石墨烯修饰的二氧化钛纳米管电极光电催化去除铜氰络合物研究

首先采用阳极氧化法制备了二氧化钛纳米管电极,进一步通过电化学循环伏安法制备了石墨烯(GO)修饰的二氧化钛纳米管电极.同时,采用SEM对电极的形貌进行了表征分析.光电化学测试分析结果表明,石墨烯修饰二氧化钛纳米管电极的电极光电响应性能得到了提高.最后,采用制备的电极为光阳极,通过光电催化氧化方法对铜氰络合物进行了去除研究.结果表明:在电压为2.0 V的条件下,采用二氧化钛纳米管电极,反应120 min后,剩余总氰的含量及铜的回收率分别为4.0%和96.3%;采用石墨烯修饰的二氧化钛纳米管,反应60 min后,剩余总氰的含量及Cu的回收率分别为0.3%和99%.可以看出,经石墨烯修饰的二氧化钛纳米管显示出了较好的光电催化去除铜氰络合物的效果.     

PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

利用碳氮共掺杂二氧化钛纳米管阵列实现同时降解甲基橙和产氢

本研究结合阳极氧化和超声辅助沉积的方法合成碳氮共掺杂的二氧化钛纳米管阵列,并采用XRD、FESEM、UV-vis、XPS等技术对材料进行表征.光电化学(PEC)体系中,碳氮共掺杂二氧化钛纳米管阵列作为阳极,甲基橙溶液作为光电催化氧化的对象,对光催化剂的氧化性能进行了考察,与此同时,在阴极实现光解水产氢,最终在PEC体系中实现同时降解甲基橙和产氢.XRD、FESEM、UV-vis、XPS及TEM等表征结果表明,碳氮成功地掺入到了二氧化钛纳米管阵列中,并未破坏其多孔有序的结构,而且比二氧化钛纳米管阵列具有更高的光催化活性.光电催化降解甲基橙的实验当中,在酸性溶液条件下,二氧化钛纳米管阵列的催化氧化效率较高,降解效率达到了100%,其速率常数为2.3×10-3s-1(p H=4),同时也具有较高的产氢速率(0.95 mmol·h-1),因此,该实验体系在光电催化降解污水中的有机污染物同时产氢方面有应用前景.     

二氧化钛纳米管生物膜的通透性能研究

介绍了两端通透的二氧化钛纳米管阵列的制备过程,并对形貌进行了分析,给出了刻蚀纳米管阵列底部的参数;在此基础上,采用自制的通透装置,运用光电比色计和紫外分光光度计对比分析了苯酚红和牛血清白蛋白的通透性能,考察了通透时间和纳米管管径等参数对通透性能的影响规律。     

TiO2纳米管对水源水中MC-LR的光催化降解

采用“草酸+氟化铵”水相电解液体系通过阳极氧化法制备出了TiO₂纳米管材料,可有效光催化深度降解水源水中的微囊藻毒素（MC-LR）.结果表明,阳极氧化电压为20V、组分配比为1/12mol/L H₂C₂O₄·2H₂O+0.5wt% NH₄F、电解液pH值为4、阳极氧化时间1~2h的条件下制得的纳米管形貌最清晰,孔径为50nm左右,管长为250~600nm;催化剂经过500~600℃的温度煅烧后对MC-LR的光催化降解效率相对较高;pH值在3.5或8左右时,有利于MC-LR的光催化降解,且光化学反应符合准一级反应动力学模型;MC-LR的光催化降解机理主要包括产生的强氧化性·OH自由基对Adda支链共轭双键、Mdha氨基酸单双键以及Adda支链中甲氧基等部位的攻击氧化和肽键的水解.     

氧气热处理的TiO2纳米管阵列光电催化降解亚甲基蓝的研究

采用原位阳极氧化法在Ti基底上制备了高度有序的TiO2纳米管阵列薄膜,SEM图像表明TiO2纳米管定向排列整齐,分布均匀,其管径范围在70～100 nm.XRD结果证明,阳极氧化法制备的TiO2纳米管为无定型晶型,经退火后为具有良好光催化活性的锐钛矿型.以亚甲基蓝（methylene blue）为目标物研究了TiO2纳米管光电催化性能及影响因素,结果表明,以0.1 mol/L NaCl为电解质,在氧气热处理气氛下,外加偏压为0.5 V、pH=3.25、光照强度为1 000μW/cm2、纳米管薄膜表面积为2 cm×2 cm且MB初始浓度为10 mg/L的条件下,TiO2纳米管阵列薄膜光电催化降解MB的降解效率可达99.56%.电化学阻抗谱分析显示,光电催化降解过程的速控步骤均为表面反应步骤,外加偏压减小了界面电荷转移阻抗,提高了光生载流子的分离效率.     

染料废水电催化氧化及降解动力学研究

以新型钛基二氧化铅电极为阳极、石墨为阴极、活性炭-纳米二氧化钛为催化粒子电极降解染料模拟废水酸性红B溶液,考察了槽电压、pH值、催化剂量等对处理效果的影响。实验结果表明:纳米二氧化钛催化剂的催化效果显著,该反应器能够有效的降解酸性红B,降解机制主要是电致H2O2、.OH对有机物的氧化、降解。同时用一级反应拟合了酸性红B溶液COD去除反应,由实验数据确定了反应动力学方程。     

响应面法优化TiO2纳米管光电极制备及光电催化性能研究

为了探究采用阳极氧化法制备的TiO₂-NTs（TiO₂纳米管）光电极的光电催化性能,以单因素法考察了φ（H₂O）、w（氟化铵）、氧化温度和氧化时间4个因素对其光电催化性能的影响,并采用Box-Behnken模型的PSM（响应面法）对TiO₂-NTs的制备条件进行优化,进一步通过SEM（扫描电子显微镜）、XRD（X射线衍射）对TiO₂-NTs进行表征,研究了其在紫外光下对亚甲基蓝的光电催化效果.结果表明:①应用Box-Behnken模型可知,TiO₂-NTs最佳制备条件为φ（H₂O）43%、w（氟化铵）0.5%、氧化温度38℃、氧化时间1.72 h.此条件下制备的TiO₂纳米管光电极2 h处理亚甲基蓝的降解效率预测值为73.53%,对其光电催化能力进行验证,实际处理效率为73.2%,误差率仅为0.4%.②φ（H₂O）和w（氟化铵）对TiO₂-NTs光电极催化活性有显著影响.③SEM、XRD分析显示,TiO₂具有管状结构且分布均匀,经测量纳米管管径约为61.30~118.00 nm,平均值为83.99 nm,管壁为19.08 nm,同时部分锐钛矿相转变成金红石相.研究显示,TiO₂-NTs对亚甲基蓝有良好的光电催化效果.      

刚果红在不锈钢基PbO2电极上的电化学降解

文章利用循环伏安和恒电压电解研究刚果红在阳极电沉积法制备的不锈钢基PbO2电极上的氧化反应,考察了外加电压、刚果红初始浓度及温度等对刚果红去除率的影响,并研究了不同电压下刚果红溶液在PbO2电极上的降解动力学.结果表明,随着电压的升高,刚果红去除率逐渐升高;随着刚果红初始浓度的增大,去除率则逐渐降低;温度升高,不利于去...     

网状Ti/TiO2电极光电催化氧化若丹明B

用阳极氧化法制备出一种网状Ti/TiO2电极,扫描电镜和拉曼光谱对电极表面TiO2膜的形貌和晶体结构的检测结果表明:膜的结构和性能受阳极氧化过程中氧化速率的影响,在控制实验条件下,锐钛型TiO2是其主要结晶形态.若丹明B的光电催化降解和光催化降解的实验结果表明:外加偏压可以有效地提高有机物的光催化降解效率.TOC的测定结果显示,在光电催化氧化过程中,若丹明B几乎完全矿化.若丹明B在光电催化降解过程中,生色基团的破坏与脱乙基作用同时发生.     

微等离子弧放电催化水处理技术的研究

采用钛为阳极的微等离子弧放电技术,研究了在模拟废水处理中放电催化效应及其机理,发现该技术对甲基橙有好的放电催化处理效果.甲基橙的脱色程度与峰值电压、脉冲频率、占空比、阳极电极面积等有关.在0.3mol·L-1的H3PO4电解液中,在峰值电压为550V、脉冲频率200Hz,占空比1∶180、阳极电极面积50mm×50mm条件下,20min内600mL、20mg·L-1的甲基橙溶液脱色率达90%.实验结果表明,该放电催化体系具有协同效果好、能效高、反应器设计要求简单等特点,是一种有发展前景的水处理新技术.     

Bi-TiO2纳米管阵列电极对水中硝酸盐的去除

为研究电化学技术对硝酸盐氮的去除作用,本实验以TiO₂纳米管（TiO₂-NT）为基体,利用电沉积法制备了Bi-TiO₂纳米管阵列电极（Bi-TNA）.同时,采用X-射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对电极涂层表面形貌和晶体结构进行表征,并分析了电流密度、pH、初始浓度对硝态氮去除、亚硝态氮和氨氮转换、总氮去除及氮气选择性的影响.最后分析了Bi-TNA电极对硝态氮去除的动力学模型.结果表明,在单因素水平下,最佳操作条件为：硝态氮浓度为50 mg·L^-1,电流密度为30 mA·cm^-2,pH值为8.5.Bi-TNA电极对硝态氮的还原过程都遵循一级反应动力学.     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

水处理光电催化反应器内部结构优化布设机理探讨

光电催化(PEC)反应器内部结构的优化布设对水中污染物的降解效率至关重要.本文采用氧化还原法制备了一种蓝色TiO_2纳米管阵列电极板,探究了PEC反应器内各布设因素对亚甲基蓝(MB)降解效果的影响.结果表明,阳极板与光源中心距离的减小、阳极板旋转角度的减小及阳极板数量的增加均会导致MB降解速率的加快.进一步分析表明,各布设因素对MB的降解影响均可归因为紫外(UV)辐照强度.MB的PEC降解速率与阳极板表面UV辐照强度呈线性正相关,其线性拟合公式的斜率(0.00219)和截距(0.0049)分别反映了UV光子应用于阳极催化氧化和直接光降解MB的相对效果,揭示了各反应对MB降解速率的贡献.此外,不同内径(64、72和80 mm)的PEC反应器对比结果表明,反应器内径越小,MB降解速率越快,但内径为80 mm的反应器降解MB的单位电能消耗(E_(EO))最低(17.24 kWh·m~(-3)·order~(-1)).最后,量化分析了不同内径反应器中阳极催化氧化和直接光降解对MB降解速率的贡献,为PEC反应器的优化设计提供了重要参考.     

不同氧化剂辅助光催化反应对提高木质纤维素酶解效果的影响

木质纤维素以其可再生、丰富等优点成为可替代能源的理想选择,然而木质纤维素的致密结构使得后续的酶解过程极其困难,因此木质纤维素的预处理显得尤为重要.为了探讨氧化剂对光催化反应预处理木质纤维素的影响,在TiO₂/UV体系中添加不同种类的氧化剂对稻秆进行预处理,考察TiO₂/UV体系中影响光催化的因素〔ρ（TiO₂）、溶液pH及光催化时间〕,并进一步探讨在TiO₂/UV体系中添加O₃、SPC（过碳酸钠）、K₂S₂O₈及KIO₄等氧化剂对稻秆酶解效果的影响.结果表明:在TiO₂/UV体系中,当光催化时间为3 h、ρ（TiO₂）为10 g/L、pH为8时,稻秆的酶解效果最佳（310.17 mg/g）.TiO₂/UV/O₃光催化体系对稻秆的预处理效果强于TiO₂/UV/氧化剂体系,TiO₂/UV/O₃体系预处理稻秆酶解后产生的w（还原糖）最高,达到356.40 mg/g.TiO₂/UV/O₃体系预处理稻秆成分分析显示,木质素去除率为15.52%.FE-SEM（场发射扫描电镜）、FT-IR（红外光谱）及PXRD（X-射线粉末衍射）等表征分析结果表明,TiO₂/UV/O₃体系预处理能够对稻秆结构进行破坏.研究显示,TiO₂/UV/O₃光催化体系对稻秆进行预处理能够有效提高酶解效率.      

Photoelectrocatalytic degradation of high COD dipterex pesticide by using TiO2/Ni photo electrode

A TiO₂ thin film electrode deposited on porous nickel net (TiO₂/Ni) was prepared by the sol-gel method, and the surface morphology, crystal structure features and the grain size were characterized by Field emission scan electron microscopy (FESEM) and X-ray diffraction (XRD). The photoelectrocatalytic system was set up using a UV high-pressure mercury lamp as the light source, TiO₂ coated on foamed nickel as photo anode, Pt sheet as counter electrode and the pesticide dipterex in synthetic wastewater. Various factors that influence the photoelectrocatalytic decomposition of dipterex pesticide have been studied, such as degradation time, the type of electrolyte, current density, original pH value and different degradation methods. The prepared catalysts were employed to photoelectrocatalytically degrade the pesticide dipterex under UV irradiation, comparing the results with photocatalytic degradation and electrochemical oxidation. The results indicated that under the optimal conditions of 0.02 mol/L NaCl as the supporting electrolyte, current density = 2.5 mA/cm², pH 6.0 and dipterex pesticide 40 mg/L, and reaction time 2 hr, dipterex chemical oxygen demand (COD) removal rate and organophosphorous conversion of up to 82.6% and 83.5% were achieved, respectively. The method of photoelectrocatalytic degradation is more efficient than photocatalysis and electrochemical oxidation. The possible roles of the electrolytes on the reactions and probable mechanisms were also discussed.     

光电协同催化氧化苯甲酸的试验研究

在自制的光电协同催化氧化反应器中,对苯甲酸溶液进行了光电协同催化氧化处理研究,考察了阳极偏电压、反应氛围和制备光阳极所用基材对苯甲酸降解效率的影响,并比较了光电协同催化氧化与光解、光催化氧化和电解处理对苯甲酸去除率的差异.试验结果表明,经过1h的处理,光电协同催化氧化对苯甲酸的去除率可达85%以上,远远高于光解、光催化氧化和电解处理对苯甲酸的去除率(依次为48%、30%和约0%),具有明显的光电协同作用;工作电极与对电极采用内外同心圆柱形的布置方式;在通入高纯氮的条件下,TiO₂/Ti板光阳极对苯甲酸的去除率在1h时可达98%,优于TiO₂/Al板光阳极在仆时对苯甲酸85%的去除率;在通入纯氧的条件下,TiO₂/Ti板光阳极和TiO₂/Al板光阳极经过1h对苯甲酸的去除率均接近100%.     

Synthesis, characterization, and photocatalytic activity of porous La–N–co-doped TiO2 nanotubes for gaseous chlorobenzene oxidation

The photocatalytic oxidation of gaseous chlorobenzene(CB) by the 365 nm-induced photocatalyst La/N–Ti O2, synthesized via a sol–gel and hydrothermal method, was evaluated. Response surface methodology(RSM) was used to model and optimize the conditions for synthesis of the photocatalyst. The optimal photocatalyst was 1.2La/0.5N–Ti O2(0.5) and the effects of La/N on crystalline structure, particle morphology, surface element content, and other structural characteristics were investigated by XRD(X-ray diffraction), TEM(Transmission Electron Microscopy), FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy), UV–vis(Ultraviolet–visible spectroscopy), and BET(Brunauer Emmett Teller). Greater surface area and smaller particle size were produced with the co-doped Ti O2 nanotubes than with reference Ti O2. The removal of CB was effective when performed using the synthesized photocatalyst,though it was less efficient at higher initial CB concentrations. Various modified Langmuir-Hinshelwood kinetic models involving the adsorption of chlorobenzene and water on different active sites were evaluated. Fitting results suggested that competitive adsorption caused by water molecules could not be neglected, especially for environments with high relative humidity. The reaction intermediates found after GC–MS(Gas chromatography–mass spectrometry) analysis indicated that most were soluble, low-toxicity, or both. The results demonstrated that the prepared photocatalyst had high activity for VOC(volatile organic compounds) conversion and may be used as a pretreatment prior to biopurification.