PM_(2.5)及其组分对成都大气能见度的影响分析

该研究利用在成都市3个点位开展的为期1年(2013年9月-2014年8月)的连续监测数据和收集的气象观测数据,分析成都市大气能见度的主要影响因素。利用IMPROVE公式对消光系数进行重建,识别影响能见度的主要PM_(2.5)组分。研究结果表明:观测期间成都大气能见度水平整体较差,年平均值为8.3 km,8月最高,1月最低;PM_(2.5)和SNA(NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-)的简称)与VIS呈非线性关系,且VIS与SNA的负相关性最好。硫酸盐对消光的贡献最大(34.8%),其次是硝酸盐(26.3%)。夏季能见度水平主要受硫酸盐的影响,冬季能见度水平的显著降低主要是硫酸盐、硝酸盐和有机物的共同作用。二次粒子是造成极低能见度现象的主要PM_(2.5)组分,尤其是硝酸盐的贡献导致能见度下降明显。进一步加强对燃煤和机动车的控制才能有效缓解大气能见度下降的问题。     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

内江市大气细颗粒物化学组成及其消光特征

2012—2013年在内江市环境监测站楼顶采集了PM_(10)和PM_(2.5)样品,并分析了颗粒物中金属无机元素、水溶性离子和碳质组分的质量浓度,以研究颗粒物的污染水平及其消光特性.采样期间,内江市的PM_(10)和PM_(2.5)浓度分别为(116.3±54.7)μg·m~(-3)和(78.6±36.8)μg·m~(-3);颗粒物污染冬季较重,其次为秋季,春季和夏季污染水平相当.内江市PM_(2.5)中以二次无机离子(SNA,42.5%)和有机物(OM,35.0%)污染最为突出,其次为地壳元素(Soil,11.4%)、元素碳(EC,5.2%)和微量元素(Trace,0.3%).高相对湿度和细颗粒物浓度是导致内江灰霾频发的主要原因,10km能见度对应的PM_(2.5)浓度界值为72.2μg·m~(-3).采用IMPROVE模型计算,内江市PM_(2.5)的平均散射系数为(504.6±293.2)Mm-1,吸光系数平均为(41.0±20.6)Mm-1;PM_(2.5)中硫酸盐对消光系数贡献最大,占40.0%;其次为有机物和硝酸盐,贡献率分别是29.2%和15.3%;EC的贡献率为7.3%.PM_(2.5)质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(r=0.88),通过回归方程得到PM_(2.5)的质量散射效率为4.2 m~2·g~(-1).     

天津2009年3月气溶胶化学组成及其消光特性研究

2009年3月,采集天津城区PM10和PM2.5样品,分析其中的水溶性无机离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),并估算其二次有机碳(SOC)浓度及消光系数.结果表明,天津城区PM10和PM2.5污染严重,水溶性无机离子和含碳物质在PM10中的比例为24.8%和10.0%,在PM2.5中的比例为26.6%和13.9%;SO42-、NO3-和Ca2+是主要的无机离子,霾日天气有利于SO2和NO2向硫酸盐和硝酸盐的二次转化;通过OC/EC最小比值法估算SOC的浓度,表明SOC与OC的比值分别为38%(PM10)和24%(PM2.5),霾日天气有利于SOC生成;二次离子(SO42-,NO3-和NH4+)、粗粒子、OC和EC是大气消光的主要贡献者,其消光贡献比例分别为33.1%, 22.6%,22.0%和15.6% 采用化学组分和相对湿度可以较好的拟合大气消光系数及大气能见度.     

南京北郊能见度变化中二次无机盐消光的重要作用

利用2013年5月~2014年5月的能见度和大气气溶胶化学组分资料,分析南京北郊能见度变化特征、气溶胶化学组分与能见度变化的关联及其对大气消光的贡献,识别在能见度变化中二次无机盐消光的重要作用.结果表明,观测期间平均能见度为(6.78±3.68)km,能见度存在显著的季节变化.粒径小于2.1μm的细粒子对能见度降低有较大影响,SO2-4、NO-3、NH+4和OC是细粒子主要成分,其中二次无机离子对重霾日能见度恶化具有重要贡献.利用修正的IMPROVE方程重建观测期间消光系数,均值为(527.2±295.2)Mm-1,PM2.1化学组分中硫酸铵、硝酸铵以及有机物对消光系数贡献最大,达到80.6%.尽管在清洁日(VR10 km)有机物的消光贡献高达43.51%,但随着能见度降低,有机物消光贡献减少,二次无机盐组分消光贡献增加,在低能见度的重霾日(VR5 km)二次无机盐消光贡献达到58.96%,表明二次无机盐消光对能见度恶化具有重要作用.     

杭州无车日大气细颗粒物化学组成形成机制及光学特性

在世界无车日期间对PM2.5化学组分、光学参数及气态污染物进行同步监测,评估机动车尾气排放对杭州市细颗粒物污染及能见度的影响.结果表明:管制期间NO2、NOx、CO和PM2.5浓度分别为45.0, 50.8, 1119, 85.8μg/m3,比平日分别下降了17.5%、23.3%、20.6%和32.6%.管制期间PM2.5中OC、EC和二次无机组分浓度为8.58, 4.29, 25.95μg/m3,比管制前下降了13.8%、12.6%和15.7%,管制后则达到20.24, 10.85, 27.39μg/m3,上升了136.0%、152.7%和5.5%.管制期间较高的NO3-/PM2.5和NOR(0.15)表明PM2.5的形成更多受二次无机转化影响,管制后PM2.5中上升的OC、EC比例和较低的NOR(0.07)则说明PM2.5主要来自机动车排放的碳质组分的贡献.硫酸盐、硝酸盐、有机气溶胶和EC是最主要的消光组分,共解释了总消光系数的74.0%~89.7%.管制后,机动车排放的有机物和EC消光比例达到26.6%和24.6%,大气消光系数则达到438.7Mm-1,比管制期间上升了60.5%,表明机动车污染排放已成为影响杭州大气细颗粒物污染和能见度下降的重要因素.     

重庆市生活垃圾焚烧发电厂颗粒物特征研究

为了解重庆市生活垃圾焚烧废气排放颗粒物的组分情况,采集了重庆市两家典型生活垃圾焚烧发电厂焚烧废气颗粒物滤膜样品,分析了化学组分。结果表明,重庆市生活垃圾焚烧废气颗粒物PM_(10)源和PM_(2.5)源组分的有机碳(OC)、元素碳(EC)、SO_4~(2-)质量分数偏高,OC、EC的质量分数均超过10%,SO_4~(2-)的质量分数为3.22%～18.5%,S、K、NH_4~+、Ca~(2+)含量均超过1%。PM_(2.5)源中Cl~-含量高达3.92%～11.9%。研究结果与其他城市垃圾焚烧排放颗粒物的PM_(2.5)源及PM_(10)源组分特征差异性不大,PM_(10)源组分中K、Cl~-、SO_4~(2-)、OC的含量偏高,分别为1.16%、5.42%、11.2%、30.3%;PM_(2.5)源组分中Cl-、SO_4~(2-)和OC的含量偏高,分别为7.70%、6.99%、29.0%。     

浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析

造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.     

杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征及其消光贡献

对杭州市2013年大气PM_(2.5)进行采样分析,探讨了其中水溶性离子的污染特征和消光贡献.杭州市PM_(2.5)中总水溶性离子的质量浓度为37.5μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的44.4%,二次离子SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是水溶性离子的主要成分,共占到水溶性离子的83.4%.PM_(2.5)和主要水溶性离子的质量浓度都在冬季最大,夏季最低,夏秋季水溶性离子占PM_(2.5)的比值明显高于冬春季,而SNA在总水溶性离子中的比例4个季节非常接近.燃料燃烧和汽车尾气排放导致的二次离子生成,对杭州市PM_(2.5)贡献最大.SOR和NOR的年平均值分别为0.27和0.15,SO_2在大气中的转化率大于NO_x,SOR和NOR与相对湿度都呈现出明显正相关,非均相氧化过程对SO_4~(2-)和NO_3~-的生成具有重要贡献.气溶胶中[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的年平均值为0.63,主要受到燃煤排放的影响.霾天随着霾污染等级的逐渐加重,PM_(2.5)、水溶性离子和SNA的浓度都逐渐增大,SOR和NOR值也不断升高,霾天稳定的天气条件,能有效促进污染物的积累和二次转化.PM_(2.5)和SNA的质量浓度与大气消光系数都呈现出明显正相关,使用IMPROVE公式对不同化学组分消光系数的计算结果能够基本反映出气溶胶对大气散射的变化趋势,其结果显示SNA对大气总消光系数的贡献达60.8%.SNA的消光系数冬季最高,夏季最低,随着霾污染等级的加重,SNA的消光系数和对总消光的贡献比例也逐步增加.     

天津市颗粒物散射消光特征及化学组分贡献研究

为研究天津大气颗粒物光学特征及不同化学成分贡献水平,对颗粒物散射系数进行了在线观测,同时对全年1,4,7,10 4个典型月份进行PM2.5采样,并分析其化学成分.观测发现,天津市散射消光系数表现为秋、冬季高,春、夏季低,冬季PM2.5的干散射效率最高,为5.18m2/g.当风速大于3m/s时,对污染物的清除扩散作用较为明显,散射系数较低;相对湿度较高时,其对散射系数的增长作用显著.多元线性回归分析结果表明,天津市细颗粒中有机碳和硫酸盐是影响天津市能见度的主要组分.根据IMPROVE法核算化学组分对散射消光的贡献,得出有机物的贡献最大,为38.51%.     

汉中市秋季PM_(2.5)昼夜变化特征

为探讨汉中市秋季PM_(2.5)昼夜变化特征。于2015年9月7日至9月17日利用中流量大气颗粒物采样仪在汉中市三个不同站点分昼夜采集PM_(2.5)滤膜样品,并分别利用热光碳分析仪(DRI—2011)和离子色谱(Dionex—600)分析PM_(2.5)中碳组分和水溶性离子组分,主要探讨PM_(2.5)及其碳组分和水溶性离子昼夜变化特征。结果显示:汉中秋季PM_(2.5)浓度低于国家空气质量一级标准;PM_(2.5)中主要化学组分包括SNA (硫酸盐、硝酸盐、铵盐)和有机类物质,白天和夜间占比分别达到32.3%、39.6%和28.9%、39.6%; PM_(2.5)颗粒物呈酸性。除SO_4~(2-)、Mg~(2+)和Ca~(2+)之外,PM_(2.5)及其化学组分均呈现夜间浓度高于白天的特征。离子的赋存形态分析表明:SO_4~(2-)更多以(NH_4~+)_2SO_4~(2-)的形式存在于PM_(2.5)中。本文相关结果可为地方环保政策的制定提供参考和基础数据。     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).     

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

基于Model-3/CMAQ和CAMx模式的台州市PM2.5数值模拟研究

为探究沿海城市大气细颗粒物污染特征,应用气象模式WRF耦合空气质量模式CMAQ和CAMx对台州市2016年PM_(2.5)空间分布特征及区域污染贡献情况进行分析。结果表明,2016年PM_(2.5)模拟值与监测值变化趋势基本一致,模拟效果较好。PM_(2.5)平均浓度从高到低依次为冬季春季秋季夏季,空间分布呈现"两边低中间高"态势,与地形分布特征相似,高值区出现在人口稠密的城区附近。PM_(2.5)具有明显的区域污染传输特征,2016年台州本地贡献率为34.7%,外来源贡献率为65.3%。另外,PM_(2.5)还具有明显的季节性变化特征,本地贡献最小的时间段是春季,贡献最大的时间段是秋季。     

粤东北地区秋季PM_(2.5)组分模拟与来源分析

珠三角是广东省传统的空气污染区,但随着全省实施空气质量新标准,发现粤东北地区空气污染也比较严重。通过对梅州PM_(2.5)浓度及组分的模拟与分析,发现秋季粤东北部PM_(2.5)中硫酸盐占比达17%,而铵盐与硝酸盐分别占7%和4%。元素碳(EC)占PM_(2.5)质量浓度的4%,一次有机气溶胶(POA)占13%,二次有机气溶胶(SOA)占比仅为2%,而其他物种则占了53%。梅州的二次污染并不严重,各组分占PM_(2.5)质量分数日际波动不明显。秋季粤东北PM_(2.5)主要由本地排放贡献,大部分时候本地排放贡献大于80%,广东省其他城市的贡献接近0,而外省的贡献一般低于20%,个别时候可接近30%,要减轻粤东北部的污染应主要以控制本地一次细颗粒物的排放为主。     

南京城区夏秋季能见度与PM2.5化学成分的关系

为研究南京细颗粒物PM2.5化学成分与能见度的关系,于2011年8月4~17日和2011年10月31日~11月11日在南京城区采集PM2.5样品并分析其化学成分,同时对能见度、PM2.5、相对湿度等进行了同步观测.结果表明:南京城区夏季采样期间的能见度高于秋季,分别约为10.9km、7.5km,低能见度天PM2.5质量浓度较高,能见度与PM2.5的相关系数为-0.75.水溶性离子和总碳分别占PM2.5质量浓度的38%和26%,其中与能见度相关性较显著的是NO3-、SO42-、NH4+、EC.总消光系数的主要贡献者是颗粒物,达98.2%.8月首要消光组分是硫酸铵(NH4)2SO4,占47.0%,有机碳OC和硝酸铵NH4NO3分别占19.2%和14.3%;而11月是NH4NO3、(NH4)2SO4和OC,分别占29.3%、28.7%、26.8%.对不同相对湿度下的能见度和PM2.5化学成分进行拟合.进一步根据WRF/Chem细颗粒物化学成分模拟结果,分别利用拟合关系式和美国IMPROVE关系式,对2011年8月和11月能见度进行计算,与观测对比发现,利用本文拟合关系式计算的能见度结果优于IMPROVE关系式.     

长三角地区气溶胶光学性质与新粒子生成观测

2019年5月27日～6月27日对江苏省常州市的气溶胶光学性质参数、颗粒物数浓度和PM_(2.5)组分进行观测,联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、黑碳仪(AE33)、腔衰减相移式单次反照率监测仪(CAPS)、在线离子色谱分析仪(MARGA)和RT-4型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪分析:①新粒子生成期间化学组分与光学参数的变化;②IMPROVE、 MIE理论重建消光系数与实测值的闭合性对比.观测期间共有两次明显的新粒子生成事件,粒子粒径从4 nm持续增长到64 nm,在新粒子生成初期硫酸盐贡献较大,生成过程中实测平均消光系数为95.40 Mm~(-1),IMPROVE模型重建平均消光系数为140.20 Mm~(-1),MIE理论模型计算平均消光系数为93.54 Mm~(-1),低于我国城市气溶胶消光系数均值300 Mm~(-1).本次观测采用多仪器联用的方式从颗粒物数浓度粒径谱、化学组分谱等不同的方面更好地对气溶胶理化性质进行表征.     

常州夏秋季PM2.5中碳质气溶胶特征及来源

为更好地了解碳质组分的特点和来源,在常州市采集了夏季(7~8月)和秋季(10~11月)60个细颗粒物(PM_(2.5))样品.采样期间,夏季PM_(2.5)、OC、EC平均浓度分别为73.0、14.3和3.3μg·m~(-3),秋季为84.2、13.2和3.5μg·m~(-3).总碳质组分(OC+EC)占PM_(2.5)总质量的24.3%(夏季)和20.7%(秋季).采用IMPROVE-A热/光反射法测定的碳质8组分结果表明,OC2、OC3、OC4和EC1相关性好(r0.92),EC2和EC3相关性较好(r0.65),说明可能的相似来源.OC与EC相关性中等,表明碳质组分来源复杂.秋季WSOC/OC(60.9%)略高于夏季(57.4%),而夏季SOC/OC(52.5%)略高于秋季(49.0%).夏季和秋季SOC/OC都低于WSOC/OC,说明部分水溶性有机碳是一次源.WSOC和SOC相关性强,进一步验证了大部分SOC具有水溶性.碳质组分之间的关系及主成分分析表明,采样期间燃煤和机动车尾气排放是碳质组分的两个主要来源.后向轨迹分析表明,采样点PM_(2.5)和碳质组分主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输贡献较小.     

德州市大气颗粒物中二次粒子污染特征

为了探讨德州市大气颗粒物中二次粒子污染特征,于2012年2-9月在德州市城区及郊区布置采样点位6个,分为采暖季、风沙季、非采暖季3个季节进行了不同粒径(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))颗粒物的样品采集;进行了颗粒物中阴离子(F~-、Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-)、阳离子(NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+))和碳组分(OC、EC)的测定。结果表明:德州市大气颗粒物中SNA/总水溶性离子为60.83%,SNA污染严重;SO_4~(2-)的平均浓度值变化趋势均为非采暖季风沙季采暖季,NH_4~+为采暖季风沙季非采暖季,NO_3~-没有呈现出明显的季节变化特征;SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+在PM_(2.5)中的浓度与其在PM_(10)中浓度的比值范围为0.60~0.90,二次无机离子更容易富集在细颗粒物中;NO_3~-/SO_4~(2-)的平均值为0.17,德州市大气颗粒物以燃煤污染占主导;OC、EC的平均浓度值变化趋势均为采暖季风沙季非采暖季,OC/EC的比值均2.0,说明德州市大气细粒子中SOC对OC有一定的贡献;SOC浓度值的季节变化趋势为采暖季风沙季非采暖季,SOC/OC的平均值在TSP、PM_(10)、PM_(2.5)中分别为16.91、22.15、19.27,说明SOC在OC中占有较大比例,是OC的重要组成部分。     

华北平原城乡夏季PM_(2.5)组成特征及来源研究

为研究华北平原细颗粒物(PM_(2.5))的组成特征及来源,基于CAREBEIJING-NCP 2014大型观测项目,于2014年夏季在北京城区和河北郊区望都进行了同步观测,分析了两地PM_(2.5)中水溶性离子、元素、有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,采样期间望都站点PM_(2.5)平均质量浓度为(71.47±38.04)μg/m~3,高于北京城区(51.44±30.94)μg/m~3,PM_(2.5)中各化学组分浓度也均表现为望都高于北京,二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐及铵盐)在两地PM_(2.5)中占比最高,约为60%.PM_(2.5)中多种元素浓度也表现为望都均高于北京,但富集因子分析表明,北京市PM_(2.5)中元素富集因子更高.来源分析表明,两地PM_(2.5)中元素均受到工业源和尘源的影响;此外,观测期间两地均受到生物质燃烧影响.后向轨迹分析表明,当到达两地的气团来向相同时,北京与望都PM_(2.5)浓度水平和化学组成呈现相似性,但当气团来向不同时,两地污染特征差异较大.