臭氧/钛酸铋系化合物催化氧化降解橙黄Ⅳ的初步研究

采用化学溶液分解法制备了钛酸铋系化合物,并研究了其催化臭氧化降解橙IV(C18H14KN3O35)溶液的性能.结果表明,在Bi/Ti摩尔比12:1、热处理温度550℃条件下制备的催化剂性能最优,其COD去除率达40.3%,比单独臭氧作用(20.3%)提高了1倍,并明显优于TiO2和Bi2O3的催化效果(分别为28.9%和21.4%).同时,考察了催化剂投量、橙IV初始浓度、臭氧投量、pH值、重复使用等反应条件对催化剂性能的影响.初步推断,此催化臭氧化反应为非羟基自由基的含氧自由基作用机理.     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO2催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO2热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO2催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO2表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO2催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO2催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

化学工业废物处理与综合利用

X780.31200603018Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯/周云瑞…(清华大学环境科学与工程系)∥环境科学/中科院生态环境研究中心.-2006,27(1).-51~56环图X-5Al2O3催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al2O3可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%。实验中还考察了制备条件对Al2O3催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件。在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al2O3粒径为0.5~1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200m…     

铈掺杂Ru/Al2O3催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯

考察了铈(Ce)的掺杂对Ru/Al2O3催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液过程的影响.结果表明,Ce的掺杂可以显著提高臭氧氧化的效果,反应100min后,TOC的去除率可以由原催化剂的61.3%提高到75.1%,而单独臭氧氧化仅有14.0%.在实验范围内,Ru和Ce同时浸渍催化效果较好,且活性组分的溶出最少,Ce的最佳掺杂量为1.0%.通过催化剂吸附试验、单独臭氧氧化试验、Ce的均相催化试验及Ru-Se/Al2O3催化剂的非均相催化实验,证明Ru-Ce/Al2O3催化剂对DMP溶液臭氧氧化体系TOC的去除率达到50%,这是基于Ru-Ce/A12O3催化剂的非均相催化作用.     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

陶粒负载纳米TiＯ2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

陶粒负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO2作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO2/陶粒、TiO2/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO2/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO2/陶粒、TiO2/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO2/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO2/陶粒、TiO2/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO2/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

硅胶负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯的研究

研究了纳米TiO2负载于硅胶表面作为臭氧氧化硝基苯过程中的催化剂时,热处理温度对催化活性的影响.结果表明,在700℃条件下烧结的纳米TiO2/硅胶表现出了最佳活性,反应10min硝基苯去除率相比于单独臭氧氧化提高了约25%.在一定范围内催化剂投量越大,硝基苯去除率越高.碱性pH环境有利于催化臭氧化反应的进行,但当pH值高于10时,硝基苯去除率有所降低.催化臭氧化反应遵循一级反应,反应速率常数与硝基苯的初始浓度无关.典型的自由基捕获剂叔丁醇与碳酸根离子对硝基苯的降解有强烈的抑制作用,间接地证明催化臭氧化反应遵循自由基作用机理.反应温度为10～40℃之间时,硝基苯去除率随着温度升高而提高.催化剂重复使用实验证明TiO2在硅胶表面负载牢固,催化剂具有较好的稳定性与耐用性.     

Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯

'Al₂O₃催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al₂O₃可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%.实验中还考察了制备条件对Al₂O₃催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件.在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al₂O₃粒径为0.5～1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200mL/min,反应温度15℃.通过单独臭氧氧化,单独臭氧氧化后再进行催化剂吸附,催化臭氧化的对比实验证明了Al₂O₃催化剂对体系TOC的去除主要是基于催化作用.     

CuO-Ru/Al2O3 催化臭氧化降解苯乙酮的研究

采用浸渍法制备了以活性Al2O3为载体的双组分催化剂CuO-Ru/Al2O3,利用该催化剂催化臭氧化降解了苯乙酮.结果表明,贵金属钌掺杂能显著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的降解效率,如在相同条件下处理30 min后,单独臭氧氧化、CuO/Al2O3/O3和CuO-Ru/Al2O3/O3对苯乙酮水溶液的COD去除率分别为6.3%、20.0%和54.0%.pH对CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并没有影响,但与单独臭氧化相比,该催化臭氧化体系更适合在中性或酸性条件下应用.CuO-Ru/Al2O3对水中臭氧有较好的催化分解活性,臭氧分解的速率常数达2.58×10-3s-1,高于二次水中臭氧的分解速率常数1.19×10-3s-1.叔丁醇的试验结果表明,CuO-Ru/Al2O3/O3降解苯乙酮反应遵循羟基自由基(.OH)反应机制.     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO₂作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO₂/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO₂/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO₂/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.     

CuO-Ru/A_2lO_3催化臭氧化降解苯乙酮的研究

采用浸渍法制备了以活性Al2O3为载体的双组分催化剂CuO-Ru/Al2O3,利用该催化剂催化臭氧化降解了苯乙酮.结果表明,贵金属钌掺杂能显著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的降解效率,如在相同条件下处理30 min后,单独臭氧氧化、CuO/Al2O3/O3和CuO-Ru/Al2O3/O3对苯乙酮水溶液的COD去除率分别为6.3%、20.0%和54.0%.pH对CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并没有影响,但与单独臭氧化相比,该催化臭氧化体系更适合在中性或酸性条件下应用.CuO-Ru/Al2O3对水中臭氧有较好的催化分解活性,臭氧分解的速率常数达2.58×10-3s-1,高于二次水中臭氧的分解速率常数1.19×10-3s-1.叔丁醇的试验结果表明,CuO-Ru/Al2O3/O3降解苯乙酮反应遵循羟基自由基(.OH)反应机制.     

Fe-Al/Al2O3催化臭氧化去除水中有机污染物2,4-D过程中溴酸盐的生成控制研究

采用浸渍、强化水解和后续水浴加热的方法制得催化剂Fe-Al/Al2O3,并通过XRD和XPS等表征手段对其结构性能进行了研究.结果表明,催化剂中铁是以二价和三价存在,且以三价铁为主;铝则以Al2O3和AlOOH形态存在.与单独臭氧化相比,Fe-Al/Al2 O3既能高效矿化水中的难降解有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),又能明显抑制溴酸盐的生成,体现出很好的循环使用稳定性.进一步探讨了臭氧投加量和溴离子初始浓度对催化臭氧化效率和溴酸盐生成的影响.研究表明,在Fe-Al/Al2O3催化臭氧化过程中,水中溴酸盐浓度受臭氧投加量和溴离子初始浓度的影响较小,均可明显抑制溴酸盐的生成,且有机物的矿化效率随着臭氧投加量的增加而显著提高.     

Ru/AC催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲脂

Ru/AC催化剂催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲脂的实验结果表明:投加活性炭上负载Ru的催化剂可以显著提高臭氧氧化的效果,反应60min后,单纯由于Ru/AC催化臭氧氧化导致的TOC的去除率高达39%。实验还考察了制备条件对催化剂活性的影响并确定了催化臭氧氧化的最佳反应条件。在实验考查范围内:当焙烧温度为500℃,Ru的负载量为2.5%时催化剂活性最高;催化臭氧氧化最佳反应条件为:催化剂投加量为2g/L;气体流速为300mL/min;臭氧投加量为100mg/h。     

催化臭氧化降解磺基水杨酸

选用3种固体催化剂催化臭氧化降解磺基水杨酸.结果表明,MnO₂和V₂O₅催化活性并不明显,而自制的钒氧化物(VO)催化剂具有较好的催化臭氧化性能.在本实验条件下与单独臭氧化相比,30min后VO/O₃体系的COD和TOC去除率由原来的58%和25%提高到86%和61%.VO催化剂的作用机理是催化臭氧分解产生了高活性氧化剂(如羟基自由基等).     

粉煤灰基催化剂深度处理印染废水的研究

采用粉煤灰基催化剂催化臭氧氧化深度处理印染废水。通过正交试验考察了O3输出体积分数、催化剂的投加量、pH值、反应时间对处理效果的影响,影响程度从大到小依次为:O3输出体积分数>pH值>催化剂投加量>反应时间。并通过单因素实验确定在最佳反应条件下:O3的输出体积分数为40%(即质量浓度为9.22 mg/L),催化剂的投加量为4 g,pH值为6.5,反应时间为60 min;COD的去除率能从单独臭氧氧化的41.44%提高到73.87%,色度去除率也能达到98%。各项指标均达到了印染废水的回用要求。     

高浓度甲基橙溶液的低压湿式催化氧化处理

以高浓度甲基橙溶液模拟偶氮染料废水,采用低压湿式催化氧化法(LPWCO)进行处理,考察了H2O2投量、温度、FeSO4投量、硫酸浓度、甲基橙浓度等因素对甲基橙脱色率的影响。结果表明,LPWCO法能有效地使高浓度(大于400mg/L)甲基橙溶液脱色,脱色率大于95%,而H2O2投量不到Fenton法的5%。     

氮掺杂生物炭催化臭氧对于布洛芬的降解特性与机制

系统研究了新型氮掺杂生物炭材料(N-C)催化臭氧对于水中布洛芬(IBP)的氧化降解效能及机制,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量、不同阴离子和背景水质条件对IBP降解效率的影响.结果 表明,相较于一些常见的碳基催化剂(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)及金属催化剂(MnO2、Fe3O4),N-C催化臭氧体系...