铁锰矿类Fenton异相光催化降解有毒有机染料

选取6种天然铁锰矿石为光催化剂,以可见光(λ420nm)照射下活化H2O2降解有机染料罗丹明B(RhodamineB,RhB)为探针反应,筛选出活性较高的天然矿石(磁赤铁矿)催化降解RhB及2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,DCP).实验表明,可见光下磁赤铁矿在pH=7.0的介质体系,H2O2浓度为3×10-3mol·l-1条件下可有效降解RhB.通过反射紫外光谱、原子吸收分光光度法、XRD初步表征了磁赤铁矿组成结构;采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、红外光谱(IR)、总有机碳(TOC)测定等方法,研究了其可见光照射下对RhB光催化降解特性.结果表明,在实验条件下RhB矿化率达60%,DCP矿化率达到63.93%.利用电子自旋捕捉技术(ESR)跟踪测定RhB降解过程中氧化物种,表明催化降解过程涉及羟基自由基(·OH)氧化过程.拟定异相矿石类Fenton体系与传统均相Fenton体系相比,具有反应介质pH范围宽(3.0—7.0)、可见光激发及催化剂易得廉价等优势。     

分子筛负载Fe3+可见光协助降解有机污染物

通过NaY型分子筛负载Fe3 制备异相Fenton催化剂(FeY),采用FeY在可见光(λ＞420 nm)照射下研究其降解染料罗丹明B(RhB)和2,4-二氯苯酚(DCP).通过对RhB降解过程的紫外-可见光谱、ESR和红外光谱分析,以及总有机碳量(TOC)的跟踪测定,FeY/H2O2体系在可见光照射下能有效地降解RhB,降解反应主要涉及到·OH自由基的产生和参与.RhB/FeY/H2O2体系在可见光照射下,反应270min,RhB脱色率达到100%,TOC去除率达75.6%.DCP/FeY/H2O2体系在可见光照射下,反应150min,DCP降解率达81.0%.利用酶催化反应米氏方程测定催化剂的活性,FeY催化常数Kcat=2.28×105 mol·l-1·min-1.     

钼酸铋光催化剂的制备及其光催化活性

以表面活性剂聚乙二醇(PEG6000)为模板剂,调节其用量(0、10、20、30、40 g·L-1)通过水热法制备得到Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6纳米光催化剂,分别命名为(BMO-0、BMO-1、BMO-2、BMO-3,BMO-4).采用X-射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射(DRS UV-Vis)和比表面仪(BET)对其进行表征,结果表明,制备得到的钼酸铋为立方相Bi3.64Mo0.36O6.55和单斜相Bi2MoO6的混合物,形貌为纳米片和纳米颗粒的混合体.在可见光(≥420 nm)照射下,研究了Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6光催化降解罗丹明B(Rhodamine B,RhB)和苯酚(phenol)的催化特性,探讨了在光催化剂制备过程中PEG6000用量对其可见光活性的影响,发现当PEG6000用量为20g·L-1时其光催化活性最好.可见光下照射2.5 h即可使RhB(1.37×10-5mol·L-1)100%脱色,光照12 h后对苯酚(1.48×10-3mol·L-1)的降解率达到35.15%.采用DPD分光光度法测定了体系中产生的双氧水(H2O2),并结合外加叔丁醇(t-butanol)、碘化钾(KI)等捕获剂试验,推测其催化机理主要为空穴氧化和超氧自由基(O·-2)协同氧化历程.     

Pt/BiVO_4光催化剂的制备及其光催化降解性能

采用微波法和光还原沉积法制备了一系列不同Pt含量的Pt/BiVO4光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射(UV-vis)对样品进行表征,并以氙灯为光源,四环素为目标污染物,对该光催化剂在可见光(λ420 nm)下的光催化降解活性进行了评价.实验结果表明,当Pt含量为2wt%时,Pt/BiVO4光催化剂在可见光照射60min条件下对四环素的降解效率达到了87.5%,明显高于纯BiVO422.7%的降解效率.沉积适量的Pt,能显著抑制光生电子与空穴的复合,提高光催化活性.     

可见光照射下α-FeOOH光催化降解有机污染物的研究

以α-FeOOH为光催化剂,酸性桃红(SRB)为目标化合物,研究了可见光照射下光催化剂对SRB的降解,结果表明:在可见光(λ＞420nm)照射下, SRB 浓度为1.2×10-5 mol·l-1,H2O2浓度为1.5×10-3 mol·l-1,α-FeOOH 为0.16 g·l-1,pH=7.05时,SRB的降解效果最好,红外光谱分析表明,SRB降解产物为羧酸及胺类化合物.另外,采用苯甲酸荧光分析法间接测定体系中自由基的含量,表明此光催化降解过程主要涉及·OH历程.     

FeVO_4/BiVO_4光-Fenton复合催化剂的制备与催化性能

采用一步水热法制备了FeVO_4/BiVO_4光-Fenton复合催化剂,采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射(UV-Vis)对样品进行了表征,并以氙灯为照射光源,亚甲基蓝为目标污染物,对该催化剂的催化活性进行了评价.结果表明,与纯FeVO_4和纯BiVO_4比较,FeVO_4/BiVO_4光吸收峰明显向可见光区扩展,光催化活性显著提高.同时作为类Fenton固相催化剂也显现出较高的催化活性,在氙灯照射和H2O2下,亚甲基蓝在p H 3—9范围内均可降解,在p H 3.0时,反应40 min降解率达到90%以上.     

串珠状InNbO4光催化剂可见光下降解盐酸达克罗宁

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了串珠状InNbO4光催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和比表面积测定仪(BET)等手段对样品进行了表征.以盐酸达克罗宁为模型污染物考察了样品的可见光催化活性.结果表明,合成的串珠状InNbO4为单斜相结构,禁带宽度约为2.91 eV,比表面积为74.1 m2·g-1.串珠状InNbO4具有较高的光催化活性,在可见光下,pH值为7.35,催化剂用量为0.5 g·L-1时,能够有效地降解起始浓度为25 mg·L-1的盐酸达克罗宁溶液,并且降解速率可用一级动力学方程来描述.     

ZnO/g-C_3N_4复合型光催化剂的制备及其光催化性能

以三聚氰胺(C_3H_6N_6)为前驱体,采用热解法合成类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),再将其与乙酸锌[Zn(CH3COO)2·2H2O]以不同质量比复合煅烧法合成光催化剂Zn O/g-C_3N_4,并用SEM、XRD和DRS等对其进行了表征分析.以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,考察了Zn O/g-C_3N_4光催化剂的可见光催化性能;探究了添加不同活性物种捕获剂后对可见光催化性能的影响,进而推测了MB的降解机理.结果表明,与单纯的Zn O和g-C_3N_4相比,Zn O/g-C_3N_4复合型光催化剂的光催化性能有所提高,其中Zn O的含量为0.05wt%时光催化性能最佳,降解率能达到80%;羟基自由基(·OH)、光生空穴(h+)和超氧自由基(·O-2)是使MB有效降解的活性物种.     

CeO_2/g-C_3N_4光催化剂的制备及性能

通过液相沉积法制备了CeO_2/g-C_3N_4复合光催化剂,利用X射线衍射、氮气吸脱附、紫外可见漫反射等方法对其进行了表征,考察了CeO_2/g-C_3N_4复合光催化剂在可见光下降解罗丹明B的光催化活性,并对光催化反应机理进行了初步探讨.结果表明,复合光催化剂中g-C_3N_4和CeO_2分别为石墨相和萤石相,其中存在堆积介孔结构,随着CeO_2掺杂量的增加,CeO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的比表面积逐渐增大.CeO_2掺杂提高了光生电子—空穴对的分离效率,使得CeO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的活性比单纯g-C_3N_4有所提升,其中CeO_2掺杂量为6%的复合光催化剂活性最高,在可见光照射150 min后对罗丹明B染料的降解率可达94%.在复合光催化剂对罗丹明B的降解过程中,光生空穴是主要的活性物种.     

Nd-Er/ZnO-TiO_2光催化剂制备及对酸性品红的光催化降解效应

本研究采用溶胶凝胶法,以钛酸丁酯[Ti(OC_4H_9)_4]和六水合硝酸锌[Zn(NO_3)_2·6H_2O]为前躯体,六水合硝酸钕[Nd(NO_3)_3·6H_2O]与五水合硝酸铒[Er(NO_3)_3·5H_2O]为掺杂改性材料制备出稀土共掺杂的Nd-Er/ZnO-TiO_2光催化剂。以有机染料酸性品红为目标降解物,分别比较加入助催剂H_2O_2与未加助催剂H_2O_2在可见光下同Nd-Er/ZnO-TiO_2光催化剂一起对光催化活性的影响。降解实验表明,在可见光照射下,样品1%Nd-1%Er/5%ZnO-TiO_2具有较高的催化活性,其最佳煅烧时间和煅烧温度分别为2 h和550℃;H_2O_2在整个光催化反应体系中充当助催剂,与光催化剂产生协同效应,提高光催化降解酸性品红反应速度。本研究还利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)、红外光谱仪(ATI-IR)对所制得的光催化材料进行表征。结果表明经稀土共掺杂改性后的ZnO-TiO_2光催化剂不仅粒径更小,比表面积也更大。