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1.
《环境科学与技术》2021,44(6):50-57
该文使用K_2FeO_4活化法构建了环境友好的基于狐尾藻的新型多孔石墨化生物炭(PGMC)。以PGMC作为催化剂来活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素(TC)。不同热解温度条件(700、800和900℃)对制备出的PGMC(PGMC700、PGMC800、PGMC900)的物理化学性质影响很大。PGMC800展现出最好活化PMS降解TC的性能得易于其更大的比表面积。在反应温度为25℃、PGMC800的用量为0.05 g/L、PMS的加入量为0.5 g/L的条件下,可以实现对30 mg/L TC的高效去除(30 min去除82.2%)。化学淬灭剂、电子顺磁共振(EPR)和线性扫描伏安(LSV)测试揭示了TC的降解得益于非自由基路径(~1O_2和电子传导)而不是自由基路径(SO_4·~-和·OH)。 相似文献
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3.
文章通过化学浸制和高温碳化法制备出负载铜的丝瓜络生物炭(Cu-LBC)复合材料,用于活化过硫酸盐(PS)降解四环素(TC)。研究表明在反应温度为25℃,初始pH为7,PS、Cu-LBC投加量分别为0.2 g/L和0.6 g/L时,40 min内对TC去除率可达87.26%±3.36%。该催化体系pH可适性广,共存阴离子对降解性能几乎没有影响;该体系高效的催化降解能力是由于催化剂大大降低了反应的活化能(Ea=4.51 kJ/mol)。催化剂对于实际水体中TC的降解表明Cu-LBC对TC依然具有较强的去除能力。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析表明体系中起主导作用的自由基为SO4·-和·OH。红外光谱和X射线衍射表明复合材料中铜主要以Cu+的形式存在,Cu-LBC表面的官能团决定了其高效的催化性能。 相似文献
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秸秆生物炭活化过硫酸盐氧化降解苯酚 总被引:1,自引:0,他引:1
以苯酚为目标污染物,高粱秸秆生物炭(S-BC)作为催化剂研究其活化过硫酸盐(PS)降解苯酚的效果.对影响降解的因素(包括PS浓度、S-BC质量浓度、初始pH值以及自由基清除剂)进行探讨,同时研究了生物炭的重复使用效果.研究结果表明,S-BC/PS体系对苯酚的去除率显著高于单一S-BC和PS体系.在n(PS):n(phenol)为50:1,S-BC质量浓度为1.5g/L,pH值为11的条件下,15h内苯酚的去除率高达99.7%;自由基清除剂(叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH))测定·OH和SO4-·是苯酚降解的主要活性物种;S-BC重复使用4次时对苯酚的去除率仍能达到100%.综上所述,生物炭可作为一种高效催化剂活化过硫酸盐降解苯酚. 相似文献
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以脱水干化污泥为原料,经450℃热解制成污泥生物炭(BC),活化过一硫酸盐(PMS),构建BC/PMS体系,降解环丙沙星(CIP).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪和电子自旋共振(EPR)分析了BC的理化性质;考察了BC投加量、PMS投加量、初始pH值和无机阴离子对BC/PMS体系降解CIP效果的影响;通过自由基淬灭实验和X射线光电子能谱(XPS)分析,深入探讨了BC/PMS体系对CIP降解机制.结果表明,CIP降解率随BC投加量和PMS投加量增大而升高,随溶液初始pH增大而降低,在BC 1.0 g·L-1、PMS 3.0 mmol·L-1、初始pH 6.0、CIP 20 mg·L-1和反应时间120 min时,CIP降解率为49.09%;SO42-和NO3-对BC/PMS体系降解效果无显著影响,HCO3-和Cl-具有明显抑制作用;BC/PMS体系降解CIP是自由基途径(·OH和SO4-·)和非自由基途径(1O2)共同作用的结果,降解路径主要包括哌嗪环开环和羟基化反应. 相似文献
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通过钢渣水解后产生的碱性溶液活化过硫酸盐(PS)降解水中的双酚A(BPA),考察了钢渣、过硫酸钾投加量对体系降解能力的影响.结果表明,在25℃,当投加3g/L钢渣以及2g/L过硫酸钾时,浓度50μg/L的BPA溶液可在1h后被降解72%.扫描电镜、X射线衍射分析及X射线荧光分析表征反应前后的钢渣,结果表明反应后钢渣的CaO及FeO含量均下降.自由基淬灭实验结果表明体系中同时存在O2·-,SO4·-和·OH 3种活性氧物种,对BPA降解的贡献分别占68.97%,9.52%和21.51%.在自来水中由于含有HCO3-水解过程而使降解效率升高,在市政废水出水中由于其他有机污染物对活性氧物种的竞争湮灭而使降解效率降低.机理推断认为,钢渣活化K2S2O8体系中,自由基的生成由两类反应共同实现,除碱活化过程外还包含少量的氧化亚铁催化过程.LC/MS结果表明BPA的降解产物主要包括二羟基的醌及羧酸类物质. 相似文献
7.
采用椰壳、玉米芯和稻壳作为前驱体制备出3种生物炭,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素.结果表明,玉米芯生物炭(CC-BC)的催化活性最高,反应120 min,四环素的去除率高达71.2%.根据生物炭的表征结果可知,CC-BC优异的催化性能归因于其巨大的比表面积和较高的表面缺陷度.同时,对PMS用量、催化剂用量、溶液pH、反应温度和水质等影响四环素降解的因素进行了研究.自由基猝灭试验和电子顺磁共振测试(EPR)的结果表明,四环素的降解包括自由基和非自由基两种路径,CC-BC/PMS反应体系中产生了SO4·-、·OH、O2·-和1O2活性物种.最后,重复使用性试验证明CC-BC具有良好的稳定性. 相似文献
8.
以柠檬酸和尿素为原料制备了碳量子点(CQDs),并采用热聚合法将CQDs分散在聚合物氮化碳(PCN)纳米片的表面(CQDs/PCN).通过SEM、TEM、XRD等测试技术对所制备的材料进行表征,证明了CQDs成功负载在PCN上.在模拟太阳光的条件下,考察了CQDs/PCN光催化活化过硫酸盐(PDS)对双酚A(BPA)的光催化性能.结果表明BPA在10min时降解率达到99.99%,且重复使用4次后仍能去除85%以上的BPA,说明该材料具有良好的重复性与稳定性.自由基猝灭实验表明CQDs/PCN-PDS光催化过程主要通过超氧自由基(·O2ˉ)、单线态氧(1O2)和空穴(h+)的作用降解BPA,推测了CQDs/PCN-PDS光催化去除BPA可能的反应机理.此外,通过分析光催化氧化中间产物,提出了BPA可能的降解路径.本研究为BPA的快速、高效降解提供了可能性,也为BPA降解提供了一种新的思路. 相似文献
9.
以松针为原料,通过溶胶-凝胶法制备了可磁分离回收的CoFe2O4/生物炭复合材料(MPBC),通过X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对MPBC结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用MPBC活化过硫酸盐(PS)去除罗丹明B(RhB),并考察了MPBC的重复利用性能.结果表明,在RhB初始浓度为40mg/L,溶液初始pH值为5,温度为25℃,MPBC投加量为8.0g/L,PS浓度为0.05mol/L时,RhB去除率在120min达到98.8%.其去除率随MPBC投加量和初始RhB浓度的增加而提高,并在较宽的pH值范围内(3~11)具有有效性.腐殖酸、NO3-、HCO3-和Cl-对RhB去除效率有一定的抑制作用.自由基淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,MPBC-PS体系中的活性物质主要包括SO... 相似文献
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采用高温煅烧-磺化法制备磺化改性苎麻生物炭(SBC),并将其作为过硫酸盐活化剂,实现了对水中盐酸四环素(TCH)的高效去除.通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对SBC的形貌和结构进行表征,研究了溶液初始pH值、SBC投加量、PS投加量对SBC/PS体系中TCH降解效果的影响,并考察了SBC的重复利用性能.结果表明,SBC为片层介孔材料,其表面含有丰富的含氧官能团和黄原酸酯官能团.在初始pH值为3,PS投加量为10mmol/L,SBC投加量为0.5g/L的最优条件下,反应180min后,SBC/PS体系对TCH的去除率达到89.0%,明显优于SBC、苎麻秸秆原始生物炭(BC)、PS和BC/PS体系.在实验考察范围内,SBC/PS体系对TCH的降解性能随pH值(pH=3~11)的升高呈先降低后升高再降低的趋势;随SBC和PS投加量的升高,TCH的去除率呈先上升后下降的趋势.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验表明,SBC/PS体系降解TCH的过程中产生了硫酸根自由基(SO4-·)、羟基自由基(·OH)、超氧自由基(O2-·)和单线氧(1O2),1O2起主导作用.循环利用实验结果表明,SBC表现出良好的重复利用性能.研究认为SBC是一种环境友好、高效的非金属碳基过硫酸盐活化剂,具有良好的应用前景. 相似文献
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采用纳米零价铁基生物炭(nZVI-BC)耦合过二硫酸钠(PDS)或过硫酸氢钾(PMS)构建吸附-高级氧化复合体系开展水中土霉素(OTC)的高效降解。考察了在不同PDS/PMS浓度、nZVI-BC投量、OTC浓度及初始pH条件下OTC的去除规律,并对体系中活性物种进行探究。结果表明:在0.20 mmol/L PDS/PMS,0.01 g nZVI-BC,50 mg/L OTC,原始pH为5.0±0.1条件下,OTC去除率可达到80%以上;SO4-·在nZVI-BC/PDS体系中对OTC降解占有绝对主导地位(贡献度为57.00%),nZVI-BC/PMS体系则主要依靠SO4-·、O2-·和1O2。 相似文献
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水体中难降解有机物对人体和生态环境存在潜在威胁,开发高效、环保和低成本的催化体系对修复此类废水具有重要意义.生物炭基材料-过硫酸盐高级氧化体系在污水处理领域有广阔的应用前景,为了进一步明确生物炭基材料活化PMS(过一硫酸盐)降解有机污染物的性能及微观机制,综述了生物炭、(非)金属元素掺杂生物炭和金属氧化物-生物炭复合材料3种典型生物炭基材料活化PMS降解有机污染物的催化活性及界面反应机制.结果表明:生物炭基材料表面催化位点(如含氧官能团、缺陷、持久性自由基、金属原子等)可通过自由基或非自由基方式促进PMS活化,进而促进SO4-·(硫酸根自由基)、·OH(羟基自由基)和O2-·(超氧自由基)等活性物种的产生,最终增加相应体系的催化活性;使用(非)金属元素掺杂或者负载金属(氧化物)能够显著改变生物炭电荷分布和活性位点,进而增加生物炭基材料的催化活性.但目前的研究仍存在一些不足,如多种活性位点在生物炭基材料活化PMS过程中的协同作用机制尚不明确,杂原子共掺杂生物炭或生物炭负载单原子催化剂在PMS体系中的催化活性及机制、自由基/非自由基方式的协同作用机制也兹待研究.此外,污染物自身结构特性对生物炭基材料催化活性的影响机制也有待进一步探讨. 相似文献
13.
利用氧化石墨烯和氨水为原料,采用水热法-冷冻干燥技术制备了易回收氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(N-RGF)催化剂,通过SEM,XRD,XPS,FT-IR,BET和TG等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用N-RGF通过吸附/活化过二硫酸盐(PDS)降解协同去除双酚A(BPA),优化了其制备条件,并探讨去除机理.结果表明,N-RGF为网状三维结构,孔径约为1~5μm,最优条件为180℃水热反应20h,氮掺杂量为6%.制备的N-RGF降解BPA速率是RGF的4.88倍.活性物种捕获实验和电子顺磁共振(EPR)研究结果显示单线态氧(1O2)是N-RGF活化PDS降解BPA的主要活性物种.HPLC-MS检测了降解过程的中间体,并提出了可能的降解途径.MCF-7雌激素活性测试结果显示N-RGF通过吸附/活化PDS可有效消除母体的雌激素活性而不产生雌激素活性更强的中间体. 相似文献
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为解决水环境中内分泌干扰物的去除难题,采用水热法合成Bi2WO6@MXenes-NS(BM-NS)复合催化剂,通过活化过单硫酸盐(PMS)降解双酚A (BPA)。利用SEM、TEM及XRD对所制备催化剂的形貌和晶体结构进行表征,考察了不同催化剂体系、PMS浓度,溶液pH和共存离子等因素对BPA降解性能的影响。结果表明:当MXenes-NS添加量(质量分数)为0.5%,催化剂浓度为1 g/L,PMS浓度为0.3 g/L,溶液pH为3.03时,BM-NS/PMS体系具有较强的BPA降解性能,120 min内去除率达到85.3%。溶液中无机阴离子对BPA去除率的影响顺序为Cl-2PO-42-4-3≈NO-3。催化剂经过4次循环实验后,BPA去除率仍保持在70.1%。自由基猝灭实验结果表明,SO 相似文献
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四溴双酚A(TBBPA)降解是环境污染治理领域的研究热点。利用梧桐叶提取液介导合成的铁基纳米材料(T-Fe NPs)催化活化过硫酸盐(PS)降解土壤中TBBPA,优化了不同类型土壤(潮土、红壤、黄棕壤)对TBBPA的降解条件。采用Box-Behnken Design模型,分析不同因素(T-Fe NPs投加量、PS浓度、温度)及其交互作用对土壤TBBPA降解率的影响,得出不同土壤中TBBPA最佳降解条件。结果表明:1)T-Fe NPs能有效活化PS降解不同类型土壤中TBBPA,在红壤中降解效果较好。2)不同类型土壤中TBBPA的最佳降解条件存在差异,潮土中最优条件为:T-Fe NPs投加量6.39 g/kg, PS浓度31.26 mmol/L,温度20.73℃,降解率可达到71.72%;红壤中最佳条件为:T-Fe NPs投加量5.26 g/kg, PS浓度29.08 mmol/L,温度为49.80℃,降解率可达到87.87%;黄棕壤中最佳条件为:T-Fe NPs投加量3.42 g/kg, PS浓度15.77 mmol/L,温度11.83℃,降解率可达到54.22%。该研究结果可为TBBP... 相似文献
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以污水厂填埋污泥为原料,在不同热解温度下制备了污泥生物炭(SBC),发现SBC能够高效活化过一硫酸盐(PMS),促进罗丹明B(RhB)降解,且900℃下制备的SBC降解RhB的速率常数(0.071 min-1)分别为300和600℃下制备的SBC的7.1和4.7倍.SBC/PMS体系中RhB的降解速率随着PMS剂量(0.2~0.8 mmol·L-1)的增加逐渐增加,达到0.8 mmol·L-1后,继续增加投加剂量(1.6~3.2 mmol·L-1)降解速率变化不明显;随着工作pH的提高(1~13),SBC/PMS体系中RhB的降解速率逐渐降低.光谱学分析显示,热解温度的升高会使官能团减少,提高SBC本身与PMS和RhB的电子传递速率,促进RhB高效降解.淬灭实验结果显示,SBC/PMS/RhB体系中产生的主要活性氧物种为1O2,其浓度约为1.5×10-10mol·L-1.本研究有望揭示SBC活化PMS处理难降解有... 相似文献
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钴掺杂铁酸铋活化过硫酸盐降解水中四溴双酚A的研究 总被引:2,自引:3,他引:2
采用溶胶凝胶法制备了钴掺杂的铁酸铋(xCo-BFO),以此作为多相催化剂,活化过硫酸盐(PMS),产生硫酸根自由基,在水相降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了钴掺杂量、催化剂用量、PMS初始浓度对降解反应过程的影响.结果表明,在xCo-BFO中Co掺杂量(Co/Fe摩尔比)为0.1,用量为0.5 g.L-1,PMS浓度为2.5 mmol.L-1时,60 min内对40 mg.L-1的TBBPA的去除率可达95%以上.所得催化剂在反应中稳定,反应60 min后Co溶出量仅占总Co的0.27%,经4次重复使用仍具有较高催化活性;具有磁性,回收方便,在污水处理领域具有良好的应用前景. 相似文献
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以羊粪为原料,制备磁改性羊粪衍生ZVI-生物炭复合材料 (SMF800),通过BET、SEM、XRD、N2吸附-脱附等温线等对其表面形貌及晶体结构进行表征,并采用序批实验考查活化剂和过一硫酸盐 (PMS) 投加量、温度、溶液初始pH、无机阴离子等因素对AO7降解效率影响.结果表明,SMF800拥有高度石墨化及多孔结构,在最佳条件下 (PMS=0.8 g·L-1、SMF800=0.5 g·L-1、AO7=20 mg·L-1、T=25 ℃),40 min内AO7能被完全降解,在弱酸条件下有利于脱色,且活化剂经过3次循环使用后仍具有良好的活化效率.猝灭实验和XPS测试结果表明,自由基 (S O 4 - ? ![]()
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、·OH、O2·- ) 和非自由基途径 (1O2) 协同作用于AO7的降解,其中以Fe0还原PMS产生S O 4 - ? ![]()
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的自由基途径占主导地位,以Fe0诱导碳电子、生物炭表面含氧官能团 (C-OH 和COOH) 激活PMS产生1O2为辅,而SMF800石墨化及大量的sp2-C结构为电子转移提供良好的场所.综上,本研究设计制备了一种新型的生物炭基ZVI活化剂,以期为有机废水高效、低成本的处理方法提供新的技术支撑,同时也为粪源资源化利用提供新的途径. 相似文献
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碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星 总被引:2,自引:3,他引:2
采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击. 相似文献