Fe~Ⅱ（EDTA）协同生物转鼓过滤器去除NO的实验研究

采用自行研制的生物转鼓反应器（RDB）处理难溶于水的NO废气,为提高NO的传质系数和去除效率,实验考察了营养液中添加FeⅡ（EDTA）络合剂协同RDB以提高NO去除效率的过程。结果表明,当空床停留时间（EBRT）为0.96 min时,在营养液中添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,NO的去除效率从70.78%升至79.26%。未添加FeⅡ（EDTA）时NO去除率随营养液的增加下降,添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,去除率随营养液量的增加先上升后下降,且下降速率比上升速率大。随着营养液中FeⅡ（EDTA）浓度从0增加至500 mg/L,实验最佳温度从32.5℃升至47.5℃,但添加FeⅡ（ED-TA）至100 mg/L对实验的最适pH值没有太大影响。     

铁碳材料还原NO络合吸收体系中Fe(Ⅲ)EDTA的性能

在湿法烟气脱硝中,Fe(Ⅱ)EDTA是一种常用的螯合剂,对NO有良好的络合吸收能力,但是Fe(Ⅱ)EDTA容易被O2氧化成对NO无络合能力的Fe(Ⅲ)EDTA。因此,选择合适的还原剂实现Fe(Ⅲ)EDTA的高效还原是络合脱硝的关键技术之一。比较了铁碳(Fe/AC)和铁粉(Fe)在不同搅拌速度下对Fe(Ⅲ)EDTA的还原,系统探讨了铁碳质量比、O2浓度、铁碳中Fe与Fe(Ⅲ)EDTA的摩尔比、pH值和Fe(Ⅲ)EDTA初始浓度对铁碳还原Fe(Ⅲ)EDTA的影响,考察了Fe/AC投加前后NO吸收效率的变化,同时通过BET、XRD表征技术对铁碳材料进行了分析。结果表明:Fe/AC能很好地再生Fe(Ⅱ)EDTA,从而提高NO吸收效率。提高搅拌速度、铁碳中Fe与Fe(Ⅲ)EDTA的摩尔比、Fe(Ⅲ)EDTA初始浓度,Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率会相应增大;O2浓度及pH增大会降低Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率。表征结果表明,铁碳表面形成的氢氧化物为γ-Fe OOH。     

Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉还原再生脱除NO性能

利用Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉间歇还原再生脱除NO并回收氨资源的方法,实验研究了铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA的过程及其影响因素。结果表明,以0.015 mol/L的Fe(Ⅱ)EDTA做吸收剂,在起始p H 5.5、温度323K条件下吸收400×10-6~500×10-6的NO,脱除率95%以上;铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA过程可用缩芯模型阐释;铁粉添加量与搅拌强度直接决定了铁粉质点数量,是影响反应的重要因素;实验中Fe(Ⅱ)(NO)EDTA络合液150 m L,氧气含量为5%时,搅拌速度900 r/min、粒径为0.12 mm的铁粉浓度5.3 g/L、温度353 K、p H=6为最适宜再生条件。     

生物转鼓过滤器反硝化净化NO的效率研究

采用自行研制的生物转鼓过滤器(RDB)反硝化净化NO。结果表明,在实验温度为25～30℃、pH为7.0～7.5、转鼓转速为1.0r/min、空床停留时间(EBRT)为86.40s、营养液用量为5.0L、营养液更换频率为0.2L/d的条件下,RDB在30d内完成挂膜;RDB稳定运行期间,当NO进气质量浓度为90～433mg/m3时,NO去除率维持在42.9%～85.2%,平均去除负荷为10.40g/(m3.h);转鼓转速决定了生物膜表面的更新速率和液膜厚度,当转速为0.5r/min时,NO去除率达到最大值(75.0%);将营养液用量控制在1.3～3.0L较为合理;EBRT是决定反硝化效率的重要因素,当EBRT为345.60s时,NO去除率不受其进气浓度的影响,且去除率高达95%以上,当EBRT为43.20s、NO进气质量浓度从98mg/m3增加到1095mg/m3时,NO去除率从62.5%下降到30.7%,当进气负荷为50.00g/(m3.h)时,NO去除负荷达到最大值(27.50g/(m3.h))。     

氨-Fe(Ⅱ)EDTA法同步脱硫脱硝中试研究

在中试吸收塔反应器中,以氨基湿法烟气脱硫为基础,结合Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收NO技术,实现同步脱硫脱硝;采用单一变量法研究了塔型、填料几何特性、填料层高度、液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度等因素对同步脱硫脱硝的影响。结果表明,在相同的条件下,填料塔比空喷塔和鼓泡塔有利于同步脱硫脱硝;空隙率高、填料因子小的填料能明显提高脱硫脱硝效率,填料层高度从0 mm增加到900 mm,脱硫脱硝效率分别增大了4.49%和19.55%;液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度越大,脱硝效率越高,但对SO_2的吸收没有影响。最佳工艺条件为:ф25 mm鲍尔环作填料且填料层高度为900 mm的填料塔、液气比为12 L/m~3、Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.05 mol/L,在此条件下,脱硫脱硝效率分别达到100%和51.55%。     

柴油机尾气Fe(Ⅱ)EDTA络合-铁屑还原脱硝中试研究

采用Fe(Ⅱ)EDTA络合-铁屑还原脱硝工艺,针对功率175 k W的柴油机,搭建了处理量为640 m~3·h~(-1)的脱硫脱硝中试装置,系统研究了脱硝装置连续脱除柴油机尾气中NO的过程。结果表明:铁屑还原效果较好,连续运行时,Fe(Ⅱ)EDTA溶液对NO有很好的吸收效果;喷淋量、填料层高度及再生温度均会影响络合剂吸收NO的脱除效率,但功率的改变对络合剂吸收NO的脱除效率影响较小。长时间连续运行实验表明,系统的脱硝性能稳定,稳定运行时的脱硝效率连续7 d均保持在75%左右;系统运行过程中,络合液的pH逐渐上升,最终稳定在7.45左右。     

异养型生物过滤床硝化净化一氧化氮

采用生物滤床处理NO模拟废气,研究了停留时间(EBRT)、有机物浓度等在生物硝化去除NO技术中的作用过程.实验结果表明,EBRT和有机物含量是影响NO硝化去除效率的主要因素,NO去除效果随着有机物含量和EBRT的增大而提高;当进口浓度50 mg/m3,营养液中葡萄糖40 mg/L,EBRT＞3 min时,NO去除率达95%以上.比较自养菌和异养菌对NO硝化去除的效果,异养菌的去除效率提高20%～30%,具有广泛应用前景.     

Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除烟气中NO_x

Fe(Ⅱ)络合吸收烟气中的NO生成亚硝酰亚铁络合物,使NO快速进入液相;在Fe(Ⅲ)催化氧化作用下NO可以被S(Ⅳ)化合物还原。基于以上反应机制,提出了Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除燃煤锅炉烟气中NO_x的新方法,考察了Fe的价态、吸收液pH、烟气中O_2、亚硫酸钠添加量等因素对NO_x脱除效率的影响。结果表明,在无O_2烟气的脱硝实验中,当吸收液中Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,pH为2.2~2.9时,对NO_x的脱除效果最好,脱除效率为75%;当烟气中有O_2存在时,Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,吸收液中的S(Ⅳ)被快速氧化,使得烟气中SO_2所提供的S(Ⅳ)化合物积累量难以达到预期脱硝效果所需的浓度水平,实验通过持续投加亚硫酸钠来补充脱硝所必需的S(Ⅳ)化合物,其瞬时投加量为10~(-4)~10~(-3) mol/(L·min)时,对NO_x的脱除具有较明显的促进作用。与此同时,投加亚硫酸钠并未影响此工艺对SO_2的脱除效率,脱硫效率始终维持在95%以上。     

氧气对生物转鼓过滤器反硝化净化NO废气的影响研究

在自行研制的生物转鼓过滤器(RDB)内,考察了反硝化净化一氧化氮(NO)废气的去除率、去除负荷和以及不同氧气含量对反硝化过程的影响。结果表明,在温度25~30℃、pH 7~7.5、转鼓转速1 r/min、营养液更新0.2 L/d条件下,挂膜历时30 d完成。稳定运行期,NO进气浓度为90~433 mg/m3,去除率维持在60%~85%之间,平均去除负荷为10.4 g/(m3.h);在短期影响考察时,氧气含量的增加使得气液两相的传质增强,加快了微生物的降解速率,但从长期影响的实验结果分析,低浓度的氧气能够提高NO的净化效率,而过高的氧气含量则抑制了反硝化过程,这是由于氧气对反硝化过程的抑制作用和化学氧化的促进作用共同影响的结果。     

有机配体对铁电絮凝体系中羟基自由基氧化降解苯胺的影响

铁电絮凝(Fe-EC)是一种高效的水处理方法,但其中有机污染物的去除机制尚不明晰。为研究有机废水中常见的有机配体对铁电絮凝过程中羟基自由基(·OH)产生以及有机污染物降解的影响,采用了对照实验、淬灭实验和电子自旋共振(ESR)等测试方法。结果表明:草酸(H_2C_2O_4)和乙二胺四乙酸(EDTA)能有效促进铁电絮凝对苯胺(AN)的氧化降解,而·OH是起主要作用的活性氧化物;草酸和EDTA体系中主要存在的Fe(Ⅱ)络合物浓度与羟基自由基产率成正相关关系,1 mol的Fe(Ⅱ)-EDTA~(2-)会产生235 mmol的·OH,是草酸的9倍;EDTA会与污染物竞争羟基自由基。进一步分析可知,在铁电絮凝体系中,EDTA的浓度为0.05 mmol·L~(-1)时,对苯胺氧化降解的促进效果最佳。以上研究结果可为认识铁电絮凝中污染物的去除机制提供参考。