La-Co-Fe-Cu/HZSM-5在尾气碳颗粒燃烧中的催化性能

采用柠檬酸络合低温浸渍法制备分子筛负载钙钛矿型复合氧化物催化剂。采用XRD、SEM和H2-TPR等手段对催化剂性能进行表征,并在微型固定床反应器中对催化剂进行活性评价。结果表明,在钙钛矿型复合氧化物中进行B位离子掺杂,可以改善催化活性,碳颗粒燃烧温度降低。在20%LaCoO3/HZSM-5催化剂中用铁离子部分取代钴离子可以改善碳颗粒的燃烧性能,取代量增加碳颗粒燃烧温度降低,但是生成CO2的选择性也降低,以20%LaCo0.2Fe0.8O3/HZSM-5为催化剂,Tig、Tm和Tf分别为256℃、399℃和403℃,但生成CO2的选择性只有72.5%。在20%LaCo1-xFexO3/HZSM-5中的钙钛矿型复合氧化物B位离子中加入铜离子后,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性得到明显改善,Sco2提高10个单位以上。以20%LaCo0.2Fe0.6Cu0.2O3/HZSM-5为催化剂,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性可以达到94.7%,Tig、Tm和Tf分别为242℃、427℃和445℃。     

Cu-K型低温碳烟氧化催化剂的合成及表征

柴油机排放中碳烟的低温氧化是近年来研究的热点.通过原位合成法制备Cu2K/Al2O3和CuK／Al2O3两种碳烟氧化催化剂,并采用低温氮吸附/脱附实验、X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温氧化对其结构进行系统表征,并用U碳模拟柴油机碳烟,研究其催化活性,评测其对柴油机排气中碳烟颗粒的净化效果.研究表明,Cu2K/Al...     

NH3的低温复相选择性催化氧化

采用Cu-Ag/Al2O3复合催化剂在低温下选择性催化氧化NH3.实验结果表明,Ag/Al2O3 和Cu/Al2O3分别具有高氧化活性和高N2选择性的优点;一定负载量范围内,Cu-Ag/Al2O3复合催化剂既具有高氧化活性(介于Ag/Al2O3和Cu/Al2O3之间),又具有Cu/Al2O3的高N2选择性,当反应温度为280℃时,Cu5%-Ag5%/Al2O3对NH3的氧化率大于96%,N2选择性大于95%.催化剂表面上形成的Ag2O颗粒及其大小是影响催化剂选择性的一个重要因素.     

NH_3的低温复相选择性催化氧化

采用Cu-Ag/Al2O3复合催化剂在低温下选择性催化氧化 NH3.实验结果表明,Ag/Al2O3 和 Cu/Al2O3分别具有高氧化活性和高 N2选择性的优点;一定负载量范围内,Cu-Ag/Al2O3复合催化剂既具有高氧化活性(介于Ag/Al2O3和Cu/Al2O3之间),又具有Cu/Al2O3的高N2选择性,当反应温度为280℃时,Cu5%-Ag5%/Al2O3对NH3的氧化率大于96%,N2选择性大于95%.催化剂表面上形成的Ag2O 颗粒及其大小是影响催化剂选择性的一个重要因素.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载（NH4）2S2O8、ZrOCl2和Cu（NO3）2,制成Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O8^2-/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明,Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明,S2O8^2-和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心（B酸）的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载(NH4)2S2O8、ZrOCl2和Cu(NO3)2,制成Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明, Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明, S2O2-8和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心(B酸)的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

含铜尖晶石催化剂在苯酚催化湿式氧化降解中铜溶出的研究

利用溶胶-凝胶法制备了Cu0.10Zn0.90Al1.90Fe0.10O4尖晶石结构催化剂,并用于苯酚的催化湿式氧化降解反应,考察了催化剂在H2-TPR实验中的氧化-还原性能,苯酚作为还原剂、反应温度和苯酚,催化剂质量比对铜离子溶出量的影响.结果表明,在较低反应温度或较高苯酚/催化剂质量比的情况下,被还原的催化剂活性组分不易被再氧化是导致铜离子大量溶出的主要因素.当反应温度较高和苯酚/催化剂质量比较低时,铜离子溶出量显著减少.在190℃、苯酚浓度为4.29 g·L-1、催化剂用量为25 g·L-1的条件下反应2 h,铜离子溶出量仅为0.96 mg·L-1.     

采用钙钛矿型催化剂(La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3)同时催化去除NOx和碳烟的研究

将钙钛矿型催化剂与碳烟均匀混合后置于固定床连续流动反应体系中,利用程序升温反应技术,在模拟柴油机尾气的情况下对同时催化去除氮氧化物(NOx)和碳烟的反应进行了实验研究.通过改变含Cu原料的用量,得到不同Cu取代量的催化剂La0.8K0.2CuxMn1-xO3,性能评价结果表明,La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3催化剂的综合性能较好,碳烟的起燃温度及NO向N2的最大转化率分别为280℃和58.0%.采用该催化剂,进一步考察了进气中NO浓度、O2浓度、进气总流量及催化剂与碳烟的接触状况对反应的影响.研究结果表明,进气中NO浓度、O2浓度、气体总流量和催化剂与碳烟之间的接触状况对NO的去除率的影响比较明显,而对碳烟起燃温度的影响较小.O2浓度从5%变为7.5%时,碳烟的起燃温度及最大NO转化率分别从280℃和53.8%变为270℃和96.7%.碳烟与催化剂松散接触时,碳烟的起燃温度及最大NO转化率分别为290℃和48.4%,紧密接触时分别为275℃和70.4%.而进气中NO浓度、气体总流量的变化对碳烟的燃烧基本上没有影响,虽然NO的转化率有明显变化,但生成的N2总量基本不变.     

C/YAG复合材料的抗烧蚀性能研究

目的对C/YAG复合材料的烧蚀性能和烧蚀机理进行研究。方法以高固相含量Y_2O_3-Al_2O_3溶胶为原料,低成本的碳纤维针刺毡为增强体,通过浸渍-干燥-热处理工艺制备C/YAG复合材料,利用SEM和XRD对烧蚀后材料的微观结构和物相组成进行分析。结果复合材料的质量烧蚀率和线烧蚀率分别为0.05g/s和0.12 mm/s。结论 C/YAG复合材料高的质量烧蚀率和线烧蚀率主要归因于氧乙炔焰高热流和强剪切力作用。烧蚀后材料的微观形貌可以分为中心区、过渡区和边缘区三个区域。其中烧蚀中心区主要受到热化学腐蚀和机械剥蚀的作用,而过渡区和边缘区主要受到热化学腐蚀和热物理侵蚀的作用。     

Nonylphenol photodegradation by novel ternary MIL-100（Fe）/ZnFe2O4/PCN composite under visible light irradiation via double charge transfer process

Nonylphenol（NP） residues, as a typical endocrine disrupting chemical（EDC）, frequently exist in sewage, surface water, groundwater and even drinking water, which poses a serious threat to human health due to its bioaccumulation. In order to remove NP, a series of MIL-100（Fe）/Zn Fe₂O₄/flake-like porous carbon nitride（MIL/ZC） was synthesized through in-situ synthesis at room temperature. High performance of ternary MIL/ZC is used to degrade NP under visible light irradiation. ...     

氧化铜纳米颗粒对水稻幼苗根系代谢毒性的研究

为阐明氧化铜纳米颗粒(CuO NPs)暴露对植物生长的影响,分别用CuO NPs悬浮液、氧化铜大颗粒(CuO BPs)悬浮液和硫酸铜(CuSO4·5H2O)溶液进行处理,以蒸馏水(d H2O)作为对照,水培水稻幼苗,研究了CuO NPs对水稻幼苗根系相关生理生化行为的影响.结果表明,不同处理对水稻幼苗根系的影响有很大差异,经CuO NPs悬浮液处理后,水稻幼根受损较严重,根系活力明显降低,根内丙二醛(MDA)含量和过氧化氢(H2O2)含量显著升高,超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化物酶(POD)活性明显增强.不同处理对水稻幼苗根的影响依次为:CuO NPs>CuSO4·5H2O>CuO BPs>d H2O.说明氧化铜纳米颗粒对水稻根的毒害作用不仅是由于释放离子引起的,纳米颗粒本身也起着重要作用,氧化损伤可能是CuO NPs的主要致毒机制之一.     

Superior trichloroethylene removal from water by sulfide-modified nanoscale zero-valent iron/graphene aerogel composite

Sulfide-modified nanoscale zero-valent iron (S-nZVI) is a promising material for removal of organic pollutants from water, but S-nZVI nanoparticles (NPs) easily agglomerate and have poor contact with organic contaminants. Herein, we propose a new S-nZVI/graphene aerogel (S-nZVI/GA) composite which exhibits superior removal capability for trichloroethylene (TCE) from water. Three-dimensional porous graphene aerogel (GA) can improve the efficiency of electron transport, enhance the adsorption of organic pollutants and restrain the agglomeration of the core-shell S-nZVI NPs. The TCE removal rates of FeS, nZVI, GA and S-nZVI were 27.8%, 42%, 63% and 75% in 2?hr, respectively. Furthermore, TCE was completely removed within 50?min by S-nZVI/GA. The TCE removal rate increased with increasing pH and temperature, and TCE removal followed the pseudo-first-order kinetic model. The results demonstrate the great potential of S-nZVI/GA composite as a low-cost, easily separated and superior monolithic adsorbent for removal of organic pollutants.     

磁性纳米复合吸附剂PFM对铜的吸附性能与吸附机理研究

制备了磁性纳米复合吸附剂PAM@Fe₃O₄/MnO₂(PFM),用于含铜废水的吸附实验研究,考察了吸附剂投加量、重金属溶液初始浓度、吸附时间等因素对吸附效果的影响。实验结果表明:磁性纳米复合吸附剂PFM可有效去除水中的铜离子,在Cu2+浓度为50 mg/L,pH为6.0,吸附剂量为1.6 g/L的条件下,在400 min达到吸附平衡,吸附容量可达到30.29 mg/g,Cu2+去除率可达到97%。吸附-再生循环实验证实PFM具有良好的再生性能,在去除Cu2+方面具有很好的实际应用前景。VSM分析表明:纳米PFM具备超顺磁性和铁磁性的优势;PFM的XRD图谱显示,PAM附着于纳米Fe₃O₄/MnO₂表面,增强了其与溶液中金属离子接触的表面积,有利于对金属离子的吸附;在纳米PFM吸附剂的FTIR中出现PAM中的酰胺键,印证了Fe₃O₄/MnO₂与PAM成功制备为磁性纳米复合吸附剂PFM。     

Facile synthesis of graphene-based hyper-cross-linked porous carbon composite with superior adsorption capability for chlorophenols

In this work, we proposed a green and cost-effective method to prepare a graphene-based hyper-cross-linked porous carbon composite (GN/HCPC) by one-pot carbonization of hyper-cross-linked polymer (HCP) and glucose. The composite combined the advantages of graphene (GN) and hyper-cross-linked porous carbon (HCPC), leading to high specific surface area (396.93 m²/g) and large total pore volume (0.413 cm³/g). The resulting GN/HCPC composite was applied as an adsorbent to remove 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP) from aqueous solutions. The influence of different solution conditions including pH, ionic strength, contact time, system temperature and concentration of humic acid was determined. The maximum adsorption capacity of GN/HCPC composite (calculated by the Langmuir model) could reach 348.43 mg/g, which represented increases of 43.6% and 13.6% over those of the as-prepared pure GN and HCPC, respectively. The Langmuir model and pseudo-second-order kinetic model were found to fit well with the adsorption process. Thermodynamic experiments suggested that the adsorption proceeded spontaneously and endothermically. In addition, the GN/HCPC composite showed high adsorption performance toward other organic contaminants including tetracycline, bisphenol A and phenol. Measurement of the adsorption capability of GN/HCPC in secondary effluent revealed a slight decrease over that in pure water solution. This study demonstrated that the GN/HCPC composite can be utilized as a practical and efficient adsorbent for the removal of organic contaminants in wastewater.     

Cu/Cu_2O材料的制备及形貌调控研究

目的一步制备和调控Cu/Cu_2O材料。方法采用水热法合成Cu/Cu_2O材料,通过改变反应时间、温度,原料投料量以及乙醇和水混合溶液中溶剂比等参数来调控Cu/Cu_2O复合材料的晶体形貌和Cu含量。结果增加氨水和甲酸使用量会明显提升Cu/Cu_2O复合材料中的Cu含量,硝酸铜和混合溶液(乙醇+水)中水量增加会使Cu/Cu_2O复合材料中Cu含量减少,而反应时间和反应温度均不会使复合材料中Cu量发生变化。氨水和甲酸使用量的增加,会使样品从菜花状、正八面体或十二面体向类球状转变。而硝酸铜和混合溶液(乙醇+水)中水量增加恰好使得样品形貌向相反方向变化。另外,反应温度过高会使得晶体向正八面体转变并且逐渐出现孔隙。结论通过改变样品合成参数可成功调控Cu/Cu_2O复合材料中Cu含量和形貌。     

纳米Fe3O4负载的浮游球衣菌去除重金属离子的工艺研究

以纳米Fe₃O₄负载浮游球衣菌（Sphaerotilus natans）制备复合生物吸附剂,对此吸附剂进行表征并考察了其吸附水中重金属离子的性能.红外光谱分析表明,此复合生物吸附剂表面的主要活性基团为酰胺基（—CONH—）和羟基（—OH）.吸附性能研究表明,菌含量和流量是影响复合生物吸附剂吸附重金属离子的主要因素,在Cu²⁺初始浓度c₀<20 mg/L,菌含量1.5 g/L（菌/ Fe₃O₄＝3∶2）,流量0.96 L/h 时吸附剂对Cu²⁺的吸附效果最好;用稀盐酸对复合生物吸附剂进行再生,吸附剂可重复使用10次以上,再生液可重复使用3次; 吸附选择性为：Pb²⁺ > Cu²⁺ > Zn²⁺>Cd²⁺.     

同步活化氮掺杂海藻酸钠基多孔碳制备及对双酚A的高效吸附

为了进一步提升多孔碳材料的吸附性能,以海藻酸钠(SA)为碳前驱体、K2CO3为活化剂、三聚氰胺为氮掺杂剂,通过一步法实现同步活化氮掺杂海藻酸钠基多孔碳材料(SAC/N)的制备,研究了掺氮比对多孔碳吸附性能的影响.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)等方法对样品进行了表征.结...