化学质量平衡受体模型新技术的应用──TEDA大气颗粒物来源解析实例

本文结合实例介绍了大气颗粒物来源解析最常用的模型－化学质量平衡（ＣＭＢ）的原理、有效方差最小二乘解法及诊断检验技术，并用ＭＰＩＮ矩阵检验了拟合元素对拟合源的灵敏度，奇异值分解法（ＳＶＤ）鉴别了共线源，得出天津市经济技术开发区（ＴＥＤＡ）的ＴＳＰ主要来源为风沙、扬尘，其次为燃煤飞灰和木灰。     

城市近郊型地下河水中多环芳烃分布规律与来源解析

利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对广西清水泉地下河水16种多环芳烃(PAHs)的含量进行了测定,研究地下河水中PAHs的组成、分布规律及主要来源,为城市近郊型地下河系统持久性污染物防治提供科学依据.结果表明,地下河水中∑PAHs浓度范围为162.13—224.99 ng·L-1,平均值为191.71 ng·L-1,PAHs以4环为主,占47.14%;地下河水中PAHs的含量自上游至下游逐渐增大,2—3环PAHs的百分比先升高后降低;PAHs来源解析表明,上游地区PAHs来源以草、木、煤燃烧源为主,中下游地区敢怀村附近PAHs来源为石油源,地下河出口处PAHs来源以石油源和燃烧源的混合源为主.     

复合指纹识别泥沙来源:潜在泥沙源地的选择

复合指纹识别技术应用于泥沙源解析的前提是假设研究者能够确定流域内泥沙的潜在来源类型,并且各泥沙源地所占比例之和为1,对潜在源地预判的不确定性将会对结果产生一定的影响。以南京市九乡河上游流域为例,对不同源地各指纹因子做均值显著性检验,检验各个预判源地能否单独作为潜在泥沙源地,同时对比分析不同沙源地对复合指纹因子判断泥沙来源正确率的影响,定量分析沙源地预判过程中的不足,探讨如何减少沙源地选择对泥沙来源识别的影响。通过对比研究发现,预判的4种泥沙源地被重新调整为农田、林地和道路3种类型。调整后各源地指纹因子差异性明显提高,不同泥沙来源的正确判别率最高达到89.2%,泥沙贡献率从高到低依次为农田(39.9%~87.8%)、林地(0.1%~47.7%)和道路用地(0~25.6%)。     

地下停车场内挥发性有机物变化特征、来源及人体健康风险评估:以北京市某一地下停车场为例

采集北京市某一地下停车场内环境空气样品，利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成，分析其浓度特征、组分特征和影响因素，运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源，采用健康风险评估模型定量评估部分VOCs的健康风险.结果表明，地下停车场内VOCs平均浓度为514.16μg·m^-3，其中烷烃占比最大(43.76%)，其次是芳香烃(28.89%)、烯烃(10.97%).影响停车场内VOCs浓度的主要因素包括机动车运行工况、机动车进出车次及扩散条件.冷启动工况、较多的出入车次和不利的扩散条件会导致VOCs浓度显著上升.苯/乙苯和苯/甲基叔丁基醚(MTBE)的均值分别为1.5和0.8，表明机动车尾气和汽油挥发是地下停车场内VOCs的主要来源. PMF解析结果表明地下停车场内VOCs的首要来源为机动车尾气源(44.58%)，汽油挥发源和汽车内饰挥发源分别贡献24.56%和9.18%.其中，汽油挥发源在08:00—10:00时段贡献最大，机动车尾气源在16:00—18:00时段贡献最大.健康风险评估...     

南京北郊冬季大气粗细颗粒物中PAHs来源解析

为研究南京冬季大气颗粒物中PAHs来源情况,利用FA-3型气溶胶采样器从2007年11月20日到12月30日在南京郊区分昼夜采集气溶胶样品,并用GC-MS对16种优控PAHs浓度进行定量分析,采用PCA法对其来源进行解析.结果表明,南京冬季细颗粒物中PAHs浓度明显高于粗颗粒物中PAHs浓度,单种类PAH浓度表现出昼夜差异,日间低分子量PAHs含量高于夜间,而夜间高分子量PAHs浓度则相对较高;主成分分析对PAHs源解析结果表明,南京北郊大气颗粒物中PAHs主要来源为机动车尾气、燃煤源、焦化源、天然气燃烧和烹调源等,粗细颗粒物中PAHs排放源差异明显,细颗粒物部分表现出明显的昼夜差异,同时,外来源和不确定源占有较大比重.     

黄海近岸表层沉积物中多环芳烃来源解析

采集了黄海近岸(日照岚山海域)12个站位的表层沉积物样品,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)分析了样品中16种多环芳烃(PAHs)的含量,结果显示16种PAHs含量范围在76.384～7512.023 ng·g-1,平均值为2622.576 ng·g-1.低环PAHs组分所占比重较大,中高环PAHs相对较小.利用比值法定性解析PAHs的来源,初步判断PAHs可能来自燃煤、燃油、焦化、柴油泄漏等污染源.进一步引用相关源成分谱,应用化学质量平衡模型(CMB8.2)对PAHs的来源进行定最解析,拟合计算结果表明研究海域表层沉积物中PAHs的主要来源为燃煤源、燃油源(主要为柴油燃烧)和焦炉源,其相对贡献率分别为53.99%、25.57%和13.97%.     

基于PCA/APCS和地统计学的广州市土壤重金属来源解析

为开展广州土壤重金属污染来源及其贡献率的空间分布特征研究,采集广州市208个0~20 cm表层土壤样品,测定Pb、Cd、Cr、Hg、As、Cu、Zn和Ni等8种重金属的含量;利用相关性分析和主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了研究区域内污染较重的Cd和Hg的来源,并结合地统计学分析方法阐明了Cd和Hg来源贡献率的空间分布特征。结果表明,(1)除Cu(18.02 mg·kg~(-1))、Cr(48.81 mg·kg~(-1))和Ni(14.53 mg·kg~(-1))以外,其余5种重金属(Pb、Cd、Zn、Hg、As)含量平均值(45.36、0.21、104.55、0.12、13.62 mg·kg~(-1))均超出广东土壤背景值,尤其是Cd和Hg含量均值分别达到本地背景值的5.79和2.31倍,变异系数分别达到112.29%和148.00%,土壤中Cd和Hg累积较为明显。Cd和Hg的最高浓度均分布在广州的中心城区,并且呈现由中心城区向东北方向的郊区逐渐递减的变化趋势。(2)结合相关性分析、PCA/APCS受体模型和地统计学分析可知,8种重金属元素可被辨识为3种主成分,PC1(Cd,As,Zn,Cu,Cr和Ni)为自然源;PC2(Pb,Cd和Hg)为交通源;PC3(Hg)为工业源。Cd源平均贡献率为源1占46.1%,源2占42.8%,源3占1.1%和其他源占10.0%;Hg源平均贡献量为源1占13.6%,源2占36.1%,源3占45.4%,其他源占4.9%。(3)通过统计分析各点位的主要来源发现,42.3%的点位Cd以自然源为主,主要分布在研究区域南部;57.7%的点位Cd以交通源为主,主要分布在研究区域中部及北部。13.5%的点位Hg以自然源为主,分布较为均匀;42.8%的点位以交通源为主要来源,主要分布在中部和北部区域;43.8%的点位以工业源为主要来源,主要分布在研究区域的西南部地区。     

典型类雌激素的降解方法及其影响因素研究进展

类雌激素是一类新兴污染物,目前在环境中普遍存在,且在极低浓度下可对生物体和环境产生重大威胁.本文重点介绍了酚类、天然类固醇类和邻苯二甲酸酯等3种典型类雌激素的来源、环境分布特征及其生物毒性,综述了典型类雌激素的最新化学降解法(直接光解法和高级氧化法)和生物降解法(菌类降解法和藻类降解法)及其特点.直接光解法操作简便,但降解效果不佳;高级氧化法能快速高效地去除类雌激素,但操作相对复杂、影响因素较多;生物降解法的应用性强,但处理周期长、受环境因素影响大.此外还阐述了类雌激素的降解机理及其影响因素,最后对典型类雌激素的多种高效联合降解技术提出了展望.     

鞍山市冬季大气PM_(2.5)中多环芳烃的来源解析及毒性评价

2015年1月份采集鞍山市主城区共6个采样点的PM_(2.5)样品,并采集了固定源、移动源、开放源、生物质燃烧源、餐饮油烟等5类污染源,使用GC-MS进行16种多环芳烃(PAHs)质量浓度的分析,运用PMF法和毒性当量分别进行了来源解析和毒性评价.结果表明,鞍山市主城区冬季大气PM_(2.5)中ρ(PAHs)和ρ(BaP)较高,PAHs以3环、4环为主,占PAHs总浓度的82.56%;冬季大气中PAHs主要来源为煤烟尘、焦化尘、移动源、开放源、生物质燃烧源和其他污染源,其贡献率分别为27.8%、24.2%、18.1%、13.4%、4.7%和11.8%;毒性评价表明,鞍山市冬季PAHs的TEQ均值为33.51 ng·m~(-3),铁西三道街的毒性当量浓度最高.     

城市空气颗粒物开放源理论与治理技术研究进展

城市空气颗粒物开放源已成为大气颗粒物的主要来源之一，它对改善我国城市空气环境质量具有重要意义。开放源是一种复合源类，具有源强不确定和排放不连续等特点。其所排放的主要污染物是扬尘。但目前只有少数的开放源类起尘量可以进行估算。国内外一般对城市空气颗粒物开放源的防治对策有生态环境综合整治或生态修复治理、湿法防尘、将堆放物用覆盖物覆盖或封闭储存等。     

宁夏典型工业场地多环芳烃的来源解析及特定源的毒理学风险评估

人类大规模的工业活动是环境污染物的重要来源之一,工业场地及其周边环境污染问题较其他环境更为典型和突出。为探究宁夏某典型工业园区土壤中多环芳烃(PAHs)的污染状况、组成、来源及毒理学风险,本研究采集了冶金、化学农药制造和化学制品制造等不同行业的企业及其厂区周边的108个表层土壤样本。采用气相色谱-质谱法(GC-MS)分析了16种PAHs的浓度,用正定矩阵因子分解法(PMF)进行来源解析,使用毒性当量浓度(TEQ)、诱变当量浓度(MEQ)和终生致癌风险(ILCR)3个指标进行了毒理学风险评估,并进一步评估特定来源的致癌和致突变风险贡献,以促进在风险基础上的排放源管理和控制。结果表明,该工业园区表层土壤中PAHs的平均浓度为(2 029.1±5 585.9)μg·kg^-1,在全国和宁夏区内均处于较高污染水平。园区内土壤PAHs主要来源为交通源(53.9%)、重油燃烧源(27.0%)、煤和生物质燃烧源(14.9%)和钢铁工业来源(4.2%),主要污染行业为活性炭制造、石灰氮制造和冶金工业。PAHs对成人的ILCR为4.5×10^-6,潜在致癌风险主要...     

大气颗粒物上多环芳烃的识别和源解析的进展

本文对当前大气颗粒物上ＰＡＨｓ的识别和源解析的定量及定性和半定量的方法进行了综述，定性及半定量方法简便易行，但误差大；化学质量平衡法结果较准确具体，但ＰＡＨｓ会发生化学反应而降解，并且没有各种燃烧源较完整的ＰＡＨｓ成份谱，这已成为ＣＭＢ广泛推行的障碍；多元统计方法不考虑ＰＡＨｓ的降解，但要求数据量大，国内外的科学工作者用不同的方法和手段，使ＰＡＨｓ来源的识别和源解析工作有了一定进展。     

2009年冬季乌鲁木齐大气中黑碳气溶胶观测

黑碳气溶胶（BC）是大气气溶胶的重要组成部分,其粒径一般在0.01—1μm之间,来源于任何含碳物质的不完全燃烧.其主要来源可分为自然源和人为源两种,自然源排放如火山爆发、森林大火等具有区域性和偶然性;而人为源排放,如煤、石油等化石燃料燃烧、生物质燃烧、汽车尾气等是长期和持续的,也成为大气中BC的主要来源.有研究证实BC...     

鸡、猪粪便源大肠杆菌对4种抗生素耐药性的比较

以琼脂稀释法对67株鸡源大肠杆菌及61株猪源大肠杆菌进行最低抑菌浓度(MIC)测定,并以SPSS分别进行卡方检验和Probit模型估算,分析不同来源大肠杆菌耐药差异显著性及不同抗生素的半数抑菌浓度(MIC50),以期对不同畜禽粪便来源的大肠杆菌耐药差异进行详细准确的探讨。结果显示,鸡源大肠杆菌对头孢噻肟、诺氟沙星、环丙沙星和四环素耐药率分别为98.51%、68.66%、56.72%和100%,猪源大肠杆菌对头孢噻肟耐药率为88.52%,对诺氟沙星、环丙沙星和四环素则100%耐药。除四环素,鸡源、猪源大肠杆菌对诺氟沙星、环丙沙星、头孢噻肟的耐受差异显著(P0.05),51%的鸡源大肠杆菌和89%的猪源大肠杆菌均呈4重耐药。SPSS分析结果表明,Probit模型估算结果优于当前MIC50常规计算方法,头孢噻肟、诺氟沙星、环丙沙星和四环素对鸡源大肠杆菌MIC50分别为40.031μg·m L~(-1)、40.020μg·m L~(-1)、2.683μg·m L~(-1)和101.418μg·m L~(-1),对猪源大肠杆菌MIC50分别为8.724μg·m L~(-1)、56.044μg·m L~(-1)、31.214μg·m L~(-1)和130.915μg·m L~(-1)。回归方程显示环丙沙星对鸡源大肠杆菌抑制作用最强;高于40.031μg·m L~(-1)时,诺氟沙星抗菌作用弱于头孢噻肟,低于120.23μg·m L~(-1)时,诺氟沙星抗菌作用强于四环素;头孢噻肟、环丙沙星、诺氟沙星和四环素对猪源大肠杆菌的抑菌作用则呈递减趋势。同时验证了诺氟沙星和环丙沙星属同种作用机制,基于Probit模型计算更简单、快速、直观。研究结果可为畜禽养殖中大肠杆菌的耐药差异监控提供一定的数据基础。     

化学工业区周边土壤中多环芳烃含量、来源及健康风险评估

于2015年6月采集日照市岚山化工园区和临沂市罗庄华宇电解铝厂周围土壤样品,分析了16种多环芳烃(PAHs)的含量和组成,研究了距化工区不同距离的土壤中PAHs含量和组成的变化、来源及健康风险.结果表明,岚山化工园区周围土壤中PAHs总含量(∑_(16)PAHs)(2764.2—3435.9μg·kg~(-1))略高于华宇电解铝厂周边土壤中∑_(16)PAHs(2729.7—3047.5μg·kg~(-1)),均达到重度污染.两化工厂周边土壤中各环数PAHs所占比例大小顺序均为4环5环3环2环和6环,但各PAHs化合物的组成存在差异.距化工区越远,土壤中∑_(16)PAHs含量越低,但各环数PAHs含量变化不一致.同分异构体比值法结果表明,两化工厂PAHs主要来源是燃煤和石油燃烧.正定矩阵因子分解法表明,岚山化工园区周围土壤PAHs的来源中燃煤源占36%,汽油和柴油燃烧源占21.6%,生物质燃烧源占19.1%,石油源和焦炭燃烧混合源占19.3%.华宇电解铝厂周围土壤PAHs的来源中燃煤源占33.5%,汽油燃烧源占24.8%,柴油燃烧源占31.4%,生物质燃烧源占10.3%.岚山化工园区周围土壤PAHs来源中燃煤源所占比例高于华宇电解铝厂,汽油和柴油燃烧源所占比例低于华宇电解铝厂.岚山化工园区和华宇电解铝厂周边土壤中PAHs的总Ba P_(eq)平均值分别为326.7μg·kg~(-1)和441.1μg·kg~(-1),均低于加拿大土壤质量指导值600μg·kg~(-1).健康风险评估表明,华宇电解铝厂总ILCRs值(3.9×10~(-6)—6.0×10~(-6))高于岚山化工园区(2.9×10~(-6)—4.5×10~(-6)).两化工厂周围土壤总ILCRs值大于1×10~(-6),均存在潜在的致癌风险.     

川南四座城市PM2.5化学组分污染特征及其源解析

为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM_2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM_2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m^-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值(35.0μg·m^-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-、NO₃-和NH₄+)分别占PM_2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM_2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO₄2-、NO₃-同源性较好;其他城市在冬季,SO₄2-、NO₃-同源性较好.NH₄+主要存在形式为NH₄NO₃、(NH₄)2SO₄、NH₄HSO₄.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM_2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.     

环境中黑碳来源解析方法研究进展

黑碳是燃料不完全燃烧过程中形成的一种特殊的非均质碳颗粒物质,因其具有较高的化学和生物惰性,在全球气候和环境系统中具有重要意义,是当前国际地球和环境科学领域的焦点问题。燃烧条件和燃料来源的不同,使得黑碳的物理化学特性表现出高度的变异,其环境行为及环境效应也具有明显差异,因此对黑碳进行来源解析有利于弄清全球黑碳收支平衡,且能更清晰地认识其在不同环境介质中的迁移转化过程。重点概述了当前国内外常用的几种黑碳来源解析方法及其应用的研究进展;同时提出了未来黑碳来源解析方法的发展方向。稳定碳和放射性碳同位素分析是当前黑碳源解析中应用最多的两种方法,将这两种方法结合不仅能提供更准确的黑碳来源信息,而且能定量估算化石源和生物质源燃烧对黑碳的贡献。多环芳烃特征标志物比值、黑碳/有机碳比值、苯多羧酸分子标志物比值法以及形态特征分析的方法都只能间接地判断黑碳的来源,其方法的应用有一定的局限性和不确定性。未来应加强对不同介质中δ~(13)C的分馏机制及不同排放源样品黑碳的δ~(13)C和~(14)C值域"特征谱"的研究,进一步规范黑碳的分离和测定技术;同时应充分发挥不同分析技术的优势,联合多种方法以获取更多有关黑碳来源、传输和转化过程的信息。     

黄山景观区域氮、硫湿沉降来源与地球化学过程

黄山是世界著名的地质公园,近年来该地区酸雨频率增加,威胁着景区的地质生态环境.本研究通过长期降水化学观测与氮、氧、硫同位素地球化学分析,探讨黄山景区氮、硫湿沉降来源与地球化学过程,以期揭示酸雨成因.结果表明,研究期间酸雨频率为62.5%. SO■和NO~-_3为主要致酸离子.[SO■]/[NO~-_3]当量比均值为1.7,主要受早期氮排放和移动源递增贡献影响.氮、氧、硫同位素组成和分异数据表明,降水中SO■和NO~-_3主要来源为移动源(燃油)释放,工业源(燃煤)贡献次之,降水硝酸、硫酸的形成主要为燃油燃烧及其氧化物氧化过程. Ca~(2+)和NH~+_4为酸雨的主要中和因子.我国逐渐增加的移动源化石燃料排放已经对黄山景区大气环境产生显著影响.     

宝象河雨季径流过程氮素输移特征及来源示踪

为探究滇池主要入湖河道的氮素来源及输移特征,研究于雨季对宝象河水系径流氮营养盐进行了系统监测,分析了宝象河径流过程中氮的浓度、赋存形态特征及其变化规律等环境过程,并对不同区位的氮来源进行了示踪.结果表明,干流总氮浓度从上至下呈现增长趋势,河源至中游地区以硝酸盐氮(NO_3~--N)为主,而下游则以氨氮(NH_4~+-N)为主.流域主要氮源总氮浓度从低到高依次为:雨水、村镇排污口、农田沟渠径流、城市排污口,其中农田沟渠径流以NO_3~--N为主,而其他三类则以NH_4~+-N为主.雨季宝象河流域各主要氮源的汇入是导致宝象河径流氮浓度及其赋存形态的变化的重要原因,不同氮源的氮赋存形态在一定程度上决定了对应受纳区河道径流氮赋存形态.干流水体δ~(15)N-NO_3~--N从河源至入湖口呈现先增后减的趋势,其变化范围是6.576‰—9.708‰.流域雨水、农田沟渠径流、村镇排污口和城市排污口等氮源δ~(15)N-NO_3~--N分别为3.389‰—5.619‰、6.681‰—19.623‰、5.031‰—9.278‰和5.497‰—7.02‰.降雨和土壤径流是河源氮素主要贡献源;农业源和村镇源是上游、中游地区氮素主要贡献源;宝象河下游除了农业源、村镇源外,城市源也是其主要贡献源.研究结果能为滇池流域氮素面源污染精确治理和调控提供依据.     

工业生态学：一种新的清洁生产战略

提出了将工业生态学的原则在系统水平下应用到清洁生产计划中所使用的概念，战略和式具，为了使工业系统向可持续性发展。应该有系统地稳定废品和副产品的价格，把扩散的损失降至最小，使经济非物质化，并且由碳氢化合物之外的来源生产能源。作者在印度进行了许多研究，旨在检验并采用“工业的新陈代谢”方法论。