腐殖酸修饰凹凸棒对U(VI)的吸附性能及机理

采用腐殖酸(HA)修饰凹凸棒(ATP)制备得到腐殖酸/凹凸棒(HA/ATP),用于去除废水中的U(VI)。通过静态吸附实验,研究了溶液初始p H、投加量、吸附时间和初始浓度对吸附的影响,并用扫描电镜(SEM),X射线能谱图(EDS),傅里叶红外光谱仪(FITR)分析吸附机理。实验结果表明,去除率随时间的增大而增大,在120 min内可以达到平衡;吸附剂投加量越大,溶液p H=6左右时越有利于U(VI)的去除;HA/ATP能多次重复使用,且经过5次吸附解吸后对U(VI)的去除率仍能达到96%。吸附过程均符合Langmuir和Frendlich等温方程。较之准一级动力学,准二级动力学模型能更好地拟合实验数据。SEM-EDS、FITR分析结果表明,U(VI)被成功地吸附到了HA/ATP的表面,吸附机理为络合作用。     

凹凸棒土对腐殖酸的低温吸附性能研究

首次研究凹凸棒土对饮用水中腐殖酸的低温吸附性能,考察5℃条件下,吸附时间与腐殖酸初始浓度、吸附剂投加量、pH对凹凸棒土吸附腐殖酸的影响,确定吸附剂的吸附等温线、吸附动力学和热力学等相关理论参数,研究凹凸棒土对腐殖酸的吸附性能与机理。结果表明,江苏盱眙凹凸棒土在温度5℃、pH=4、水中腐殖酸初始浓度为5 mg/L,投加量为15 g/L的条件下,吸附180 min后对腐殖酸的去除率可达97.26%。凹凸棒土对腐殖酸的吸附符合二级吸附动力学方程与Freundlich吸附等温式,吸附过程由孔隙内扩散过程控制,吸附为自发的吸热过程,包括物理吸附与化学吸附。根据Fre-undlich吸附等温式拟合计算,5℃、pH=7时理论最大吸附量为9 mg/g,说明凹凸棒土对于低温饮用水中腐殖酸具有良好的吸附效果。     

厌氧活性污泥处理废水中的U(Ⅵ)

用人工驯养的厌氧污泥进行除铀实验,探讨了微生物投加量(VSS)、pH值、U(Ⅵ)初始浓度、外加电子供体和污泥重复利用等对污泥处理U(Ⅵ)的影响,并进行了相关机理分析。实验结果表明,在适当的pH范围内(5.2～6.6),厌氧污泥对铀保持较长时间的高效去除率;当以还原铁粉和无水乙醇作电子供体时,U(Ⅵ)去除率保持在95%以上的时间为未加电子供体时的2倍。U(Ⅵ)去除速度与VSS投加量成正比关系,U(Ⅵ)初始浓度对去除效果的影响不大,厌氧污泥可以长期使用。pH值的影响最关键,其次是外加电子供体。厌氧污泥除U(Ⅵ)机理为氧化还原和吸附的共同作用。     

膨胀石墨对U(Ⅵ)的吸附特性

高温加热可膨胀石墨制得膨胀石墨,用于去除溶液中的U(Ⅵ)。通过静态吸附实验,研究了初始p H、吸附剂投加量、U(Ⅵ)初始浓度、温度以及吸附时间对膨胀石墨吸附U(Ⅵ)效果的影响。实验结果表明,膨胀石墨吸附U(Ⅵ)的最佳p H为6.5,在温度为30℃,投加量为2.0 g/L,U(Ⅵ)初始质量浓度为10 mg/L时,对U(Ⅵ)的去除率达到98.08%,反应在4 h达到平衡。Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型较好地拟合了吸附过程,30℃时饱和吸附量为27.03 mg/g;热力学分析表明,膨胀石墨对U(Ⅵ)的吸附是自发的放热反应。比表面积测试、扫描电镜、X射线能谱与傅里叶红外光谱分析结果表明,膨胀石墨对U(Ⅵ)的吸附以物理吸附为主,表面官能团起辅助作用。解吸实验证明,膨胀石墨是可重复利用的吸附剂。     

粉末活性污泥处理含铀废水的特性

以生活污水处理厂剩余活性污泥为原料,制备粉末活性污泥(PAS)作为生物吸附剂,考察p H值,PAS投加量,U(Ⅵ)初始浓度和吸附时间对PAS吸附U(Ⅵ)的影响,探讨了PAS吸附U(Ⅵ)的作用机理。实验结果表明,在U(Ⅵ)初始浓度为10 mg/L时,其最佳吸附p H值为3,去除率97.77%,吸附平衡时间120 min;吸附过程较好地拟合了准二级动力学模型(R2≈1)和Freundlich等温模型(R2≈1);X射线能谱和离子交换实验分析表明,离子交换为其主要吸附方式,参与交换的主要离子为Ca2+;红外光谱分析表明,PAS吸附U(Ⅵ)后自身结构未发生改变。以0.1 mol/L的HCl溶液作为解吸液,初次解吸率达92.83%,循环利用3次仍具有较好的吸附效果。     

非活性原始铜藻对水中Cr(Ⅵ)的生物吸附

以非活性原始铜藻(Sargassum horneri)(以下简称铜藻)为生物吸附剂处理含Cr(Ⅵ)废水,考察了溶液pH、铜藻投加量、Cr(Ⅵ)初始浓度、反应时间及温度对Cr(Ⅵ)去除效果的影响。结果表明,当pH在1~9时,pH越低时铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附效果越好;降低铜藻投加量或增加Cr(Ⅵ)初始浓度均能提高铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附容量,但会降低溶液中Cr(Ⅵ)的去除率。铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附过程更遵循准二级动力学模型,且颗粒内扩散并不是该吸附过程的唯一速率控制步骤。Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能较好地描述铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附,20、30、40、50℃下铜藻对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量分别为19.14、18.79、20.96、23.62mg/g。热力学分析显示,铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附为吸热反应,可自发进行,升温可促进铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附。此外,铜藻对Cr(Ⅵ)的吸附过程中物理吸附和化学吸附并存。     

Fenton试剂处理腐殖酸废水影响特性和降解动力学模型

研究了Fenton试剂降解腐殖酸废水的影响特性,并在理论分析反应过程的基础上建立动力学方程,同时根据实验进行动力学方程参数估算。研究表明,Fenton试剂通过氧化和混凝共同作用有效去除腐殖酸。在初始pH=4,40mmol/L FeSO4和160 mmol/L H2O2投量下,腐殖酸60 min氧化去除率、混凝去除率分别达到78.6%和11.5%,其初始氧化速率达到最大59.6 mg/(L.min)。腐殖酸的氧化降解动力学模型值与实验值吻合良好,说明采用该动力学模型能较好预测腐殖酸废水的氧化降解情况,且Fenton氧化降解腐殖酸的机理符合自由基的理论和实践。     

水羟锰矿去除地下水中苯酚的影响因素及机理

采用合成水羟锰矿去除苯酚,分别研究了初始pH、投加量、初始浓度、温度和溶解氧对水羟锰矿去除苯酚的影响,并对去除机理、等温吸附过程和动力学进行了研究。结果表明,pH对水羟锰矿去除苯酚的影响最大,去除率随着pH的降低而增加,强酸性条件下水羟锰矿能快速将苯酚氧化为对苯醌,但并不能将对苯醌氧化完全,反应过程满足准一级反应动力学;pH≥4.0时水羟锰矿主要靠吸附作用去除苯酚。中性条件下,增加水羟锰矿的投加量、升高反应温度和增加溶解氧浓度能够提高水羟锰矿对苯酚的去除率,水羟锰矿对苯酚的吸附过程符Langmuir等温吸附模型和准一级吸附动力学方程,最大吸附量为63.29 mg·g~(-1),是一种优良的吸附材料,可用于地下水中苯酚的去除。     

改性膨润土颗粒对微污染水中有机物和氨氮的吸附

采用粘结剂聚乙烯醇(PVA)、造孔剂碳酸氢钠(NaHCO3)和微波强化Al改性膨润土(以下简称M-Al-Bt)制备改性膨润土颗粒(以下简称MBG),研究MBG对微污染水中有机物和氨氮(NH4-N)的吸附效果,考察了不同投加量、反应时间、pH值对腐殖酸(HA)和NH4-N的去除效果影响.结果表明,投加量3 g/L,反应时间20 min,pH =7时,MBG对微污染水中20 mg/L HA和5mg/L NH4-N的去除率分别可达98％和20％以上.HA和NH4-N共存时,存在竞争吸附,HA影响了MBG对NH4-N的去除.     

紫外活化过硫酸盐/甲酸体系还原水中Cr(Ⅵ)机理及影响因素

采用紫外活化过硫酸盐/甲酸体系所产生的还原性二氧化碳阴离子自由基(CO_2~(·-)),研究了水溶液中高浓度Cr(Ⅵ)的去除效果;使用电子自旋共振(ESR)技术,鉴定识别了体系中产生的活性自由基;分析了体系的活化机理及其对Cr(Ⅵ)的还原机制;考察了过硫酸盐投加量、初始pH、腐殖酸、无机阴离子(Cl~-、HCO_3~-和NO_3~-)及初始Cr(Ⅵ)浓度等对Cr(Ⅵ)去除的影响。结果表明:紫外活化过硫酸盐/甲酸体系可以有效还原Cr(Ⅵ),当过硫酸钠与甲酸浓度分别为20 mmol·L~(-1)和40 mmol·L~(-1),未调初始pH为2.4时,初始浓度为200 mg·L~(-1)Cr(VI)在50 min内基本完全可被还原;此外,Cr(Ⅵ)还原去除率随过硫酸盐浓度升高而增强,在酸性条件下(pH=2.4),体系对Cr(Ⅵ)的还原效率最高,随着pH的增大,还原效率明显降低。进一步研究表明, Cl~-、HCO_3~-和NO_3~-对Cr(Ⅵ)的还原都存在抑制作用,在相同浓度下,其抑制程度分别为HCO_3~-NO_3~-Cl~-,腐殖酸也对Cr(Ⅵ)的去除存在抑制作用。紫外活化过硫酸盐/甲酸体系还原Cr(Ⅵ)过程符合零级反应动力学方程,其动力学常数为78.467μmol·(L·min)~(-1)。本研究结果为Cr(Ⅵ)废水的处理提供了一种高效的还原新技术。     

表面改性壳聚糖纳米铁球去除水中Cr(Ⅵ)

通过表氯醇(ECH)、乙二醇二缩水甘油醚(EGDE)和戊二醛(GLA)对壳聚糖-纳米铁(chitosan nanoscale zerovalent iron,CS-NZVI)进行表面改性,提高了其机械强度。研究在不同的初始pH值、反应温度、NZVI投加量、Cr(Ⅵ)初始浓度条件下,改性前与后的CS-NZVI球对去除Cr(Ⅵ)效果和动力学的影响。结果表明:4种CS-NZVI球对Cr(Ⅵ)的去除率和Kobs与NZVI投加量和反应温度成正比,与初始pH值和Cr(Ⅵ)初始浓度成反比。其中GLA-CS-NZVI球对水中Cr(Ⅵ)的去除效果最好。4种CS-NZVI球去除Cr(Ⅵ)的机理为:在前0.5 min内,物理吸附作用将Cr(Ⅵ)吸附在球表面并有部分被还原为Cr(Ⅲ),然后化学还原作用起主导作用。     

氧化石墨烯-铁氧化物改性石英砂表面性能表征及其对腐殖酸的吸附特性研究

普通石英砂(RQS)滤料对腐殖酸(HA)的去除能力非常有限。以三氯化铁与氧化石墨烯(GO)为改性剂,对RQS进行改性,得到氧化石墨烯-铁氧化物改性石英砂(GO-IOCS),研究其吸附特性,并运用扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)等手段进行表征。结果表明:(1)GO-IOCS对初始质量浓度低于5mg/L的HA溶液,吸附去除率高达98.57%,约为RQS的5倍;(2)GO-IOCS表面负载均匀密集的颗粒,且具有利于吸附的大量官能团(如—OH、C—O、C=O、Fe—O—C等);(3)GO-IOCS和RQS对HA的吸附动力学特性都符合准二级动力学模型,前者对HA的吸附速率约为后者的3倍;(4)GO-IOCS对HA的吸附除了静电作用外,还包括离子交换作用。     

载Ca磁性碳纳米管对水中腐殖酸的去除

采用化学共沉淀一步法以钙盐和铁盐对多壁碳纳米管(MWCNTs)改性以制备具有去除水中微污染物腐殖酸的磁性碳纳米管复合材料。X射线能谱分析表明改性MWCNTs上载有Ca和Fe元素。通过振动样品磁强计测得该复合材料具有较强磁性。改性后的MWCNTs 30 min对水中腐殖酸的去除率由改性前的63.89%提高到90.27%。研究了改性MWCNTs投加量、腐殖酸初始浓度、吸附时间、振荡速度、pH及温度对水中腐殖酸去除的影响。结果表明,腐殖酸去除率随着载Ca磁性MWCNTs投加量增大而提高。吸附量随着腐殖酸初始浓度的增大而增加,但去除率却减小。吸附初期腐殖酸去除速率快,0.5 g·L~(-1)的载Ca磁性多壁碳纳米管在腐殖酸初始浓度为20 mg·L~(-1)时,5 h达到吸附平衡,平衡吸附量为39.41mg·g~(-1)。腐殖酸去除率随着振荡速度的增大而增大,在225 r·min~(-1)时达最大,随后随着振荡速度的增大而缓慢下降。在弱酸性下,腐殖酸去除率较高,当pH为5时,腐殖酸去除率达到92.24%;当pH5时,酸性加强,腐殖酸去除率下降;当pH5时,腐殖酸去除率随pH增大呈下降趋势。腐殖酸去除率随着温度的升高而降低。     

银杏叶生物炭对亚甲基蓝的吸附特性

以银杏叶为原料,在700℃下热解制备银杏叶生物炭(GBBC),研究其对溶液中亚甲基蓝(MB)的吸附。考察了pH、吸附时间、GBBC投加量等对吸附结果的影响。实验结果表明:GBBC是一种很好的吸附剂,适用的pH范围宽(2~12),达到吸附平衡时间短(30min);在初始MB质量浓度为50mg/L、GBBC投加量为2.0g/L时,对溶液中MB的去除率达99.2%。吸附过程符合准一级动力学模型(R~2=0.982 9),颗粒内扩散模型拟合结果进一步表明GBBC对MB的吸附受表面吸附和颗粒内扩散共同主导。等温吸附模型拟合发现,Langmuir-Freundlich模型能很好地描述GBBC对MB的吸附行为(R~2=0.989 1)。可见,GBBC是一种去除废水中MB的高效吸附剂。     

苯胺-2,4-二氨基酚共聚物对水中Cr(Ⅵ)吸附性能的研究

利用化学氧化法合成了苯胺-2,4-二氨基酚的共聚物,并通过静态吸附实验研究了该材料对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能.研究表明,该共聚物对废水中Cr(Ⅵ)的去除效果显著,该吸附过程为自发吸热反应,符合Langmuir单层吸附模型;其动力学行为符合准二级动力学方程.溶液pH值对吸附性能影响较大,pH 3～6范围内吸附效果较好.吸...     

褐煤对废水中酸性红B的吸附去除

选用褐煤作为廉价吸附剂,脱除模拟废水中染料酸性红B。研究了褐煤对废水中酸性红B的吸附动力学、等温吸附模式,考察了pH、褐煤投加量以及离子强度(NaCl)对吸附效果的影响。结果表明,吸附动力学较好地符合准二级速率方程(R2=1.000),并且以化学吸附为主;吸附等温式满足Langmuir方程(R2=0.986),最大单分子层吸附量为42 mg/g;废水中染料的去除率随溶液pH的减小而明显增加,在pH=1时,去除效果最好,证实吸附过程存在静电吸引及化学键合;在一定条件下,溶液中酸性红B的去除率随褐煤投加量增加而增加;吸附效果随溶液中离子强度(NaCl)的增加而增强。说明褐煤可以作为一种廉价吸附材料,用于处理含染料废水。     

响应面法在超滤过程分析和评价中的应用

以天然水体中普遍存在的天然有机物腐殖酸(humic acid,HA)为模型污染物,采用PVC合金中空纤维超滤膜去除水中腐殖酸。以腐殖酸去除率和水透过系数作为评价指标,采用响应面法对超滤过程中溶液pH、溶液离子浓度和初始膜通量进行三因素五水平中心组合设计实验,并采用二次回归方程拟合影响因素与响应值之间的函数关系,建立回归方程。结果表明,在腐殖酸的超滤过程中,溶液pH值、溶液离子浓度、初始膜通量对腐殖酸去除率的影响显著性大小为:溶液pH值溶液离子浓度初始膜通量,对水透过系数影响显著性大小为:溶液p H值=初始膜通量溶液离子浓度。腐殖酸去除率和水透过系数方程的调整决定系数Adj.R2分别为为77.10%和88.12%,显著性水平分别为0.001504和0.0001,达到极显著水平,说明方程拟合良好,可用于超滤过程中腐殖酸去除率和水透过系数的分析和评价。     

粉煤灰对Cr(Ⅵ)的吸附特性

通过间歇实验研究了粉煤灰对重金属Cr(Ⅵ)的吸附特性。探讨了固液比、pH、反应时间、温度、离子强度和初始浓度等因素的影响。实验结果表明,固液比、pH、温度与离子强度都对去除率有较大影响。当温度为20℃、pH=1、Cr(Ⅵ)的初始浓度为10 mg/L,固液比为100 g/L时,去除率达到50.13%。动力学实验结果表明,粉煤灰对Cr(Ⅵ)的吸附为快速反应,在180 min内可达到平衡,伪二级动力学模型可较好地拟合实验结果。等温吸附实验结果表明,Freundlich模型与Langmuir模型均可较好地拟合等温吸附实验结果。低温有助于粉煤灰对Cr(Ⅵ)的吸附。     

电絮凝─超滤协同去除水中的腐殖酸

采用电絮凝-超滤(electrocoagulation-ultrafiltration,EC-UF)技术协同去除水中腐殖酸(HA),主要考察了电流密度、初始pH、初始HA浓度、初始电导率等因素对HA去除率的影响,解析了在这些影响因素下HA的去除机理,并对滤饼层特征和膜污染机制进行了研究。结果表明,在电流密度j=10 A·m~(-2)、初始pH=7、初始电导率σ0=1 000μS·cm~(-1)、电解时间为15 min的条件下,初始HA浓度为10 mg·L~(-1)时,EC-UF工艺对水中的HA的去除率可以达到97.3%,膜污染为可逆污染,被污染的膜经过清洗后通量可恢复到初始的94%。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.