催化分解法处理臭氧尾气的研究

以活性炭和γ -Al2 O3 为载体制备出负载锰和铜氧化物的用于臭氧尾气处理的催化剂 ,并采用固定床反应器进行分解臭氧尾气的实验研究。实验结果表明 ,活性炭负载锰和铜氧化物的催化剂的性能最好 ,1g催化剂在臭氧初始浓度为2 .5 g/m3 ,反应时间为 0 .0 36s条件下 ,其对臭氧的分解率可达 97.2 %。在相同臭氧初始浓度 ,反应时间为 0 .1s条件下 ,1g催化剂可以连续运转达 98h ,处理臭氧总量为 8.8g ,且湿度对其催化活性影响较大。     

负载型金属氧化物催化剂分解臭氧的研究

用浸渍法制备了活性炭、γ-氧化铝和分子筛负载的MnO2,CuO,Fe2O3催化剂,并考察了它们对臭氧分解的催化性能。结果表明,MnO2催化剂优于CuO,Fe2O3,催化剂,活性炭为载体的催化剂优于γ-氧化铝和分子筛为载体的催化剂。温度对臭氧催化分解影响很大,在90℃时,MnO2／AC催化剂对臭氧的去除率可达80％以上。当存在一定浓度的水蒸气时,湿度越大,催化性能越差。当臭氧初始质量浓度低于50mg／L时,随着臭氧初始浓度的增加,催化性能有一定的下降。     

催化臭氧化降解磺基水杨酸

选用3种固体催化剂催化臭氧化降解磺基水杨酸.结果表明,MnO₂和V₂O₅催化活性并不明显,而自制的钒氧化物(VO)催化剂具有较好的催化臭氧化性能.在本实验条件下与单独臭氧化相比,30min后VO/O₃体系的COD和TOC去除率由原来的58%和25%提高到86%和61%.VO催化剂的作用机理是催化臭氧分解产生了高活性氧化剂(如羟基自由基等).     

超声波浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原脱硝催化剂

采用超声波浸渍法、传统浸渍法制备一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂,对催化剂的反应活性进行考察。研究表明:与普通浸渍法相比,超声波浸渍法可以提高催化剂的脱硝效率,拓宽催化反应的温度窗口。超声波浸渍时间和超声波功率对催化剂的反应活性有较大影响。浸渍时间增加,催化剂脱硝效率也随之提高。超声波功率增加,催化剂的脱硝效率先提高后降低。在超声波频率28 kHz,超声波功率400 W,超声作用时间1.5 h,超声水粉比为100 mL H2O/10 g TiO2的条件下,制得的V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂脱硝效率接近100%。通过SEM对制备的催化剂进行表征,超声波浸渍法制备的催化剂的活性成分在载体上分散更加均匀。     

水中羟基氧化铁催化臭氧分解和氧化痕量硝基苯的机理探讨

测定了木质颗粒活性炭(GAC)和负载在GAC上的羟基氧化铁(FeOOH)催化水中臭氧分解的速率常数并探讨了催化臭氧分解的途径.以水中几种氧化物表面羟基密度和表面零电荷pH值(pH_zpc)为表征氧化物表面性质的参数,考察了2个参数对催化臭氧氧化水中硝基苯的影响.GAC和负载在GAC上的FeOOH使水中臭氧一级分解速率常数分别提高了68%和108%,用叔丁醇捕获掉生成的羟基自由基后,前者的分解速率常数降低了9%,后者降低了20%.GAC在催化臭氧分解时主要起到吸附剂和还原剂的作用,FeOOH催化臭氧分解过程中促进了羟基自由基生成.氧化物表面羟基密度和催化臭氧氧化水中硝基苯的效果之间没有直接的关系,由氧化物的pH_zpc决定的表面电荷状态与催化氧化效果有关,表面接近电中性时对催化氧化硝基苯有利.高密度的表面羟基会使表面羟基之间形成较强的氢键,使催化作用减弱.     

高湿度条件下分解臭氧的锰催化剂

分别以硝酸锰和乙酸锰为前体 ,用浸渍法制备了MnOx γ Al2 O3催化剂 ,考察了它们对高湿度高浓度臭氧的催化分解性能。分析了在不同的温度煅烧和用不同的前体制备的催化剂上的氧化锰的形态。实验表明 ,以乙酸锰为前体 ,在 4 0 0℃煅烧得到的催化剂的臭氧催化分解活性最高 ,保持 95 %的臭氧分解率 ,其使用寿命在 10 0h以上 ,该催化剂上锰的主要形态为Mn2 O3,在载体上分散性最好     

焙烧再生废旧臭氧催化剂处理石化废水生化出水

为了解决臭氧催化氧化技术中废旧催化剂处理困难的问题,对用于某石化废水生化出水处理长达5年的废旧臭氧催化剂进行了焙烧再生研究.通过焙烧能够有效燃烧去除催化剂表面及孔隙中的有机物质,增大催化剂孔径和孔隙率,从而恢复废旧催化剂的部分活性.单因素试验对催化剂焙烧温度和焙烧时间优化结果表明：(1)随着焙烧温度从200℃提高到500℃,再生催化剂用于臭氧催化对石化废水生化出水TOC(总有机碳)的去除效果逐渐提升,500℃时TOC去除率可达44.30%,进一步提高焙烧温度去除效果提升不明显.(2)焙烧时间为2、3、4和5 h时,再生催化剂处理石化废水效能随焙烧时间增加先升高再降低,4 h时TOC去除效果最好.(3)在相同运行条件下,优化焙烧条件(500℃、4 h)下得到的再生催化剂对石化废水生化出水的TOC去除率可达新催化剂的77.46%,相较于新催化剂,再生催化剂的颗粒尺寸和平均孔径减小,而比表面积有所增大.(4)通过皮尔逊相关性分析,探索了废水中有机物和三维荧光测试结果的相关性,认为荧光区域积分体积可以间接反映石化废水中的有机物含量,也可间接反映臭氧再生催化剂的催化性能.研究显示,直接焙烧可以作...     

粉煤灰基催化臭氧处理亚甲基蓝催化剂的制备

以粉煤灰作为载体,用等体积浸渍法负载NiO,CuO,Fe2O3等不同的活性组分,制备出不同单组分和双组分的催化剂,从中选择出最佳的催化剂为NiO/粉煤灰。通过正交试验确定制备NiO/粉煤灰催化剂的最佳条件为:负载量为1wt%,浸渍时间为15 h,煅烧温度为300℃,煅烧时间为2 h。将NiO/粉煤灰催化剂投加到臭氧氧化处理亚甲基蓝模拟废水体系中,处理效果有显著的提高,去除率由单独臭氧处理的88.04%提高到99.12%。     

不同制备方法对铝基催化剂臭氧催化氧化的效果研究

为改善混合法制备催化剂催化效率低以及浸渍法制备过程中能耗大、耗时长、成本高的问题,以混合法为基础,研究不同活性组分负载方案,并在最佳的负载方案下探究了过量浸渍法、等体积浸渍法和混合法制备的催化剂催化臭氧氧化处理石化二级出水的效果,并分析了这3种方法制备催化剂的晶型结构、比表面积、孔径和孔体积. 结果表明:①混合法负载单活性组分的催化剂在催化臭氧氧化处理石化二级出水时,Mn/Al₂O₃催化剂表现出较高的催化活性,但出水不能满足《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)标准中规定的排放限值;负载双活性组分的催化剂中,Mn-Cu/Al₂O₃催化剂对石化二级出水催化臭氧氧化的去除效果较好,TOC、COD和UV₂₅₄去除率分别达34.54%、49.53%和56.81%,荧光类物质中类腐殖质的去除率也达到72.34%,出水满足GB 31571—2015标准限值. ②X-射线粉末衍射仪(XRD)和比表面积分析仪(BET)的结果表明,混合法、过量浸渍法和等体积浸渍法3种方法制备的同组分催化剂均具有γ-Al₂O₃的晶型结构,吸附等温线均属于Ⅳ型等温线,吸附量最大的为过量浸渍法,达到326.37 cm3/g. ③在催化臭氧氧化石化二级出水试验中,催化活性较高的是浸渍法,混合法稍次之,但处理后出水均可满足GB 31571—2015标准限值;3种方法制备的催化剂金属离子溶出量范围均为8.74~10.15 μg/L,远低于《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918—2002)标准中规定的排放限值. 研究显示,混合法制备催化剂在深度处理石化废水时,出水可达标排放,而混合法制备催化剂工艺简单,成本低于浸渍法. 因此,混合法在满足实际需求时,有望代替浸渍法制备臭氧催化剂.      

O_3催化氧化深度处理兰炭废水的试验研究

采用O3催化氧化法深度处理兰炭废水,提出了兰炭废水达标排放的新处理方法。以铜为活性组分,氧化铝为载体采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,并采用XRD对其进行表征,利用催化剂结合O3催化氧化法去除兰炭废水中经生化处理后残留的污染物。设计了催化氧化试验装置,考察了催化剂投加量、反应时间、O3用量以及pH等因素对处理效果的影响。实验结果表明,pH在酸性条件下有利于COD去除率的提高,O3用量提高有助于COD去除率的提高,将催化剂用量和反应时间控制在一定范围内有利于污染物的去除;最佳条件下催化剂投加量300 g,反应时间1 h,O3用量0.08 m3/h,pH为7左右时COD去除率可达到95%左右。另外,催化剂在20次反应过程中表现出较高的催化活性及较强的稳定性。     

Catalytic decomposition of low level ozone with gold nanoparticles supported on activated carbon

Highly dispersed gold nanoparticles were supported on coal-based activated carbon (AC) by a sol immobilization method and were used to investigate their catalytic activity for low-level ozone decomposition at ambient temperature. Nitrogen adsorption-desorption, scanning electron microscope (SEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to characterize the catalysts before and after ozone decomposition. The results showed that the supported gold nanoparticles prepared with microwave heating were much smaller and more uniformly dispersed on the activated carbon than those prepared with traditional conduction heating, exhibiting higher catalytic activity for ozone decomposition. The pH values of gold precursor solution significantly influenced the catalytic activity of supported gold for ozone decomposition, and the best pH value was 8. In the case of space velocity of 120000 h⁻¹, inlet ozone concentration of 50 mg/m³, and relative humidity of 45%, the Au/AC catalyst maintained the ozone removal ratio at 90.7% after 2500 min. After being used for ozone decomposition, the surface carbon of the catalyst was partly oxidized and the oxygen content increased accordingly, while its specific surface area and pore volume only decreased a little. Ozone was mainly catalytically decomposed by the gold nanoparticles supported on the activated carbon.     

CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂催化燃烧甲苯性能的研究

以γ-Al₂O₃ 为载体,以复合氧化物Cu_xCe_1-xO₂为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T₁₀=160 ℃,T₉₀=265 ℃;当甲苯的进口浓度在700~3000 mg·m^-3时,进口浓度对Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80 h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

NiO-Al_2O_3催化臭氧化降解阳离子红GTL模拟废水

采用浸渍法制备了NiO-Al2O3催化臭氧化催化剂,以阳离子红GTL模拟废水为目标化合物,考察了臭氧投加量、催化剂用量、不同工艺对阳离子红GTL去除率的影响,并通过循环使用实验,考察了催化剂的稳定性;通过添加无机阴离子、叔丁醇和采用紫外-可见吸收光谱方法,初步探讨了催化臭氧化处理阳离子红GTL的反应机理。结果表明:在臭氧投加量为1.75g/h,NiO-Al2O3催化剂量0.5g/L,初始pH=7.0时,100mg/L的阳离子红GTL模拟废水经14min的反应去除率可以达到98.48%,COD去除率可以达到78.79%;在循环使用过程中催化剂的催化能力保持稳定;添加Cl-、SO42-对染料的去除有减缓作用,而CO32-可以加快阳离子红GTL的去除速率;羟基自由基在O3/NiO-Al2O3体系去除阳离子红GTL过程中发挥了重要的作用。     

α-Fe2O3催化臭氧氧化处理苯酚废水的效果及机理

催化臭氧氧化工艺是处理难降解废水的有效手段,但仍存在臭氧利用率较差、催化效率低、催化剂活性组分流失等问题. 本文以α-Fe₂O₃作为臭氧催化剂,通过SEM、N₂吸附/脱附等方法表征了α-Fe₂O₃的结构,构建了α-Fe₂O₃催化臭氧氧化处理苯酚废水体系,优化催化条件,提高处理效率,并对催化机理和催化剂稳定性进行了深入讨论. 结果表明:①α-Fe₂O₃表现为团聚的不规则球状,且比表面积较大,达83.38 m2/g,具有良好的臭氧催化潜力. ②臭氧投加量和pH对催化体系的影响明显,但α-Fe₂O₃投加量的变化对降解效果的控制并不显著,在优化的条件下反应30 min时COD的去除率可达97.67%,较单独臭氧提高了41.33%. ③在催化臭氧氧化中投加TBA和Na₃PO₄分别屏蔽·OH和路易斯酸性位点后,COD的去除率分别降低了17.01%和20.92%,这表明在α-Fe₂O₃表面的路易斯酸性位点产生的·OH是COD去除率高的主要原因. ④α-Fe₂O₃在重复试验中保持了较高的催化活性和稳定性,6次重复后对COD的去除率仍可达到93.07%,流失率为1.05%. 研究显示,α-Fe₂O₃表现了优异的臭氧分解协同作用,具有良好的苯酚持续去除能力和结构稳定性,可为高效去除含酚废水或难降解废水提供技术参考.      

催化臭氧氧化预处理垃圾渗滤液

采用浸渍法制备载铜活性炭催化剂,系统地研究了催化氧化法对垃圾渗滤液中的COD和氨氮去除效果,对臭氧氧化和催化臭氧氧化效率进行了对比。在该方法下制备的催化剂中,活性组分金属铜的含量为2.89%。结果表明:在投加催化剂的情况下,COD的去除效率可得到显著提高。实验结果表明:处理COD为4980mg/L,氨氮为2100mg/L的垃圾渗滤液废水,在室温、pH为3、反应时间为120min、催化剂投加量为150g/L、臭氧的流量为5.2mg/min的条件下,废水中的COD及氨氮的去除率分别达到达81.9%和99.04%。     

Mn/Fe-Mn改性HZSM-5在NH3-SCR中的催化性能

采用离子交换法制备了不同Mn含量及不同Fe/Mn物质的量比的HZSM-5改性分子筛,并以NH3为还原剂,在体积空速为12000 h-1条件下,考察了上述催化剂选择性催化还原NO性能.同时,运用环境扫描电镜(ESEM)、比表面积(BET)和X-射线衍射(XRD)等方法对催化剂进行了表征.结果表明,改性催化剂中活性组分在载体表面呈高度分散形式,催化活性较高,复合改性较单独改性性能更为优越,适量Fe的加入提高了催化剂催化活性和稳定性;(0.25)Fe-Mn/HZSM-5(Fe/Mn物质的量比为0.25)的NO转化率于300℃时最高达到98%,在300～500℃范围内NO转化率均保持在90%以上.实验还研究了不同焙烧温度下制备的(0.25)Fe-Mn/HZSM-5对NO转化率的影响.结果表明,焙烧温度对催化剂的活性影响较大,550℃为最佳焙烧温度.     

Mesoporous molecular sieve-based materials for catalytic oxidation of VOC: A review

As the main contributor of the formation of particulate matter as well as ozone, volatile organic compounds(VOCs) greatly affect human health and the environmental quality. Catalytic combustion/oxidation has been viewed as an efficient, economically feasible and environmentally friendly way for the elimination of VOCs. Supported metal catalyst is the preferred type of catalysts applied for VOCs catalytic combustion because of the synergy between active components and support as well as its flexi...     

负载型铜酞菁的制备及其催化氧化巯基乙醇

以3-(环己氧基)-邻苯二腈和氯化铜为原料,通过钼酸铵固相法合成了一种烷氧基取代的铜酞菁配合物α-四(环己氧基)铜酞菁(CuPc),采用浸渍法将其负载在MCM-41和SBA-15介孔分子筛中,制备了CuPc/MCM-41和CuPc/SBA-15催化剂,并且负载后的酞菁还能回收利用,仍然具有催化效果。采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、红外光谱(IR)对目标产物进行表征,并用TG对酞菁进行热稳定性分析,结果表明酞菁在200℃时开始失重,350℃时失重率最大为58%;通过氮气吸附对催化剂进行表征,证明酞菁已经进入到分子筛孔道,孔容积分别从0.132 cm3/g减至0.055 cm3/g和0.420 cm3/g减至0.202 cm3/g。研究了2种催化剂在不同pH、催化剂浓度下对巯基乙醇(ME)催化氧化性能的影响,结果表明,CuPc/SBA-15对巯基乙醇(ME)具有较高的催化活性,且2种催化剂的活性在pH=12时都达到最大。     

老化对钴铈基催化剂催化氧化丙烷的影响

采用柠檬酸络合法合成Co-CeO_x多活性中心催化剂,在不同温度进行加速老化处理,测试新鲜和老化后催化剂对丙烷的催化氧化性能,同时对其结构和性质进行表征.结果表明,当加速老化温度低于650℃时,丙烷转化率达50%的温度变化幅度小于10℃;加速老化温度高于750℃时,催化剂氧化丙烷的性能快速下降.表征结果显示,Co-CeO_x催化剂主要表现为尖晶石结构,老化后晶粒尺寸显著增大,Co³⁺的含量减少,氢还原峰温度升高.加速老化处理对Co-CeO_x催化剂物理结构的影响进而抑制了其化学特性及催化活性.测试Co-CeO_x催化剂对丙酮和甲苯的催化氧化性能,分别在179和244℃达到90%的脱除效率.因此,Co-CeO_x多活性中心催化剂具有良好的氧化性能,且表现出一定的稳定性.     

铈掺杂Ru/Al2O3催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯

考察了铈(Ce)的掺杂对Ru/Al2O3催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液过程的影响.结果表明,Ce的掺杂可以显著提高臭氧氧化的效果,反应100min后,TOC的去除率可以由原催化剂的61.3%提高到75.1%,而单独臭氧氧化仅有14.0%.在实验范围内,Ru和Ce同时浸渍催化效果较好,且活性组分的溶出最少,Ce的最佳掺杂量为1.0%.通过催化剂吸附试验、单独臭氧氧化试验、Ce的均相催化试验及Ru-Se/Al2O3催化剂的非均相催化实验,证明Ru-Ce/Al2O3催化剂对DMP溶液臭氧氧化体系TOC的去除率达到50%,这是基于Ru-Ce/A12O3催化剂的非均相催化作用.