Pd/Fe催化脱氯水中PCE的动力学研究

以GC-MS为分析方法，采用Pd／Fe双金属对水溶液中四氯乙烯（PCE）进行了催化还原脱氯处理，考察了PCE初始浓度、钯含量、Pd／Fe用量和溶液初始pH值等各因素对脱氯效果影响及还原动力学规律。结果表明，Pd／Fe双金属对PCE有较好的还原脱氯效率，反应遵循准一级反应动力学规律，以反应物PCE浓度为参照的反应速率常数K变化范围为0．019min^-1～0．16min^-1，对应的PCE半衰期从6min到36min，揭示反应有可能是在过量的Pd／Fe双金属表面进行。当PCE溶液初始浓度为1mmol／L，投加1．2g钯含量为0．03％的Pd／Fe双金属，在25℃下反应60min，PCE的脱氯率达到95％以上。增大钯含量和Pd／Fe用量可有效提高脱氯率，在初始pH值为弱酸性条件下有利于还原脱氯反应进行。     

维生素B_(12)协同纳米Fe/Cu双金属对五氯酚的催化降解与机理

针对水中含氯有机物的脱氯降解,制备了Fe/Cu双金属纳米颗粒,并引入维生素B12,研究铜负载率和维生素B12的剂量对以五氯酚为典型污染物的脱氯效果。结果表明:维生素B12和纳米零价铜能够有效提升五氯酚的脱氯速率及脱氯程度,脱氯率从4.52%增加到78.55%,降解产物从四氯酚进一步降解为苯酚。实验发现增加铜负载率可使双金属比表面积增大,催化活性位增多;增加维生素B12浓度可促进体系电子传递,使体系还原反应活性提升。铜负载率和维生素B12浓度过大均会使体系反应速率减缓甚至抑制。实验优化铜负载率为10%(质量分数),维生素B12浓度为20 mg·L~(-1)。探讨纳米零价铜和维生素B12的催化机理,以期对降解含氯有机物提供可操作性的参考。     

Cu/Fe和Ni/Fe双金属处理模拟地下水中的铬

研究了零价铁(Fe0)、Cu/Fe、Ni/Fe双金属作为渗透反应格栅(PRB)反应介质对地下水中六价铬〔Cr(Ⅵ)〕去除性能。采用烧杯批次实验研究了铜负载率、镍负载率、投加量及pH对Cr(Ⅵ)去除效率的影响。采用柱模拟室验考察Fe0、Cu/Fe和Ni/Fe双金属作为PRB反应介质对地下水中的Cr(Ⅵ)去除效果。实验结果显示,相对于Fe0,双金属去除效率显著提高,去除效果可达99.7%,速率也是Fe0单独作用时的2倍。Cu/Fe双金属系统随着铜负载率增加去除效率增加,铜负载率达到10%以后,去除效率不再增加,开始有降低的趋势;Ni/Fe双金属系统呈现相同趋势。Cu/Fe、Ni/Fe投加量越大,对Cr(Ⅵ)去除效果越好,并且酸性条件有利于Cr(Ⅵ)的去除。对于Cr(Ⅵ)的去除,Cu/Fe和Ni/Fe双金属比Fe0更具有长效性,其寿命是Fe0单独作用时的2倍以上。     

Ni/Fe/Al2O3·PVDF催化还原剂的表征及制备过程优化

在PVDF基体改性的基础上,采用浸渍法制备出Ni/Fe/Al₂O₃·PVDF催化还原剂。通过对一氯乙酸的脱氯效果研究,对交联液配比及交联时间、不同浓度硫酸镍浸渍时间、镍铁比等因素进行优化,实验优化结果表明,Ni/Fe/Al₂O₃·PVDF催化还原剂对一氯乙酸脱氯60 min脱氯率达到64%。经SEM表征,制备出的双金属在膜载体表面及断面分布均匀,呈球状和片状结构且双金属未发生团聚。     

不同共代谢基质下四氯乙烯厌氧生物降解研究

分别用葡萄糖、乳酸盐和醋酸盐作为驯化好的厌氧污泥的共代谢基质 ,对四氯乙烯 ( PCE)的降解进行研究。结果表明 ,PCE是通过还原脱氯发生生物降解的。实验的回归结果表明 ,反应均符合一级动力学方程 ;反应速率常数的大小依次为 k乳酸盐 >k葡萄糖 >k醋酸盐 ;以乳酸盐作为共代谢基质时 ,PCE的降解速率较快 ,在实验条件下乳酸盐是最合适的共代谢基质     

纳米铁系双金属-微生物体系去除地下水NO-3-N研究

采用不同液相还原法制备纳米Fe0、Fe/Ni和Fe/Cu粒子,将其与反硝化细菌混合应用于地下水NO3--N去除研究。考察3种体系对NO3--N去除速率的影响,并对其脱氮产物及RNA水平上纳米铁系双金属对反硝化细菌的毒性效应进行了分析和讨论。结果表明,9 d内纳米Fe0体系可完全将NO3--N去除,过程中伴随NO2--N先升高后降低的生成趋势,NH 4+-N生成52%;纳米Fe/Ni体系脱氮速率最快,6 d内可将NO 3--N完全去除,几乎未检测到NO 2--N的生成,而NH 4+-N的转化率高达69%;纳米Fe/Cu体系7 d内可将NO3--N去除完全,NH4+-N的生成率降低,仅39%,但是出现33%NO2--N积累。从反应前后反硝化细菌总RNA浓度变化看,3种纳米粒子对反硝化细菌的毒性大小为纳米Fe/Ni﹥纳米Fe/Cu﹥纳米Fe0。     

Ni／Fe／Al2O3·PVDF催化还原剂的表征及制备过程优化

在PVDF基体改性的基础上，采用浸渍法制备出Ni／Fe／Al2O3PVDF催化还原剂。通过对一氯乙酸的脱氯效果研究，对交联液配比及交联时间、不同浓度硫酸镍浸渍时间、镍铁比等因素进行优化，实验优化结果表明，Ni／Fe／Al2O3PVDF催化还原剂对一氯乙酸脱氯60min脱氯率达到64％。经SEM表征，制备出的双金属在膜载体表面及断面分布均匀，呈球状和片状结构且双金属未发生团聚。     

零价铁修复受三氯乙烯污染地下水的实验研究

通过批实验和柱实验研究了三氯乙烯（TCE）初始浓度、四氯乙烯(PCE)等对零价铁去除三氯乙烯的影响，并建立了三氯乙烯降解的反应动力学方程。结果表明：（1）零价铁对TCE具有较好的降解效果，反应符合准一级反应动力学方程，表观反应速率常数随TCE浓度的增加而减小；（2）在铁粉充足的条件下，TCE初始浓度对降解效果影响不显著，且TCE去除率皆可达到90%以上；（3）PCE的存在抑制了TCE的脱氯反应。PCE和TCE共存时，TCE的最大去除率仅为64.2%；TCE脱氯反应的表观反应速率明显降低，反应半衰期由TCE单独存在时的6.8～9.7 h增大到66 h～346.5 h。     

纳米钯?铝双金属对水中3-氯酚的脱氯降解研究

采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.25%(质量分数,下同)～96.67%的钯可有效负载于铝材上。(2)在pH为3.0、纳米钯/铝双金属投加量为2g/L、钯负载量为1.16%(质量分数)、反应温度为25℃下降解初始摩尔浓度为0.389mmol/L的3-CP,反应终了时脱氯率在99%以上。利用纳米钯/铝双金属降解氯代有机污染物具有高效低耗的优势,在实际应用上具有较好的前景。     

不同共代谢基质对四氯乙烯的厌氧生物降解研究

用驯化好的厌氧污泥对葡萄糖、乳酸盐和醋酸盐作为电子供体时四氯乙烯(PCE)的降解进行研究。实验结果表明,PCE是通过还原脱氯发生生物降解的。实验的回归结果表明,反应均符合一级动力学反应速率,常数的大小依次为k乳酸>k葡萄糖>k醋酸。表明乳酸盐作为电子供体时PCE的降解速率较快,说明在实验条件下乳酸盐是最合适的电子供体。并且在整个实验过程中由共代谢基质提供的电子供体不是PCE降解的限制因素。