超声化学法降解水中微量亚甲基蓝的研究

在超声波作用下水中微量亚甲基蓝可有效降解,降解动力学符合一级反应,亚甲基蓝超声降解速率随初始浓度的升高而降低,随介质温度的下降而升高．亚甲基蓝在酸性和碱性条件下的降解速率高于中性条件下的降解速率．能促进OH等自由基形成的自由基促进剂Fe^2 和I^-等可有效加速亚甲基蓝的超声降解．     

亚甲基蓝的CuO/TiO2-H2O2光催化脱色效果及影响因素

以亚甲基蓝染料为对象,研究CuO/TiO2-H2O2光催化的脱色效果及影响因素.在CuO/TiO2光催化系统中,加入H2O2可以显著提高催化效率,但H2O2的加入量不宜太多;反应系统的pH值、催化剂用量以及初始色度等对CuO/TiO2-H2O2的光催化效果都具有显著影响.结果表明,在pH=7的溶液中,每1000ml溶液加入0.1g CuO/TiO2催化剂和10ml 30% H2O2溶液,用ZY3-150型高压汞灯照射2h,色度为500倍的亚甲基蓝溶液脱色率高达90%.     

Fe（0）/H_2O_2协同降解亚甲基蓝的研究

进行了Fe（0）和H2O2协同催化降解亚甲基蓝的研究,分析了Fe（0）投加量、H2O2投加量、溶液初始pH值和染料初始质量浓度等因素的影响。研究表明：Fe（0）和H2O2协同可有效催化降解亚甲基蓝;在pH为4.5,Fe（0）用量为2.0 g.L-1,H2O2用量为3.0 mmol.L-1时对10 mg.L-1亚甲基蓝的去除率在60 min内达到90%以上。MB的降解去除率随着Fe（0）投加量与H2O2用量的增加而增加,但随着其初始质量浓度的增大而降低。研究结果还表明,Fe（0）和H2O2可在接近中性条件下有效协同催化降解亚甲基蓝。UV-Vis光谱在反应过程的变化说明亚甲基蓝降解生成了一些小分子物质。     

改性碳纳米管原始样品吸附亚甲基蓝的性能研究

利用直接制备的碳纳米管原始样品作为染料亚甲基蓝的吸附剂,采用次氯酸钠溶液对于碳纳米管原始样品进行表面修饰改性,改性处理后碳纳米管对亚甲基蓝吸附性较好,本工艺简单有效,所获得的吸附剂具有磁性,吸附过后用磁铁易于达到固液分离的效果.吸附性能结果表明:本吸附剂对水溶液中亚甲基蓝的吸附在60 min基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.99).改性后的磁性碳纳米管吸附亚甲基蓝的平衡吸附量qe与亚甲基蓝溶液的平衡浓度Ce的关系满足Langmuir(R2>0.99)、Freundlich(R2>0.91)以及Dubinin-Radushkevich(D-R)(R2>0.92)等温吸附模型.通过Langmuir模型计算可知改性磁性碳纳米管对亚甲基蓝的最大吸附容量为101.6 mg.g-1,由D-R模型计算结果可以推断,次氯酸钠改性后的磁性碳纳米管对水溶液中亚甲基蓝的吸附机理以化学吸附为主.     

芬顿试剂法制备磁性碳纳米管及其对亚甲基蓝的吸附性能

采用芬顿试剂法在碳纳米管纯化样品表面负载纳米磁性氧化铁颗粒,制备磁性碳纳米管杂化材料(MWCNTs/Fe2O3),该杂化材料具有较高的纳米氧化铁负载率(>50%)和优异的磁性能,制备过程中无需额外添加阳离子,不会对环境造成不利影响.将磁性碳纳米管杂化材料应用于染料废水处理中,结果发现MWCNTs/Fe2O3对亚甲基蓝染料吸附性能较好,吸附后用磁铁易于达到固液分离的效果.吸附性能研究表明,磁性碳纳米管对水溶液中亚甲基蓝的吸附在40 min内吸附容量迅速上升,其值达到最大平衡吸附容量的88%以上,60 min基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.999).磁性碳纳米管吸附亚甲基蓝的平衡吸附量qe与亚甲基蓝溶液的平衡浓度Ce的关系满足Langmuir(R2>0.999)、Freundlich(R2>0.97)以及Dubinin-Radushkevich(D-R)(R2>0.96)等温吸附模型.通过Langmuir模型计算可知磁性碳纳米管对亚甲基蓝的最大吸附容量为69.98 mg.g-1,吸附过程为有利吸附,由D-R模型计算结果可以推断MWCNTs/Fe2O3对水溶液中亚甲基蓝的吸附机制以化学吸附为主.     

双孔介孔碳的合成及其对亚甲基蓝的吸附

以三嵌段共聚物F108为模板剂,苯酚/甲醛为碳源,在中性条件下制备了平均孔径为3.14 nm,最可几孔径分布为3 nm和8 nm,BET比表面积为1541 m2·g-1,孔容为1.01 cm3·g-1的双孔分布介孔碳.通过静态实验法测定了介孔碳对亚甲基蓝的吸附特性,分析了初始浓度、溶液p H、温度对吸附量的影响,并从热力学及动力学角度探讨了介孔碳对亚甲基蓝的吸附机理.结果表明,溶液初始浓度、溶液p H以及温度对吸附量有较大的影响,介孔碳对亚甲基蓝的吸附随着初始浓度、p H、温度的上升而增大,吸附为吸热反应,提高温度有利于吸附的进行.实验制备的介孔碳对亚甲基蓝的最大吸附量为421 mg·g-1,相比于普通活性炭,双孔分布介孔碳对亚甲基蓝显示了更优的吸附性能.亚甲基蓝在介孔碳上的吸附行为符合Langmuir吸附等温线和Elovich动力学模型.计算得到的吸附吉布斯自由能(ΔG0)0,吸附标准焓变(ΔH0)70 k J·mol-1,说明亚甲基蓝在介孔碳上的吸附是自发进行的单分子层吸热反应,且化学反应在吸附过程中发挥了重要作用.     

山茶籽粉吸附亚甲基蓝的性能研究

为研究山茶籽粉对亚甲基蓝的吸附行为,对不同温度下(298、303、308、313、318K)的吸附数据分别用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevish模式进行拟合,用伪一级动力学方程和伪二级动力学方程描述山茶籽粉对亚甲基蓝的吸附动力学过程,并计算了Gibbs自由能变(ΔGθ)、焓变(ΔHθ)和熵变(ΔSθ)等热力学函数.结果表明,山茶籽粉对亚甲基蓝的吸附能力随着温度的升高而降低;Langmuir方程更适合描述其吸附行为.Gibbs自由能变(ΔGθ)、焓变("Hθ)和熵变(ΔSθ)均小于零,说明此吸附过程是自发进行的、放热的、趋于有序的吸附过程.伪二级动力学方程更适用于描述山茶籽粉对亚甲基蓝的吸附动力学过程.     

固相合成钛酸钙的光催化性能

采用CaCO3和TiO2作为原料,在1400℃、2h条件下烧结得到CaTiO3.应用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对高温处理后的混合物料进行了表征.以亚甲基蓝为降解物,研究了光照时间、pH值、溶液初始浓度、催化剂投加量对CaTiO3光催化性能的影响.实验结果表明,光照时间延长,亚甲基蓝降解率增加,但是亚甲基蓝被降解速率降低;碱性条件有利于CaTiO3对亚甲基蓝的光催化降解;CaTiO3对低浓度的亚甲基蓝溶液具有较高的光催化降解率;随着CaTiO3投加量增加,亚甲基蓝降解率增大,但是当CaTiO3投加量大于0.1g时,随着CaTiO3投加量的增加,亚甲基蓝的降解率几乎不变,甚至有所降低.     

钛磁铁矿异相Fenton法对亚甲基蓝模拟废水的脱色研究

本研究运用紫外可见光谱、傅立叶转换红外光谱和13C核磁共振谱以及水相中溶解性有机碳和固相上元素碳分析等技术对钛磁铁矿异相Fenton法脱色业甲基蓝的过程进行了研究.实验结果表明:钛磁铁矿异相Fenton法对亚甲基蓝的脱色速率远高于磁铁矿;在钛磁铁矿异相Fenton法脱色亚甲基蓝过程中,脱除的亚甲基蓝都已被降解,且钛磁铁矿没有发生相变;虽然钛磁铁矿异相Fenton法不能使亚甲基蓝矿化,但亚甲基蓝结构中的苯环已经被打开.     

亚甲基蓝在缺氧活性污泥上的吸附平衡和动力学

为了考察缺氧活性污泥对染料的吸附性能和吸附机理,以缺氧活性污泥作为吸附剂,亚甲基蓝作为吸附质进行等温吸附试验。结果表明:亚甲基蓝在缺氧活性污泥上的吸附遵循准二级速率方程,吸附方式为化学吸附;吸附行为符合Langmuir和Redlich-Peterson吸附等温式,为单分子层吸附,理论最大吸附量9.25 mg/g;亚甲基蓝分子在污泥颗粒内扩散动力学曲线存在线性部分,说明吸附过程存在污泥颗粒微孔内扩散效应。     

电化学沉积法制备ZIF-8及其对四环素的吸附

ZIF-8的常用合成方法包括水/溶剂热法、机械研磨法、微波辅助法和超声法等.本实验采用"绿色"、批量、快速的电化学沉积法制备ZIF-8,同时研究导电盐十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)质量浓度对ZIF-8形貌及其吸附降解四环素性能的影响.研究结果显示,当2-甲基咪唑(2-MI)与DTAB质量浓度比为10∶3时制得的ZIF-8对四环素吸附效果最好,可达到340.8 mg·g~(-1),其吸附过程符合伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型.根据Langmuir等温线模型,计算Gibss自由能变(ΔG~00)、焓变(ΔH~00)和熵变(ΔS~00),说明吸附过程为吸热、趋于无序的自发过程,并且是一个以物理吸附为主的物理化学吸附.本文利用金属有机骨架材料的光催化性能,实现了紫外光照射下ZIF-8对四环素的光催化降解.同时,通过3次循环实验,对ZIF-8的重复利用性进行了探究,其吸附量分别为175.44、165.83、139.19 mg·g~(-1),结果表明ZIF-8具有良好的重复利用性.探讨了不同pH对吸附效果的影响,当4pH8时,其吸附效果最佳,而当pH 4或pH8时都会使其吸附效果变差.通过对ZIF-8进行PXRD、TGA、BET、FTIR、Zeta电位等表征,提出ZIF-8对四环素的吸附机理包括但不限于静电相互作用、氢键作用以及π-π堆积作用. ZIF-8在吸附去除水体中的四环素方面具有很大的应用潜力,同时ZIF-8可利用紫外光照射进行再生,表现出其优越的可持续循环利用性.     

膨润土基共聚复合物的制备及对亚甲基蓝的脱色性能

将乙酸乙烯酯、马来酸酐和丙烯酸作为功能性单体,在钠基膨润土分散体系中进行原位共聚反应,制备了一种膨润土基共聚复合物(P(MAVM)/NaB),采用FT-IR、XRD、SEM等手段对其结构进行了表征.结果表明,NaB与共聚物均匀复合,其中部分高分子链进入了膨润土层间,扩大了缝隙.将膨润土基共聚复合物用于染料亚甲基蓝(MB)的吸附,考察了影响膨润土基共聚复合物吸附亚甲基蓝的主要因素.结果表明:25℃,吸附剂用量为0.1 g.L-1,振荡5 min,MB初始浓度为20 mg.L-1的条件下,MB脱色率可达97.7%,吸附容量达195.46 mg.g-1.处理后水样的色度达到国家污水综合排放一级标准.同时研究了吸附机理,结果发现:吸附过程符合准二级动力学模型,MB通过电中和、氢键及范德华力作用被P(MAVM)/NaB吸附.     

纳米TiO2光催化降解直接耐晒蓝的研究

利用溶胶-凝胶法以钛酸四丁酯制备TiO2纳米粉末，考察不同温度焙烧的TiO2催化剂对直接耐晒蓝的光催化降解性能，并用XRD和TEM对催化剂进行了表征．结果表明，400-550℃焙烧的TiO2使直接耐晒蓝溶液的颜色逐渐褪去。最后将苯环结构分解。6h时染料溶液CODcr降解率为88％．降解产物中除含极微量有机酸外，其余均为无机物．当TiO2的焙烧温度为475℃时(颗粒大小为10-20nm)，反应速率最大，为0．0186min^-1，分别比焙烧温度为400℃和550℃时的反应速率大6．8和7．1倍．当体系起始pH值为4．50-7．52时，反应速率随pH值的降低而增大。     

硅镁胶MgO·6SiO_2的制备及其对亚甲基蓝的吸附

以氯化镁和水玻璃为原料,采用水热法制备了氧化镁含量低于10%的新型硅镁胶MgO·6SiO2,讨论了体系pH值、水热时间和温度等因素对产物硅镁物质的量之比的影响,通过比表面积分析、电位滴定法对样品进行了表征,用亚甲基蓝溶液评价其吸附性能.结果表明,MgO·6SiO2的最佳制备条件为:调节pH值到9.5左右、水热12 h、水热温度110℃,pH为控制产物硅镁物质的量之比的决定性因素;硅镁胶MgO·6SiO2是多孔材料,比表面积为285 m2·g-1,表面零电荷点pHzpc为10.4;25℃时,对亚甲基蓝的最大吸附量可达151.52 mg·g-1,吸附过程符合Langmuir吸附模型.     

二氧化钛改性油页岩渣对水溶液中亚甲基蓝和六价铬的吸附

以油页岩渣及其二氧化钛改性材料为吸附剂,探究它们去除水溶液中亚甲基蓝和六价铬的能力.通过实验,控制溶液的pH值、温度、初始浓度和接触时间,观察吸附效果变化特征,研究其动力学和热力学性能.实验表明,改性油页岩渣吸附亚甲基蓝和六价铬的吸附率是未改性的2—3倍,且改性油页岩渣对亚甲基蓝的吸附率可达97%,对六价铬的吸附率不到25%.吸附亚甲基蓝时,pH值越大,吸附效果越好;而吸附六价铬时,最适pH值为4.改性油页岩渣吸附亚甲基蓝实验符合准二阶动力学方程,计算得反应活化能为13.29 kJ.mol-1,表明此过程主要是物理吸附.在热力学方面,由范特霍夫方程计算得ΔG〈0、ΔH〉0,表明此过程自发吸热,可见此过程还伴有化学吸附.Langmuir和Freundlich等温模型拟合结果表明,Langmuir模型数据拟合甚佳,R2=0.9999,说明改性油页岩渣吸附亚甲基蓝是单分子层吸附.二氧化钛改性油页岩渣经7次回收利用后,对亚甲基蓝的吸附效果仅减少约1.5%.     

可见光/亚甲基蓝/抗坏血酸活化分子氧氧化水中的As(Ⅲ)

本文研究了可见光/亚甲基蓝(MB⁺)/抗坏血酸(H₂A)活化分子氧体系(可见光/MB⁺/H₂A体系)氧化水中三价砷(As(Ⅲ))的过程与机理.考察了光照、pH、H₂A浓度、MB⁺浓度、As(Ⅲ)初始浓度及水中常见阴离子和有机质的对As(Ⅲ)氧化效率的影响,通过自由基抑制实验和溶液光谱变化鉴定了体系中的活性物种及其生成机理.实验结果表明,光照对As(Ⅲ)的氧化有明显促进作用;在pH=8.0—9.5范围内,As(Ⅲ)的氧化随着pH的升高而加快;pH=9.5条件下,H₂A剂量的增加对As(Ⅲ)的氧化呈现先促进后趋于稳定的趋势,H₂A最佳投加量为300μmol·L^-1;MB⁺最佳投加量为5 mg·L^-1.机理研究表明,H₂A和分子氧之间的双电子反应产生的H₂O₂是可见光/MB⁺     

负载型TiO2-xNx的制备表征及可见光催化降解亚甲基蓝

以溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,负载于玻璃微珠表面,在NH3气流中直接进行热处理,制备负载型掺氮纳米TiO2薄膜催化剂.选取亚甲基蓝为处理对象,结合对催化剂表面结构、晶型和紫外可见吸收的表征,对制备的催化剂进行评价.结果表明,450℃下焙烧3 h所制备的负载型催化剂为锐态矿相;可见光的范围拓展到700 nm左右;负载均...     

掺Fe^3＋A-TiO2粉末的水热法制备及其光催化降解甲基橙

以硫酸钛为原料用水热法制备了掺Fe^3＋TiO2粉末,用SEM和XRD测定了样品的形貌和晶型,研究了以自制的掺Fe^3＋A-TiO2对甲基橙溶液的光催化降解作用。结果表明：所制备的TiO2为锐钛矿型TiO2即A-TiO2。365nm紫外光照射下,用自制的掺Fe^3＋A-TiO2降解甲基橙溶液的最佳条件是：10mg·L^-1的甲基橙溶液中加入0.050g掺5%Fe^3＋（物质的量比）A-TiO2粉末,用HNO3调节溶液成酸性后,18℃恒温反应4h,降解率达到57.8%。