LiFePO_4非均相Fenton法处理亚甲基蓝染料的研究

采用水热法制备出LiFePO4催化剂,通过电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）和傅立叶红外光谱（FTIR）对其进行表征,并将其作为非均相Fenton催化剂处理亚甲基蓝（MB）染料溶液。实验结果表明,在催化剂用量为4 g/L,H2O2浓度为0.04 mol/L,pH值为3,温度为50℃,反应时间为60 min的条件下,浓度为500 mg/L的亚甲基蓝脱色率达99%。根据实验结果,讨论了LiFePO4作为非均相Fenton催化剂对亚甲基蓝的降解机理。     

基于过碳酸钠的类Fenton体系对亚甲基蓝的降解动力学

采用改良低温结晶法制备过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC),对其进行XRD表征,并用以作为氧化剂构建类Fenton体系(SPC/Fe~(2+))降解亚甲基蓝(MB),对其降解的影响因素及反应动力学进行了研究。结果表明,在该体系中,当溶液初始pH分别为2~10时,亚甲基蓝的去除率在1 min时均可达到97%以上,说明该体系可高效去除水体中的亚甲基蓝,反应速率快,且过碳酸钠的使用可以拓宽Fenton反应的pH范围。该反应的最佳工艺条件为0.75 g·L~(-1)硫酸亚铁,300 mg·L~(-1)过碳酸钠,亚甲基蓝去除率在反应10 min后可达99.0%。亚甲基蓝在该体系中的降解遵循二级反应动力学方程,反应速率常数分别为64.50×10~(-3)L·(mol·s)~(-1),快于Fenton体系的17.83×10~(-3)L·(mol·s)~(-1)。该体系反应活化能为16.6 kJ·mol~(-1),远小于Fenton体系(46.234 kJ·mol~(-1)),说明以过碳酸钠为氧化剂更有利于非均相类Fenton反应的发生。     

超声-浸渍法制备污泥负载型高效非均相Fenton催化剂及其催化性能

基于简易的超声-浸渍法将铁元素成功掺杂于污泥载体上,得到了一种高效稳定的非均相Fenton催化剂,并运用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和傅立叶变化红外光谱(FT-IR)等对合成催化剂的结构和性能等进行表征,探究了所制备催化剂对亚甲基蓝(MB)模拟废水的降解行为。结果表明,以脱水污泥为载体,可快速有效将铁元素掺杂于污泥中,并主要以Fe_2O_3的形式存在,且负载铁元素和载体形成了Fe—O、Fe—O—H和Si—O—Fe等化学键,保证催化剂的稳定性。对50mg/L MB的降解实验表明,在初始pH为4、催化剂用量为0.6g/L、H_2O_2投加量为5mL/L的最优实验条件下,反应120min后对MB的降解率可达99.8%,并且循环实验5次仍能保持较好的催化性能。同时阐明了非均相Fenton催化体系对MB可能的降解机理。     

新型类Fenton催化剂用于酸性红B染料废水处理的研究

为了解决Fenton试剂反应前后需要调节pH值、催化剂不能重复利用的问题,本实验以酸性红B溶液作为模拟染料废水,探索以硫铁矿烧渣作为非均相催化剂进行类Fenton反应的催化活性,研究了H2O2投加量、催化剂投加量、pH值、反应时间对酸性红B去除效果的影响。在双氧水(H2O2质量分数为30%)投加量为30 mL/L、催化剂投加量为30 g/L、pH值在1~11范围内,反应4 h,浓度为200 mg/L的酸性红B去除率均达到95%以上,且反应后pH值在中性范围。实验结果表明,该非均相类Fenton反应体系对pH的适用范围广,且催化剂易于沉淀分离,反应数次后依然保持较高催化活性,能重复利用。     

非均相Fenton体系中无机助剂对亚甲基蓝脱色的影响

直接使用有机过渡金属化合物二茂铁作为催化剂，研究了非均相Fenton反应中亚甲基蓝的降解，并考虑了实际排放的印染废水中存在的无机助剂，进一步分析了典型无机助剂CuSO4、NaCl、Na2CO3、Na2SO4、Na2S的存在对该非均相Fenton体系的影响，结果表明：直接使用二茂铁做催化剂反应120min后，亚甲基蓝的剩余率为0．6％，羟基自由基的表观生成率为83．4％。NaCl、Na2CO3、Na2SO4、Na2S的加入会阻碍反应的进行，而CuSO4的加入会促进反应的进行。     

Cu(Ⅱ)-AgNbO3紫外光催化亚甲基蓝脱色性能研究

采用浸渍法制备了Ca(Ⅱ)-AgNbO3光催化剂,并运用XRD、FT-IR、DRS、XPS和SEM对催化剂进行表征和分析.实验以亚甲基蓝为模拟污染物,在紫外光下考察Cu(Ⅱ)掺杂对AgNbO3光催化效果的影响.分析显示,掺杂Cu(Ⅱ)后AgNbO3晶型及表面形貌没有发生变化,但在可见光区的吸光度得到有效提高.光催化脱色结果表明,当Cu(Ⅱ)的掺杂量为2%(质量比),热处理温度为300℃,催化剂用量为1 g/L,亚甲基蓝初始浓度为10 mg/L,溶液pH值为7.15时,Cu(Ⅱ)-AgNbO3紫外光催化亚甲基蓝脱色的效果最好,3 h后,亚甲基蓝脱色率可达97.1%.     

非均相UV/Fenton氧化法降解水中六氯苯的研究

采用超声辐照促进浸渍法制备了非均相UV/Fenton催化剂Fe/Al2O3,并对其进行了表征.以制备的催化剂对水中六氯苯进行非均相UV/Fenton法氧化降解.考察了铁的负载量、初始pH、H2O2投加量、催化剂投加量和反应时间对六氯苯降解效果的影响,并探讨了六氯苯的降解动力学规律.结果表明,制备的催化剂表面活性组分分散均匀,对六氯苯具有较高的催化活性和重复利用性.非均相UV/Fenton法降解六氯苯的最佳实验条件为:铁的负载量为2%,废水初始pH为3,H2O2和Fe/Al2O3催化剂的投加量分别为34 mg/L和150 mg/L,反应时间为20 min.在此条件下,浓度为500μg/L的六氯苯降解效率达94.5%.HCB的降解反应动力学规律可用Langmuir-Hinshwood方程很好地描述.六氯苯在催化剂表面的吸附常数为1.962 L/mg,表面反应速率常数为0.08 mg/(L·min).     

以凹凸棒土为载体的非均相Fenton催化剂处理苯酚废水研究

采用浸渍法制备载铁凹凸棒土,并用其作为非均相Fenton催化剂处理模拟苯酚废水,研究该体系中各影响因素对模拟苯酚废水处理效果的影响,确定适宜反应条件,并对载铁凹凸棒土进行简单造粒研究。结果表明,载铁凹凸棒土与原凹凸棒土相比吸附能力有所增强,是一种良好的非均相Fenton催化剂。对于50 mL质量浓度为500 mg/L的模拟苯酚废水,适宜的非均相Fenton反应条件为载铁凹凸棒土14g/L、H_2O_2 1.0mL,在此条件下反应2.5h后苯酚及总有机碳(TOC)的去除率分别在98%、56%以上,非均相Fenton反应在一定程度上拓宽了Fenton反应的pH范围。将载铁凹凸棒土手工制成2~3mm颗粒,重复使用8次仍具有较高的活性,铁溶量低,具有良好的稳定性和回收性。     

载铁活性炭非均相Fenton催化剂的制备及应用

采用浸渍固化法制备非均相Fenton催化剂载铁活性炭处理模拟铅锌选矿废水,确定催化剂最佳制备条件:食品级粉末活性炭为载体,用质量分数为5%的Fe_2(SO_4)_3溶液浸渍载体10h,固化温度120℃,固化时间2h。在非均相Fenton氧化降解实验中,当H_2O_2用量为0.4g/L、催化剂用量为1.4g/L、初始pH为5时,反应40 min后对模拟铅锌选矿废水COD去除率可达85.74%,出水COD为37.08mg/L,达到《铅、锌工业污染物排放标准》(GB 25466—2010)中的直接排放标准。制得的催化剂具有一定的重复使用能力,重复使用3次后COD去除率仍达到75%以上,但继续重复使用催化效果下降显著。机理分析显示,非均相Fenton反应主要通过铁离子催化及吸附作用共同使有机物去除。     

光助Ce-Fe/Al2O3催化H2O2降解阳离子红GTL模拟废水

利用Ce-Fe/Al2O3为催化剂的非均相光Fenton体系降解阳离子红GTL模拟废水,考察了H2O2浓度、催化剂用量、初始pH值及不同工艺过程对降解效果的影响,通过紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、XPS手段研究铁在反应中的价态变化.结果表明,在11 W低压汞灯照射下,非均相光Fenton体系能够有效地降解结构稳定的阳离子红GTL,在pH 6,反应温度20℃,时间90 min,Ce-Fe/Al2O3 2 g/L,H2O2浓度340 mg/L,含50 mg/L阳离子红GTL模拟废水TOC去除率为92.40%;光Fenton反应中Fe(Ⅲ)转化为Fe(Ⅱ).     

固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋光催化降解含酚废水

采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋，并用XRD、SEM等方法对其结构进行了表征。以苯酚的光催化降解为反应模型，确定了最佳的工艺条件和催化剂再生方法。结果表明：在pH值为6，苯酚初始浓度为50mg／L，催化剂投加量4g／L，光照距离12cm，光照时间为150min，降解率达67．73％，添加助催化剂H2O2后，反应60min，苯酚降解率达到86．33％，催化剂的最佳再生方法是先用1mol／L的硫酸浸渍24h后，在450℃下焙烧6h。     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料，空心微珠为载体，采用溶胶凝胶法制备TiO₂/beads光催化剂载体，然后浸渍法制备出H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads表面负载修饰型复合光催化剂，并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性，考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明，在中性条件下，H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads催化剂的投加量为0.25 g/L，浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

非均相催化湿式氧化亚甲蓝水溶液的研究

COD为2000 mg/L的亚甲蓝水溶液作为研究对象,用非均相催化湿式氧化技术进行处理,催化剂性能以COD去除率、脱色率以及稳定性来评价.对4种催化剂担体、15种可溶盐活性组分、4种优选铜催化剂的浸渍液浓度进行筛选,并对铜催化剂进行了改性.实验表明,最佳催化剂担体是FSC,活性组分是Cu(NO3)2,并按催化性能对活性组分进行了排序;浸渍液浓度6wt%Cu2 是最佳选择;改性的Cu-Ce/FSC催化剂与Cu/FSC催化剂相比,COD去除率分别为83.9%和84.5%,出水Cu溶出浓度分别为24.1 mg/L和36.1 mg/L,可见改性催化剂与原催化剂的活性相当,但是稳定性却有了大幅度的提高.     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料,空心微珠为载体,采用溶胶-凝胶法制备TiO2/beads光催化剂载体,然后浸渍法制备出H4SiW12O40/TiO2/beads表面负载修饰型复合光催化剂,并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H4SiW12O40/TiO2/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性,考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明,在中性条件下,H4SiW12O40/TiO2/beads催化剂的投加量为0.25 g/L,浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

Fe/Ce/沸石负载型类芬顿催化剂制备及其特性

采用柠檬酸盐溶胶-凝胶法制备了Fe/Ce/沸石负载型芬顿催化剂,通过透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征,并将其作为非均相类芬顿催化剂处理孔雀石绿染料溶液。研究表明,通过掺杂Ce,可提高催化剂颗粒分散度和催化剂表面的氧气含量,进而提高催化活性。在催化剂投加量3.0 g/L,H2O2投加量67 mg/L,pH=8.0的条件下,反应30 min后,浓度为150 mg/L的孔雀石绿溶液脱色率可达97.3%。     

光纤传导可见光降解亚甲基蓝

针对浓度大、色度高的印染废水难以处理的情况,选用加入光纤的光催化体系进行研究。采用溶胶凝胶法制备了Ag+/TiO2粉体光催化剂,用固体紫外可见光谱、X射线衍射对其进行表征。选用亚甲基蓝溶液作为目标降解物,评价了Ag+/TiO2在可见光下的光催化活性。分别考察了加入石英芯侧光光纤与塑料侧光光纤反应体系下,催化剂量、光纤数量、光照强度和pH值等因素对亚甲基蓝降解实验的影响。结果表明,选用20 mg/L的亚甲基蓝,采用催化剂量为11.67 g/L,500根侧光光纤,300 W的外部光源,pH值约为11时,光催化降解效果最佳,均能达到90%以上。     

低频超声协同Fe-Ni-Mn／Al2O3催化降解酸性绿B的研究

采用低频超声与Fe-Ni-Mn／Al2O3催化剂协同降解偶氮染料酸性绿B模拟废水，考察染料初始浓度和pH值、催化剂、饱和气体及H2O2等因素对酸性绿B降解效果的影响，结果表明：催化剂Fe-Ni-Mn／Al2O3与低频超声存在协同效应，催化剂的最佳投加量为6g／L；酸性条件有利于染料的超声降解，当pH=3．8时，可取得最佳的降解效果；酸性绿B降解率随初始浓度的增大而降低，其优化初始浓度为100mg／L，此外，在反应体系中鼓入饱和气体也可促进酸性B的降解，且影响顺序为混合气体（air＋Ar）〉氧气〉氩气；在反应过程中投加H2O2有利于染料降解率的提高。在优化实验条件下降解150min，酸性绿B色度去除率达到91．4％。     

外负载Ce-TiO2/活性炭复合体对亚甲基蓝光催化

用超临界流体沉积法处理过的活性炭(AC)为载体,钛酸丁酯为前驱物,硝酸铈为掺杂剂,乙醇为溶剂,制备了外负载TiO2-Ce/Csurf复合材料。在紫外灯照射下,以亚甲基蓝溶液为标准模拟降解物,研究了复合体不同热处理温度、不同浓度、不同亚甲基蓝浓度、不同铈掺杂量以及不同反应温度对光催化性能的影响。结果表明:外负载催化剂的催化性能要高于纯TiO2和体负载催化剂。铈离子掺杂能抑制TiO2晶粒生长,阻碍了TiO2由锐钛矿型向金红石型的转变。当铈离子掺杂量为1.5%,热处理温度为600℃,亚甲基蓝溶液初始浓度为5.5 mg/L,样品浓度为1.5 g/L时,光催化性能最好。     

CuO / 过硫酸氢钾体系催化氧化苯酚简

本论文通过直接沉淀法制备了CuO催化剂，结合过硫酸氢钾，在常温常压下催化氧化处理苯酚模拟废水。采用电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射（XRD）对催化剂进行了表征，并研究了反应过程中各影响因素对降解效率的影响。实验结果表明，在催化剂用量为0.2 g/L，氧化剂浓度为0.25 g/L，pH值为7，反应时间为60 min的条件下，浓度为50 mg/L的苯酚降解率可达100%，TOC去除率达84%。进一步实验表明，催化剂具有良好的重复使用能力。最后，通过自由基捕捉实验，考察了体系中的自由基种类，并根据实验结果，讨论了CuO/过硫酸氢钾体系的催化降解机理。