的关键点在于生物炭所具备的理化性质.生物炭改性能促使生物炭理化性质改变(如比表面积增加、灰分含量降低、丰富表面官能团等),从而促进或抑制其对污染物吸附与降解行为.然而改性生物炭对污染物的吸附或降解行为受改性条件(物理、...     

零价铁还原和过硫酸盐氧化联合降解水中硝基苯

将零价铁(Fe0)的还原和过硫酸盐(persulfate,PS)的高级氧化技术结合用于水中难降解有机污染物硝基苯的去除.研究结果表明,Fe0在常温常压下可将硝基苯还原生成苯胺,随着Fe0投加量的增加,硝基苯还原为苯胺的速率逐渐增大.PS本身对硝基苯氧化作用不明显,但在Fe0与PS二者联合体系中,硝基苯和苯胺同时被去除,而且随着PS投加量的增加二者被去除的速度也随之增加.在Fe0还原和PS氧化联合处理硝基苯的体系中可能存在两个过程,一是Fe0还原硝基苯产生苯胺和二价铁离子Fe2+,二是Fe2+催化PS产生强氧化性的硫酸根自由基将苯胺氧化降解.     

水稻秸秆生物炭对Pb（Ⅱ）的吸附特性

利用红外（FTIR）光谱、Boehm滴定、比表面积及微孔分析等方法对300℃、400℃、500℃、600℃下制备的水稻秸秆生物炭进行表征,分别记录为RC300、RC400、RC500和RC600,同时研究了4种生物炭在不同平衡时间、pH值、浓度下对Pb（Ⅱ）的吸附特征.结果表明,随着热解温度的升高,生物炭表面含氧官能团...     

富磷污泥生物炭去除水中Pb(Ⅱ)的特性研究

以城市污水厂富磷剩余污泥为研究对象,考察高温热解制备生物炭吸附剂对水中Pb(Ⅱ)的去除效果.研究表明,随着热解温度升高,制备的生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附能力增强;在相同热解温度下,生污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附能力比消化污泥生物炭大.采用700℃热解1 h制备生污泥生物炭以研究对Pb(Ⅱ)吸附的影响因素,结果显示:吸附180 min达到吸附平衡;富磷污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的去除率随pH增加而升高;生物炭投加量增加,对Pb(Ⅱ)去除率上升,而单位吸附容量迅速减小.污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附符合准二级反应动力学,Langmuir模型比Freundlich模型能更好地拟合等温吸附线.在pH 5.0、吸附时间3 h、生物炭投加量20 g.L-1条件下,对Pb(Ⅱ)的最大吸附量为34.5 mg.g-1,表明富磷污泥生物炭可以作为一种廉价的吸附剂.     

硝基苯水溶液的超声波降解动力学

以硝基苯为唯一底物，选择超声功率200W，400W，600W，800W，研究了超声降解硝基苯水溶液的动力学，实验证明，硝基苯超声降解属假一级动力学反应，同时得到了不同超声功率下的降解速率常数，以及速率常数与超声功率的线性相关关系和含有超声功率的动力学方程，采用色质分析，确定了硝基苯降解产物中含有邻硝基酚和对硝基酚。     

硝基苯降解菌的分离鉴定及降解特性

从化工厂污水处理池污泥中分离到一株能高效降解硝基苯的菌株XY-1,通过形态观察、生理生化特征和16SrDNA序列同源性分析,将该菌株鉴定为假单胞菌属(Pseudomonas sp.).该菌株能以硝基苯为唯一碳源、氮源和能源生长,硝基苯初始浓度为200 mg/L时,20 h降解率可达97%.该菌在温度25～35℃、pH 7.0～9.0范围内均能高效降解硝基苯,并且对对氯硝基苯、对氯苯胺也有良好的降解效果.测序分析表明,克隆到了该菌中的硝基苯还原酶基因,推测该菌的降解途径是硝基苯部分还原途径.图6参19     

生物炭载硫化铁对2,4-二氯苯氧乙酸的催化氧化降解

以木质生物炭为载体制备了负载型硫化铁(FeS_x/BC),采用扫描电镜/能量色散X射线光谱(SEM/EDX)、X射线粉末衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对其结构进行了表征分析.然后将其用于催化除草剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的类Fenton氧化降解,并与市售硫化亚铁(c-FeS)进行对比.结果表明,生物炭可以提高硫化铁分散性,炭载催化剂中的Fe主要以Fe_3S_4形式存在.与c-FeS相比,采用FeS_x/BC催化降解2,4-D的反应速率常数(k_(obs))提高了约20倍.降解反应速率随催化剂、H_2O_2用量增加而提高,但是随初始pH(2.0—9.0)上升而下降.机理研究表明,生物炭作为电子穿梭体有助于提高·OH的生成量,促进2,4-D降解中间产物转化、并使脱氯反应更完全.     

水体系中Fe(Ⅱ)/K2S2O8降解敌草隆的研究

在初始pH 7.0的Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中,分别研究了K2S2O8和Fe(Ⅱ)初始浓度以及Fe(Ⅱ)分批加入对敌草隆降解的影响,结果表明,在pH 7.0,K2S2O8和Fe(Ⅱ)初始浓度分别为2.0mmol·l-1和1.0mmol·l-1时,反应300min后,0.1mmol·l-1敌草隆的降解率达到40.0%,Fe(Ⅱ)分批加入能够促进敌草隆的降解.另外,通过对Fe(Ⅱ)/K2S2O8,EDTA-Fe(Ⅱ)/K2S2O8,柠檬酸-Fe(Ⅱ)/K2S2O8以及K2S2O3-Fe(Ⅱ)/K2S2O8四种Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系的对比研究,发现在Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中,加入Fe(Ⅱ)的螯合剂EDTA和柠檬酸以及还原剂K2S2O3能够明显促进敌草隆降解.采用分子探针法的竞争实验鉴定了体系中产生的硫酸根自由基.