TiO2/SiO2催化剂光催化降解罗丹明B的表观动力学

采用多孔硅胶为载体的TiO₂/SiO₂光催化剂,建立了三相内循环流化床光催化氧化体系,并以罗丹明B染料为典型污染物,研究其降解规律.通过对罗丹明B降解过程的表观动力学研究,发现在该体系中罗丹明B的降解并不符合Langmuir-Hinshelwood反应动力学模型.实验表明,其降解反应动力学符合双曲型模式,即降解率的倒数1/X和时间的倒数1/t成线性关系.反应速率常数与反应物初始浓度无关,与光源强度和相对体积能量吸收速率成正比.将不同实验条件下的罗丹明B的降解率实测值与模型计算值相比较,二者能很好吻合,平均相对偏差仅为3.25%.     

UV/Fenton体系中Fe2+/Fe3+的相互转化规律

为了控制UV/Fentan方法中铁元素的用量,合理利用溶解态铁的催化反应过程并提高其降解效率,研究以难生物降解性染料罗丹明B为目标物,通过正交实验和单因素实验确定了UV/Fenton体系的最佳反应条件,并利用一元线性方程模拟了罗丹明B退色反应的的动力学方程.结果显示,当体系的最初pH为3.00,溶液中[Fe2+]=0.180 mmol·L-1、[H2O2]=124.022 mmol·L-1时,UV/Fenton氧化罗丹明B退色符合一级反应动力学方程.研究了总铁含量维持在0.180mmol·L-1、保持紫外光照射、4次向同一UV/Fenton体系中添加1.7mLH2O2,每次反应后Fe2+/Fe3+的循环转化规律和溶液的脱色效果.研究结果表明,每次反应结束阶段(30 min),Fe2+浓度均高于Fe3+浓度,残余液仍具有较强的催化能力,溶液的脱色率达到99.9%;退色反应速率常数始终维持在较高水平,最后一次循环反应结束后,反应速率常数达到0.2547,相对于初始反应速率常数只下降了17%左右.     

US/UV-Fenton体系处理高浓度罗丹明B特性研究

以罗丹明B为目标污染物,探索US/UV-Fenton体系对高浓度染料的降解规律.首先对比了Fenton、US-Fenton、UV-Fenton以及US/UV-Fenton体系降解RB的效果,通过建立反应动力学方程,发现各体系反应均符合伪一级动力学,进而分析US/UV-Fenton体系之间的协同因子.考察了初始溶液pH值、H₂O₂的投加量、H₂O₂与Fe²⁺摩尔比、反应时间和超声功率5个因素对US/UV-Fenton体系降解污染物的影响.结果表明,在最佳条件下罗丹明B溶液脱色率为99.9%,COD_Cr和TOC去除率分别为91.2%和61.85%,废水可生化性（BOD₅/COD值）由0.277提高至0.503.最后根据反应规律,分析了US/UV-Fenton体系的反应机制,深度探讨了体系之间的协同促进作用.     

可见光助三维电极/电Fenton处理罗丹明B废水的研究

提出了以多孔TiO2薄膜(Porous-TiO2)板为阳极,活性炭负载Fe-Ni共掺P25颗粒(Fe-Ni-P25/AC)为粒子电极的可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)降解有机废水的新方法.同时,考察了该体系对罗丹明B溶液的去除效果和影响因素,探讨了降解过程的反应动力学,并与常规阳极和粒子电极组成的体系处理能耗进行了对比,探讨了Vis-3D/EF体系各个作用对去除率的贡献及对罗丹明B的降解机理.实验结果表明,在电源电压20 V、溶液pH=3、Fe2+离子投加量0.5 mmol·L-1、曝气量1.5 L·min-1、反应时间60 min时,20 mg·L-1罗丹明B的降解率为96.84%,处理过程更符合二级反应动力学.在此条件下,Porous-TiO2阳极板和Fe-Ni-P25/AC粒子电极组成的体系,降解过程具有明显的协同催化特点,协同因子达1.22,且处理能耗仅为常规石墨(Gr)阳极、活性炭(AC)粒子电极组成体系的1/85.5.Vis-3D/EF降解过程中电催化氧化作用、Fenton氧化作用、可见光催化作用及可见光下的协同作用对去除率的贡献分别为43.88%、20.21%、15.26%和17.49%.同时,通过叔丁醇捕获实验发现,·OH对去除率的贡献为75.58%,表明·OH是该体系中产生的主要活性物质.     

类单晶纳米片状WO3的制备及其光催化性能

通过调控水热温度、反应pH值和前驱体比例制备了类单晶WO₃纳米片光催化材料,通过XRD,SEM,TEM,XPS,UV-vis和光电流密度测试等手段对WO₃纳米片的形貌、晶型、组成以及电荷分离性能进行了表征,并研究了可见光照条件下其对罗丹明B的催化降解活性.结果表明,研究获得了厚度约10nm,边长尺寸约300~500nm的单斜晶相WO₃纳米片,且纳米片具有连续整齐的晶格结构、较高的能带结构和较好的电荷载流子分离性能.光催化实验结果表明,WO₃纳米片催化降解罗丹明B的反应过程符合一级动力学,反应速率常数为2.91h^-1,是WO₃纳米颗粒催化罗丹明B降解反应速率常数（0.56h^-1）的5.2倍,推测WO₃纳米片较好的催化活性是源于其较高的载流子分离效率.自由基捕获实验证明,可见光照下·OH和·O₂^-均为WO₃纳米片催化降解污染物过程中的活性自由基.循环降解实验证明制备的光催化剂具有良好的稳定性.     

Fe(II)活化O2高级氧化降解罗丹明B染料

基于传统Fenton体系中H₂O₂利用率低,修复费用高,对环境副作用大的缺点,通过向溶液中投加三聚磷酸钠（STPP）,形成Fe（Ⅱ）-STPP配合物,氧气替代H₂O₂作为氧化剂,构建Fe（Ⅱ）/O₂/STPP的新型高级氧化体系,研究了该反应体系对模拟罗丹明B染料废水的降解性能.结果表明该体系对于罗丹明B具有良好的降解效果,并且在较广泛pH值（5-9）条件下罗丹明B降解率均在70%以上,废水中常见金属阳离子对降解效果基本没有影响.通过自由基掩蔽实验证明体系中对罗丹明B起降解作用的主要是·OH.该新型高级氧化体系更加绿色、可持续,在难降解染料等废水的处理中具有广泛的应用前景.     

对苯醌活化过硫酸盐降解罗丹明B的动力学特征及其影响因素

考察了对苯醌(HQ)活化过硫酸盐(PS)过程中降解罗丹明B(RhB)的动力学特征及其影响因素.结果表明:HQ含量、pH值以及温度对活化PS降解RhB的动力学过程和特征均产生不同程度的影响.在pH=4.6时,HQ能有效活化PS,显著促进其对罗明丹B的降解效能;随着体系中HQ含量的上升,RhB的降解程度得到提升,反应速率常数k的值与体系中HQ含量之间呈线性相关.在HQ的活化作用下,PS降解RhB反应的活化能由41.99kJ/mol降低至13.90kJ/mol,RhB降解程度和反应速率均得到提升.当pH=4.6,HQ=0.1mmol/L以及PS=1.0mmol/L时,HQ活化PS的过程中罗丹明B降解率可高达90%以上,反应速率增加了106%.染料RhB在充当表征活化PS效果试剂的同时,也积极参与了HQ活化PS过程,使得“HQ-RhB-PS”耦合体系的氧化降解能力得到显著提升.     

BiOCl/MWCNTs复合催化剂对罗丹明B光催化降解研究

以B(iNO3)3.5H2O和NaCl为原料,多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,水解法合成碳纳米管负载氯氧化铋复合型光催化剂(BiOCl/MWCNTs)。通过TEM、XRD、UV-Vis对催化剂的微观形貌、主要成分和光学吸收进行了表征,并以500 W氙灯为可见光光源,研究了其对罗丹明B的光催化降解能力。TEM和XRD结果表明,复合催化剂中BiOCl成块状与MWCNTs结合,粒径小,分散好;UV-Vis则显示,BiOCl/MWCNTs对420⁷80 nm波长段的光的吸收强于BiOCl,有利于可见光催化。光照2.5 h后,BiOCl和BiOCl/MWCNTs对罗丹明B的降解率分别达到78%和96%。BiOCl/MWCNTs对罗丹明B光催化反应符合一级反应动力学特征,速率常数为1.23 h-1,相比BiOCl提高了98.2%。     

UV/H2O2光化学氧化降解对氯苯酚废水的反应动力学

研究了UV/H2O2体系降解对氯苯酚废水的过程及动力学结果表明,反应降解速率与双氧水加入量、污染物初始浓度及载气种类有关.在双氧水理论投加量一半的情况下,通入氧气或空气,总酚的降解率可达到96%,CODCr去除率接近50%.反应体系加入载气,显著影响污染物的去除率.在本实验中,总酚降解为拟一级反应.     

Pr-N共掺杂TiO2光电催化降解孔雀石绿动力学

以溶胶-凝胶法制备的Pr-N共掺杂TiO2催化剂为电极,在光电催化反应器中,研究了光电催化降解孔雀石绿的动力学过程.结果表明,孔雀石绿氧化降解速率与溶液的初始浓度、pH、外加电压及反应的温度有关,在初始浓度为10～30 mg.L-1、pH为3～8、电压1～5 V、温度为298～338 K的实验范围内,反应的氧化降解符合一级反应动力学模型且模型值与实验值吻合良好.模型中反应的初始反应活化能Ea为11.99 kJ.mol-1,说明反应较易进行;pH的反应级数1.634 7,远远高于电压的级数0.850 2及初始浓度的级数0.123 8,表明通过控制pH可有效地提高光电催化的氧化降解速率.     

Die Bleisulfidhalogenide Pb2SJ2 und Pb2SBr2

The Science of Nature -     

可见光-芬顿降解甲基橙效果的正交试验研究

在节能灯光照条件下,Fe2+/C2O2-4/H2O2体系对甲基橙具有较好的降解效果,并通过正交试验得出降解1 000 mL 100 mg/L甲基橙溶液的最佳条件是:H2O2浓度为7.8 mmol/L,Fe2+浓度为0.8 mmol/L,草酸钠浓度为74.6 mmol/L,反应时间60 min.