纳米CNTs/Fe_3O_4修饰石墨电极电Fenton降解苯酚

以多壁碳纳米管(CNTs)为载体,采用共沉淀法制得纳米CNTs/Fe3O4材料。对纳米CNTs/Fe3O4材料进行了TEM、XRD表征。合成的纳米CNTs/Fe3O4材料修饰石墨电极用作阴极,并对苯酚进行电化学降解研究。考察了电压、pH值对苯酚降解的影响,在优化的条件下,电压为5 V、pH值为5、对150 mg/L苯酚原液降解120 min,降解率可达92%。探讨了纳米材料修饰石墨电极的电化学行为,表明纳米CNTs/Fe3O4材料修饰电极能够促进O2生成H2O2,纳米Fe3O4中的Fe与H2O2发生Fenton反应,产生·OH氧化降解苯酚。     

柱撑膨润土负载纳米磁性Fe_3O_4复合材料的制备及表征

采用原位共沉淀法在Al-Fe柱撑膨润土上负载纳米磁性Fe3O4,制备出Fe3O4/柱撑膨润土复合材料。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)对样品进行表征,并且研究了其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄II的催化活性。结果表明:纳米Fe3O4以化学键均匀分布在膨润土表面,减少了Fe3O4的团聚。在40℃,pH为3.0,催化剂用量为1.0 g/L,H2O2初始浓度为10 mmol/L的条件下,该复合材料对橙黄II降解的拟一级反应速率常数为0.061 min-1,分别是纯Fe3O4和柱撑膨润土的4倍和3倍,柱撑膨润土与Fe3O4间存在协同催化作用,纳米Fe3O4最佳负载量为50%。     

TiO2/PS/Fe3O4 光催化剂的低温制备及其光催化和磁回收性能

以聚苯乙烯(PS)包覆油酸修饰过的纳米Fe3O4为磁核,在低温(90℃)、中性(pH=7左右)条件下,制备了以PS为惰性隔离层的磁载TiO2光催化剂.用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外分光光度计(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的物相组成、形貌、表面性质、磁学性质进行了表征.以苯酚为模拟污染物,考察了其光催化活性,以自制的磁回收装置,考察其回收特性.结果表明,低温制备的TiO2为锐钛矿结构,平均粒径为2～5 nm,催化剂TiO2/PS/Fe3O4[其中物质的量比为n(TiO2)∶n(St)∶n(Fe3O4)=60∶2.5∶1]具有结构完整的壳/壳/核结构,TiO2在PS/Fe3O4表面负载牢固;光催化降解苯酚遵循一级反应动力学方程,TiO2/PS/Fe3O4[n(TiO2)∶n(St)∶n(Fe3O4)=60∶2.5∶1]的反应速率常数K=0.025 8,与纯TiO2的活性接近(K=0.026 2);循环使用5次后,反应速率常数仅降低0.003 4.所制催化剂具有较强的磁感应强度,平均回收率可达到92%以上.该低温水解法制备的磁载TiO2光催化剂具有良好的应用前景.     

核壳结构TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4颗粒的制备及性能研究

针对纳米Ti O2光催化剂回收困难、成本较高等问题,采用溶胶-凝胶法在表面包覆了Si O2的磁基体Fe3O4上负载Ti O2,制备出一种具有光催化作用的核壳结构Ti O2/Si O2/Fe3O4功能纳米颗粒。通过TEM、XRD等对其包覆效果及结构进行表征,结果表明,Si O2、Ti O2包覆的醇∶酯∶水的比例分别为4.6∶12.3∶1和30.3∶12.5∶1时可以得到包覆均匀的Ti O2/Si O2/Fe3O4功能颗粒。在可见光和紫外光的照射下,Ti O2/Si O2/Fe3O4光催化剂降解亚甲基蓝溶液的脱色率分别为85.16%和78.86%,使用5次后颗粒的回收率仍能保持在75%以上,具有优异的光催化降解性能,并且可重复利用率高。     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

不同硅铝比Fe-ZSM-5催化剂对氧化亚氮催化分解性能的研究

以不同硅铝比的H-ZSM-5分子筛为载体,采用离子交换法和化学气相沉积法制备Fe-ZSM-5催化剂,并用XRD、BET、TEM、UV-vis和NH3-TPD等表征手段对催化剂进行分析,研究催化剂中铁的存在状态.结果表明,分子筛的硅铝比影响铁在分子筛中的分布形态,化学气相沉积法和热离子交换法制得硅铝比为25的Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂上均匀地分布着粒径为8 nm左右的纳米氧化铁颗粒,并且Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂比Fe-ZSM-5-300更容易形成Fe3+x O y团簇.制得的Fe-ZSM-5分子筛催化剂催化分解氧化亚氮(N2O),结果表明,相同的制备方法,硅铝比小的Fe-ZSM-5-25催化剂对N2O分解活性更好;相同硅铝比的Fe-ZSM-5催化剂,采用化学气相沉积法制得的对N2O分解活性最好.另外,O2的存在对Fe-ZSM-5上N2O催化分解活性有抑制作用,而NO对N2O催化分解活性展示了一定的正效应.最后,经过100 h的连续反应,Fe-ZSM-5催化剂依然能够保持催化活性.     

磁性介孔纳米复合材料制备及其对废水中Fe3+的吸附回收性能研究

为有效去除废水中Fe3+,采用共沉淀法制备Fe3 O4磁流体,以水合肼为还原剂制备还原氧化石墨烯(RGO),经改进的St?ber法合成了Fe3 O4@mSiO2-RGO磁性介孔纳米复合材料.利用FT-IR、XRD、BET、磁响应等分析方法对Fe3 O4@mSiO2-RGO进行了结构表征,考察了吸附时间、初始浓度和吸附剂...     

TiO2/PPY/Fe3O4的水热法制备及其光催化与磁回收性能

以化学氧化法制备的聚吡咯(PPY)包覆Fe3O4复合材料为磁核,用水热反应法(170℃, pH=7±0.2)在其表面负载了纳米Ti02,制成壳/壳/核结构的磁载二氧化钛光催化剂.并用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外分光光度计(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)、Zeta电位仪对催化剂的物相组成、形貌、表面性质、磁学性质以及磁核的表面电位进行了表征分析.以初始浓度为25mg/L的苯酚溶液为模拟污染物, 对其进行光催化降解以考察其催化活性;并以自制的磁回收装置考察其磁回收率.结果表明,所制备的Ti02粒径在4~7nm,具有混晶结构,其中锐钛矿占95.2%,金红石占4.8%;PPY对Ti02在磁核表面的负载具有促进作用,TiO2在PPY/Fe3O4表面负载牢固;催化剂TPF(nTiO2:n PPY:nFe3O4 =30:2.1:1)具有良好的壳/壳/核结构,其磁感应强度为40emu/g,具有超顺磁性;所制备的催化剂光催化降解苯酚符合假一级反应动力学方程,其中纯TiO2、P25、TPF反应速率常数K值分别为0.0279、0.0264、0.0252,TPF循环使用5次后K值为0.020,催化活性略有降低,循环使用平均回收率可达到90.35%. 该法制备的磁载Ti02光催化剂具有优良的催化活性和磁回收性能,具有良好的应用前景.     

复合纳米Fe_3O_4的制备及其控磷效能的研究

采用氧化沉淀法在羧甲基纤维素(CMC)体系中制备了以纳米Fe3O4为核心,外包覆羧甲基纤维素的复合纳米Fe3O4.对比研究了复合纳米Fe3O4和微米Fe3O4对水中磷的吸附以及对土壤中磷的固化,并考察了添加纤维素酶在此过程中所起的作用.结果表明,在水中微米Fe3O4的平衡吸附量为3.2 mg/g,而复合纳米Fe3O4为2.1 mg/g.当将纤维素酶(用以降解包覆在氧化铁表面的羧甲基纤维素)添加到复合纳米Fe3O4吸附磷的溶液中,复合纳米Fe3O4的除磷效率(86%)接近于微米Fe3O4(90%),说明羧甲基纤维素的存在减弱了复合纳米Fe3O4的吸附能力.在土柱实验中,将2种Fe3O4悬浊液注入到10 cm高的土壤柱中,72%的复合纳米Fe3O4穿过土壤柱溢出,而微米Fe3O4完全滞留在土壤柱中没有溢出.原始土壤的固磷率为30%,注入复合纳米Fe3O4的土壤固磷率达到45%,而将纤维素酶和复合纳米Fe3O4一起注入土壤中固磷效率提高到74%.     

乙二胺修饰核壳磁性载金催化剂及其催化还原对硝基苯酚

采用Au(en)₂Cl₃化合物为介质的沉积沉淀法对制备的核壳梭型微球Fe₂O₃@MO₂(M:Ce、Ti或Si)进行乙二胺修饰并界面键合Au离子,通过两级连续还原气氛热处理,固载的Au离子首先还原为2～3 nm的纳米Au颗粒,Fe₂O₃转化为小体积Fe颗粒,并赋予核壳微球强磁性能,得到Fe@Au/MO₂催化剂.纳米Au颗粒在乙二胺为配体的稳定作用下封装固化于MO₂壳层结构,而壳层对Fe内核具有较好的保护作用.表征结果显示,Fe@Au/MO₂材料具有内空腔豌豆状核壳磁性结构及特定化学组成.该催化剂在温和条件下可将对硝基苯酚污染物进行还原性降解和资源转化,促进水体污染物化学资源综合利用.同时,研究了不同MO₂壳层结构对催化剂还原降解对硝基苯酚污染物的催化性能的影响.结果显示,Fe@Au/MO₂材料具有优异的磁分离性能和较好的循环使用...     

功能性磁性纳米复合材料的制备及应用

采用水热法制备了Fe3O4磁性纳米微球,进而用腐殖酸(HA)修饰,成功制备了功能性磁性纳米复合材料(Fe3O4-HA)。并通过紫外可见分光光度计对含有有机染料亚甲基蓝(MB)废水中Fe3O4-HA磁性纳米复合材料的吸附行为进行研究。Fe3O4-HA磁性纳米复合材料的结构和性能用透射电子显微镜、光学接触角测量仪、傅立叶变换红外光谱、X射线衍射仪、振动样品磁强计等手段进行表征。结果表明:Fe3O4-HA磁性纳米复合材料结构均匀,平均粒径约为300 nm,饱和磁化强度为75.3 emu/g。Fe3O4-HA磁性纳米复合材料具有良好的超顺磁性,较高的吸附效率和可重复使用性。     

聚合多巴胺包覆的磁性微球吸附Cr(Ⅵ)

用聚合多巴胺(PDA)包覆溶剂热法制备Fe_3O_4磁性微球,得到Fe_3O_4@PDA复合材料,并采用红外光谱、扫描电镜、透射电镜对复合材料进行表征。同时,对Fe_3O_4@PDA吸附溶液中六价铬(Cr(Ⅵ))的性能进行研究,考察了溶液pH对其吸附性能的影响。结果表明:Fe_3O_4@PDA在溶液pH为3.0时对Cr(Ⅵ)有较好的吸附性能,其吸附动力学数据符合伪二级动力学方程,等温吸附符合Langmuir吸附模型,最大吸附容量达到108.8 mg/g,热力学实验计算出的吉布斯自由能为负值,表明Cr(Ⅵ)在Fe_3O_4@PDA的吸附为自发过程。     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

氧化铁催化甲烷脱硝的实验研究

文章使用固定床反应器在350℃~850℃范围内对氧化铁催化甲烷脱硝进行了实验研究。研究结果发现在有2%氧气存在条件下,氧化铁催化甲烷脱硝的效果最高只有20%,而且在350℃~750℃范围的氧化铁催化甲烷脱硝反应机理与850℃时的脱硝反应机理并不相同。在高温的850℃~950℃范围无氧气条件下,NOx转化率随着温度升高而单调增加,随CH4/NO摩尔比的增加而升高,氧化铁催化甲烷脱硝的最佳效果可以达到将近100%。通过进一步分析发现高温850℃~950℃无氧气条件下的脱硝反应机理是在催化剂表面进行了氧化还原反应,即首先发生了CH4与Fe2O3的气固反应,将Fe2O3还原为Fe3O4,而后Fe3O4再与NO反应将其还原为N2。     

树脂负载Fe3+/Cu2+多相类芬顿降解染料橙黄

制备了新型多相类Fenton催化剂(Fe3+cu2+)/R(Fe3+和cu2+同时负载于离子交换树脂),以橙黄Ⅳ为研究对象,探讨了初始过氧化氢浓度、橙黄Ⅳ浓度、催化剂量、初始pH值及温度等因素对催化反应速率的影响,并对该催化剂重复使用性能进行测试.研究结果表明,该催化剂(Fe3++Cu2+)/R与Fe3+/R相比表现出更好的催化过氧化氢分解的活性,使橙黄Ⅳ的降解率提高10%;催化过氧化氢氧化橙黄Ⅳ的反应遵循假一级反应动力学,反应活化能为10.71 kJ·mol-1;催化剂表现出良好的重复使用性能,Fe3+和cu2+在树脂表面负载比较牢固,具有较好的稳定性和耐用性.同时,电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,cu2+的掺杂能有效地促进OH·的产生;X射线光电子能谱(XPS)测试结果表明,反应过程中存在高价态铁物种.因此,在该体系反应过程中产生的活性物种是OH·和高价态铁同时共存.     

磁性微球负载光催化剂制备及处理造纸废水研究

采用溶胶-凝胶法,在磁性颗粒表面包覆TiO2,制备了易于固液分离的磁载光催化剂TiO2/SiO2/Fe3O4,通过XRD和TEM对产物的晶体结构、晶粒大小、形貌进行了表征,讨论了焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量和光照时间等对TiO2光催化剂处理造纸废水的影响。结果表明:焙烧温度为500℃、焙烧时间3.5h时,光催化活性最高;催化剂用量为2.5g/L,光照时间4h时TiO2降解造纸废水的能力最强。     

Fe3O4-RGO纳米复合催化剂类芬顿处理垃圾渗滤液

采用共沉淀法制备Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂,并将其应用于类芬顿处理垃圾渗滤液,研究了反应时间、初始pH值、催化剂质量浓度和H₂O₂投加量对Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂类芬顿降解垃圾渗滤液COD去除率的影响。结果表明:反应时间为90 min,初始pH值为3,催化剂质量浓度为1 mg/L,H₂O₂投加量为0.08 mmol/L时,COD去除率达到最大值64.7%。有机物组分对比结果显示,类芬顿反应后垃圾渗滤液中大分子有机物得到较好的降解转化。Fe₃O₄-RGO纳米复合催化剂具有较好的重复利用性,重复使用5次后对垃圾渗滤液的COD去除率仅降低2.3%。     

聚甲基丙烯酸-Fe3O4纳米吸附剂的吸附性能

以共沉淀法制备纳米Fe3O4,通过在颗粒表面接枝聚甲基丙烯酸(PMAA),制备了一种新型磁性纳米吸附剂.用透射电镜(TEM)、X-衍射分析(XRD)等对其进行了表征,并考察了它对酸性玫瑰红B(RB)的吸附性能.结果表明,制备的磁性微球平均粒径18nm.该吸附剂能有效去除RB,吸附速率很快,在5min内基本达到平衡.等温吸附数据符合Langmuir模型,饱和吸附容量为0.2mg/mg,吸附常数为7.2mL/mg.吸附为吸热过程,288～318K时,焓变为18kJ/mol.