菱铁矿催化过氧化氢-过硫酸钠修复地下水中1,2-二氯乙烷污染

采用菱铁矿催化过氧化氢-过硫酸钠双氧化剂体系去除地下水中的1,2-二氯乙烷,通过研究菱铁矿催化机理以及氧化剂浓度两方面探讨双氧体系较单氧体系有较高去除率的原因,探讨了双氧体系1,2-DCA降解动力学和氯离子平衡。研究结果表明,菱铁矿催化双氧体系可以有效去除溶液中的1,2-DCA,本体系条件下去除率可达到95%以上。其较低的pH,较高Fe2+浓度,较高自由基生成量和氧化剂浓度,使得双氧体系较Fenton-Like体系有较高1,2-DCA去除率。菱铁矿催化双氧体系去除1,2-DCA反应过程中有中间产物生成,但最终完全脱氯,没有中间产物残留。     

辉光放电等离子体氧化降解水中邻苯二甲酸二丁酯

研究了辉光放电等离子体降解水中典型的环境内分泌干扰物邻苯二甲酸二丁酯(DBP)及降解过程中过氧化氢(H2O2)的生成规律。考察了电解质种类、共存污染物(甲醇、叔丁醇)及催化剂等条件对DBP降解及H2O2生成的影响。结果表明,在硫酸钠溶液中DBP降解效率和H2O2生成速率最高;甲醇、叔丁醇等共存污染物对DBP降解和H2O2生成有抑制作用;Fe2+,Fe3+和Cu2+对DBP的降解有催化作用,其催化效果为Fe2+>Fe3+>Cu2+。用高效液相色谱、离子色谱及气质联用仪等仪器分析了降解中间产物,提出了可能的降解机理。     

Fe(0)-EDTA-空气体系降解活性黑染料废水

利用Fe(0)-EDTA-空气(ZEA)体系处理活性黑模拟染料废水。考察了活性黑初始浓度、反应温度、EDTA浓度和溶液酸度对降解效果的影响,用紫外可见吸收光谱检测了染料的降解过程。结果表明,Fe(0)-EDTA混合物在室温常压下,能够活化空气中的氧分子,进而使染料快速降解,升高温度和增加溶液酸度均能提高降解率。在pH为5.35,活性黑初始浓度为25 mg/L,EDTA浓度为0.1 mmol/L,Fe粉用量0.20 g,温度25℃时,脱色率达到95.60%,符合1级反应动力学。     

铁碳材料还原NO络合吸收体系中Fe(Ⅲ)EDTA的性能

在湿法烟气脱硝中,Fe(Ⅱ)EDTA是一种常用的螯合剂,对NO有良好的络合吸收能力,但是Fe(Ⅱ)EDTA容易被O2氧化成对NO无络合能力的Fe(Ⅲ)EDTA。因此,选择合适的还原剂实现Fe(Ⅲ)EDTA的高效还原是络合脱硝的关键技术之一。比较了铁碳(Fe/AC)和铁粉(Fe)在不同搅拌速度下对Fe(Ⅲ)EDTA的还原,系统探讨了铁碳质量比、O2浓度、铁碳中Fe与Fe(Ⅲ)EDTA的摩尔比、pH值和Fe(Ⅲ)EDTA初始浓度对铁碳还原Fe(Ⅲ)EDTA的影响,考察了Fe/AC投加前后NO吸收效率的变化,同时通过BET、XRD表征技术对铁碳材料进行了分析。结果表明:Fe/AC能很好地再生Fe(Ⅱ)EDTA,从而提高NO吸收效率。提高搅拌速度、铁碳中Fe与Fe(Ⅲ)EDTA的摩尔比、Fe(Ⅲ)EDTA初始浓度,Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率会相应增大;O2浓度及pH增大会降低Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率。表征结果表明,铁碳表面形成的氢氧化物为γ-Fe OOH。     

Fe(Ⅱ)EDTA/H2O2电催化降解甲基橙模拟废水的研究

在无隔膜电解槽中,采用SPR(Ru-Ir-Ti0₂)为阳极,石墨为阴极,考察了Fe(Ⅱ)EDTA/H₂O₂电催化降解甲基橙(methyl orange)模拟废水的影响,发现EDTA很大程度上促进了类电Fenton试剂对甲基橙模拟废水的降解。实验研究表明,在外加电压为5.0 V,EDTA∶Fe²⁺=2∶1(摩尔比,Fe²⁺=40 mmol/L),H₂O₂=48 mmol/L,电解质Na₂SO₄=40 mmol/L,废水pH值为(6.5±0.1)的条件下,降解260 mg/L的甲基橙模拟废水90 min, EDTA的加入可以使甲基橙模拟废水的脱色率由29.5%上升到78.4%,COD由571.429 mg/L降至80 mg/L,COD的降解率为86%，EDTA在此过程中既是催化剂又是反应物,可有效避免EDTA带来二次环境污染的可能性。     

有机配体对铁电絮凝体系中羟基自由基氧化降解苯胺的影响

铁电絮凝(Fe-EC)是一种高效的水处理方法,但其中有机污染物的去除机制尚不明晰。为研究有机废水中常见的有机配体对铁电絮凝过程中羟基自由基(·OH)产生以及有机污染物降解的影响,采用了对照实验、淬灭实验和电子自旋共振(ESR)等测试方法。结果表明:草酸(H_2C_2O_4)和乙二胺四乙酸(EDTA)能有效促进铁电絮凝对苯胺(AN)的氧化降解,而·OH是起主要作用的活性氧化物;草酸和EDTA体系中主要存在的Fe(Ⅱ)络合物浓度与羟基自由基产率成正相关关系,1 mol的Fe(Ⅱ)-EDTA~(2-)会产生235 mmol的·OH,是草酸的9倍;EDTA会与污染物竞争羟基自由基。进一步分析可知,在铁电絮凝体系中,EDTA的浓度为0.05 mmol·L~(-1)时,对苯胺氧化降解的促进效果最佳。以上研究结果可为认识铁电絮凝中污染物的去除机制提供参考。     

Fe(II)EDTA/H_2O_2电催化降解甲基橙模拟废水的研究

在无隔膜电解槽中,采用SPR(Ru-Ir-TiO_2)为阳极,石墨为阴极,考察了Fe(II)EDTA/H_2O_2电催化降解甲基橙(methyl orange)模拟废水的影响,发现EDTA很大程度上促进了类电Fenton试剂对甲基橙模拟废水的降解.实验研究表明,在外加电压为5.0v,EDTA:Fe~(2+) =2:1(摩尔比,Fe~(2+) =40 mmol/L),H_2O_2=48 mmol/L,电解质Na_2SO_4=40 mmol/L,废水pH值为(6.5±0.1)的条件下,降解260 mg/L的甲基橙模拟废水90 min,EDTA的加入可以使甲基橙模拟废水的脱色率由29.5%上升到78.4%,COD由571.429 mg/L降至80 mg/L,COD的降解率为86%,EDTA在此过程中既是催化剂又是反应物,可有效避免EDTA带来二次环境污染的可能性.     

Fe0/O2体系产生H2O2和·OH等活性氧化剂的研究进展

零价铁(Fe0)在水处理过程中有着非常广泛的应用.向Fe0反应体系中曝气,可利用O2还原自发生成H2O2,继而在常温、常压、较宽的pH范围(3～8)内产生·OH等强氧化剂氧化降解有机物.总结了Fe0/O2体系的反应机制,其中主要包括Fe0的双电子传递与Fe2-的单电子传递还原O2产生活性中间体H2O2,以及H2 O2与Fe2+发生Fenton反应产生氧化剂；介绍了pH、曝气方式、溶解氧、Fe0的比表面积及其投加量等因素对氧化剂产量及性质的影响;着重论述了向Fe0/O2体系中加入天然有机物质(NOM)、多金属氧酸盐(POM)等氧化还原媒介,以及草酸盐(C2O42-)、氨三乙酸(NTA)、乙二胺四乙酸(EDTA)等络合剂或引入第二金属形成双金属/O2体系等方法强化体系氧化能力的措施,并提出了Fe0/O2体系未来的研究方向.     

UV/Fe~0体系降解邻苯二甲酸二乙酯的研究

尝试利用UV/Fe0体系降解邻苯二甲酸二乙酯(DEP)废水,探讨了pH、Fe0投加量、DEP初始浓度等影响因素对降解效果的影响。结果表明,对于24mg/L的DEP废水,在pH=3、Fe0投加量为20mg/L时,反应60min后的DEP降解率可达93.5%,并且该降解过程符合准一级反应动力学规律;在UV/Fe0体系降解DEP过程中,Fe2+、Fe3+浓度均在反应一定时间后趋于平衡,并且Fe2+的浓度始终高于Fe3+;UV、Fe0在DEP的降解中存在协同作用。UV/Fe0体系对DEP废水具有良好的降解效果,并且不需要额外添加高价的H2O2,为DEP废水的工业化处理提供了一种较好的方法。     

Fe2+活化过硫酸钠降解1,2-二氯苯

以Na2S2O8为氧化剂,柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,对水中1,2-二氯苯进行处理。首先研究了Na2S2O8浓度、FeSO4浓度、柠檬酸浓度及初始pH值等因素对1,2-二氯苯降解的影响;然后通过正交实验,发现在Na2S2O8浓度14.28 mmol/L、FeSO4浓度7.14 mmol/L、柠檬酸浓度3.57 mmol/L、初始pH值3.0的条件,1,2-二氯苯降解率达到最大(99.28%)。进一步研究表明,柠檬酸螯合FeSO4活化Na2S2O8降解1,2-二氯苯的过程可分为2个阶段,其中第1阶段为快速反应,第2阶段反应速度较慢并且符合一级反应动力学规律。     

亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中萘普生

在不同pH值、Fe2浓度和过硫酸氢钾复合盐(PMS)浓度下,探究降解萘普生(NPX)的最佳条件,并通过分批投加Fe2+和改变投加顺序的方式,提高降解NPX的效率.结果表明,NPX在pH =3的条件下,降解效果最好;Fe2+浓度改变时,PMS/Fe2+/NPX=1/0.75/1条件下,NPX去除率最高;分批投加Fe2+和先投加Fe2+均可大幅提高NPX去除率.缓慢少量的产生硫酸根自由基(SO4--)更利于处理有机物,Fe2+的浓度则在产生自由基方面起着重要作用.     

Fenton氧化对硝基苯酚过程中Fe2+/Fe3+的氧化还原机制

Fenton降解对硝基苯酚(PNP)过程中,Fe2+经历一个快速氧化后快速还原,最后在高浓度水平上保持稳定的变化过程。通过分析中间产物的变化过程,发现有机中间产物氢醌和苯醌构成一对氧化还原体系催化Fe3+向Fe2+的转化,本研究从Fe2+/3+转化机制的角度进一步明确了Fenton降解PNP的机理。     

零价铁活化过硫酸钠降解含油废水

将零价铁活化过硫酸钠产生硫酸根自由基的高级氧化技术应用于处理含油废水。研究了过硫酸钠浓度、零价铁投加量、p H值对油降解率的影响,分析了反应过程中S2O2-8和Fe2+的浓度变化。通过投加柠檬酸强化了降解效率,并探讨了油降解的动力学过程。结果表明,零价铁活化产生硫酸根自由基是处理含油废水行之有效的手段。当过硫酸钠浓度119 mg·L~(-1)、Fe0投加量为50 mg·L~(-1)、p H=1.0,反应4 h后油降解率达到79.26%。Fe/Ps体系中,存在不同的主反应过程,其中Fe2+为主要活性物质,其浓度与降解速率正相关。适量投加柠檬酸可以优化控制Fe2+浓度,油降解率可提高20.64%。油降解动力学过程用准一级动力学方程描述。     

光电芬顿矿化草甘膦有机废水

以有机磷农药-草甘膦为目标污染物,利用光电芬顿方法对其进行降解研究。研究汇总考察了电流强度、初始p H、Fe2+浓度、草甘膦初始浓度、光种类及通入背景气体种类对草甘膦降解效果的影响。实验结果表明:电流强度越大,草甘膦初始浓度越低,草甘膦降解效果越好;草甘膦在p H=2.0~3.0的酸性体系中降解效果最好;Fe2+浓度升高,草甘膦降解效果增强。在电流为0.36 A、初始p H=3.0、Fe2+浓度为1.0 mmol·L~(-1)、通入100 m L·min-1O2条件下,以365 nm紫外光照射的光电芬顿反应降解初始浓度为84.5 mg·L~(-1)的草甘膦溶液,处理360 min后溶液矿化率可达64.5%。     

Cu~(2+)助芬顿法处理高浓度邻苯二甲酸二甲酯废水

Cu2+可以与H2O2发生类Fenton反应,用Fenton法处理同时含有难降解有机物和Cu2+的工业废水时,Cu2+对于Fenton氧化难降解有机物的反应具有促进作用。本实验在高浓度邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和Cu2+组成的模拟工业废水中投加Fenton试剂(Fe2++H2O2),利用Cu2+辅助Fe2+催化Fenton反应氧化难降解有机物。通过正交实验,优选反应条件,并进行单因素实验,分析不同Cu2+浓度、初始H2O2浓度、H2O2∶Fe2+(摩尔比)、pH及温度对DMP去除率的影响,以确定最佳的反应条件,并对反应机理进行了初步探讨。当Cu2+浓度为10 mg/L、DMP浓度为250 mg/L、初始H2O2的浓度为499.5 mg/L、H2O2∶Fe2+的摩尔比为4∶1、温度为20℃时,DMP的去除率最高可达到98.67%。本研究为类芬顿法处理难降解有机物和重金属离子共存的复杂工业废水奠定了基础。     

Fe~(3+)掺杂TiO_2/凹凸棒复合材料的光催化性能

采用酸催化的溶胶-凝胶法制备了一系列Fe3+掺杂TiO2/凹凸棒(Fe3+-TiO2/ATP)复合光催化剂材料。在可见光条件下,以亚甲基蓝(MB)溶液的光催化降解反应,评价了样品的光催化性能,研究了TiO2负载量、Fe3+掺杂量和焙烧温度对复合材料光催化性能的影响。在单因素实验的基础上,采用正交实验设计(L25(53))优化了催化剂的制备条件。光催化实验结果表明,MB在复合材料上的光催化降解反应遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学模型。正交实验结果表明,当TiO2负载量为15%、Fe3+掺杂量为0.5%和焙烧温度为550℃时,得到的复合材料对MB的光催化降解效率最佳,测得表观反应速率常数kapp为6.09×10-3min-1,反应4 h后MB的降解率(Dt)可达75.88%,相同实验条件下与P25(1.51×10-3min-1)相比较,反应速率提高了4.03倍,降解率提高了45.05%。另外,复合材料的沉降性能优于P25,易于分离,是一类有应用前景的复合光催化剂。     

Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉还原再生脱除NO性能

利用Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉间歇还原再生脱除NO并回收氨资源的方法,实验研究了铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA的过程及其影响因素。结果表明,以0.015 mol/L的Fe(Ⅱ)EDTA做吸收剂,在起始p H 5.5、温度323K条件下吸收400×10-6~500×10-6的NO,脱除率95%以上;铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA过程可用缩芯模型阐释;铁粉添加量与搅拌强度直接决定了铁粉质点数量,是影响反应的重要因素;实验中Fe(Ⅱ)(NO)EDTA络合液150 m L,氧气含量为5%时,搅拌速度900 r/min、粒径为0.12 mm的铁粉浓度5.3 g/L、温度353 K、p H=6为最适宜再生条件。     

金属离子对菌株JY01生长和苯酚降解性能的影响研究

金属可能通过生理和生态两方面对微生物的苯酚降解过程产生重要影响.为了提高芽孢杆菌Bacillus sp.JY01(以下称菌株JY01)的苯酚降解效率,探讨了6种金属离子(Ba2+、Cu2+、Co2+、Fe3、Zn2+、pb2+)对其生长和苯酚降解性能的影响.结果表明,在质量分数为0.001％～0.050％时,Cu2+、Zn2+、Co2、Fe3+、Ba2+、pb2+对菌株JY01的生长和苯酚降解均有抑制作用,并且抑制作用总体随金属离子浓度的升高而增强,当6种金属的质量分数分别达到0.005％时,菌株JY01对苯酚的降解能力为Ba2+ ＜Cu2+ ＜Co2+ ＜Fe3+ ＜Zn2+ ＜pb2+；金属离子通过影响菌株JY01的生长状况来影响其苯酚降解性能；很多金属离子对菌株JY01生长有明显抑制作用,因此在实际生物处理含苯酚废水时,要考虑废水中金属离子对降解菌生长状况的影响.     

Fe（Ⅱ）EDTA／H2O2电催化降解甲基橙模拟废水的研究

在无隔膜电解槽中，采用SPR（Ru—Ir—TiO2）为阳极，石墨为阴极，考察了Fe（Ⅱ）EDTA／H2O2电催化降解甲基橙（methylorange）模拟废水的影响，发现EDTA很大程度上促进了类电Fenton试剂对甲基橙模拟废水的降解。实验研究表明，在外加电压为5．0V，EDTA：Fe2＋=2：1（摩尔比，Fe2＋=40mmol／L），H202=48mmot／L，电解质Na2SO4=40mmol／L，废水pH值为（6．5±0．1）的条件下，降解260mg／L的甲基橙模拟废水90min，EDTA的加入可以使甲基橙模拟废水的脱色率由29．5％上升到78．4％，COD由571．429mg／L降至80mg／L，COD的降解率为86％，EDTA在此过程中既是催化剂又是反应物，可有效避免EDTA带来二次环境污染的可能性。     

Fenton氧化法对磺胺类抗生素的降解动力学

采用Fenton氧化法同时降解水溶液中磺胺吡啶(SPY)、磺胺二甲基嘧啶(SMZ)和磺胺甲噁唑(SMX)。系统考查了初始H2O2浓度、Fe2+浓度、pH对3种磺胺类抗生素降解性能的影响。结果表明,3种磺胺抗生素被完全降解的最佳Fenton氧化条件是:H2O2浓度为2.0 mmol/L,Fe2+浓度为0.10 mmol/L,pH为3.0~3.5,反应时间为20 min。Fenton试剂对3种磺胺类抗生素的降解符合一级反应动力学,速度常数为0.0318~0.2002 min-1。