活性黑5脱色产物对直接黄11生物脱色的促进作用研究

以沼泽红假单胞菌W1为研究对象,考察了活性黑5（reactive black 5,RB5）脱色产物对直接黄11（direct yellow 11,DY11）生物脱色的影响,并对其机制进行了分析.结果表明,RB5脱色产物能明显加快DY11生物脱色的速率.初始浓度为200 mg/L的DY11加入RB5脱色产物后脱色动力学常数k值可由17 mg/(L·h)增加到42.5 mg/(L·h),优化RB5脱色产物投量,k值可进一步提高到48.8　mg/(L·h).循环伏安分析结果表明,RB5脱色产物具有电化学活性,可媒介电子的转移,其可逆氧化峰（E₀）位于83　mV,可逆还原峰（E_r）位于－220　mV.FT-IR和HPLC-MS的分析结果表明,RB5脱色产物中具有电化学活性的物质为TAHNDS_DP-1.TAHNDS_DP-1具有醌式结构,能通过得失2［H］的方式在氧化态和还原态之间转化,可作为氧化还原介体加速菌株W1对DY11的还原.     

臭氧降解水中苯并三唑反应动力学及效能研究

对臭氧氧化去除水中痕量苯并三唑(BTri)的反应动力学、效能及其影响因素进行了实验研究.结果表明,臭氧分子与BTri直接反应速率常数k_Ｏ3=20.18 L·(mol·s)^-1,臭氧与BTri反应的表观反应速率常数K_BTri随pH值的不同而有显著差异,当pH值由6.63增加到7.83时,表观反应速率常数由63.42 L·(mol·s)^-1提高至582.69 L·(mol·s)^-1,增加约8倍.单独臭氧化可以有效地去除水体中痕量BTri,最终去除率可达85％;随着水体pH值的增加及水体温度的升高,BTri的反应速率大幅度提高;自然水体中常见阴离子NO^-₃、SO^2-₄、Cl^-对臭氧化去除BTri的去除率及反应速率无明显影响;羟基自由基(·OH)抑制剂叔丁醇对臭氧氧化去除BTri有一定的抑制作用,说明·OH也对臭氧氧化去除BTri有一定的贡献,表明臭氧化去除BTri的过程为O₃直接氧化及·OH间接氧化共同作用的结果.     

氨氧化菌混培物在O2/微量NO2下的氨氧化动力学

运用序批式试验,在无分子氧条件下,确定了好氧氨氧化菌的NO₂型氨氧化动力学方程,得到了最大氨氧化速率［q_NO2,max=0.144　mg·(mg·h)^-1］、二氧化氮半饱和常数(k_NO2=0.821 μmol·L^-1）和二氧化氮抑制性常数（k_i=1.721 μmol·L^-1）.在微量NO₂气体中添加2% O₂氧气后,氨氧化速率明显提高,最大氨氧化速率发生在体积分数2% O₂和50×10^-6 NO₂的条件下,达到0.198 　mg·(mg·h)^-1.在21%　O₂和微量NO₂条件下,氨氧化速率继续大幅度提高;在21%　O₂和100×10^-6　NO₂时氨氧化速率达到0.477 　mg·(mg·h)^-1,比无NO₂空气曝气条件下氨氧化速率高3倍.提出了NO₂表观强化氨氧化函数的概念,建立了在O₂和微量NO₂混合气体下的氨氧化动力学方程,利用2%　O₂和微量NO₂条件下的实验结果验证了动力学方程,讨论了NO₂强化氨氧化的机理.     

络合吸收脱除NO体系中FeⅢ(EDTA)的生物还原

利用驯化得到的微生物还原Fe^Ⅲ(EDTA)的研究结果表明,葡萄糖比乙醇和甲醇更适合于作为该体系的碳源;由于硝酸盐在反应过程中对Fe^Ⅲ(EDTA)的微生物还原形成抑制,选择铵盐为微生物生长的氮源;反应最适pH值范围为6~7;温度在30℃~40℃范围之间变化,Fe^Ⅲ(EDTA)还原率相差不大,温度大于40℃以后,还原率随温度升高而下降.碳源量和菌体接种量满足还原反应需要即可,过量碳源或菌体接种量对还原率没有明显的促进作用.在实验考察的浓度范围内,FeⅢ(EDTA)的生物还原符合1级反应动力学,最大反应速率γ_max=1.3 mmol·(L·h)^-1,半饱和速率常数k_m=53.5 mmol·L^-1.     

太湖水体中氮、磷空间分布特征及环境效应

研究分析了太湖水体中氮、磷空间分布规律. 结果表明,太湖水体中各种形态氮、磷的空间分布呈现出非均一性特征,梅梁湾、竺山湾、贡湖湾、西岸区和湖心区水体中总氮、总磷浓度显著高于其他湖区,溶解态氮/磷、碎屑氮/磷的空间分布规律与总氮/磷的基本一致. 总氮与溶解态氮、碎屑态氮之间存在显著的线性正相关,且相关系数分别为r_DN=0.819 2和r_DeN=0.696 9;总磷与溶解态磷、碎屑态磷也存在极显著的线性正相关,对应的相关系数为r_DP=0.747 7和r_DeP=0.926 0. 水体中叶绿素a的空间分布差异较大,最高浓度出现在太湖的西部(179.2 μg·L^-1±25.9 μg·L^-1),最低的则出现在东太湖七都水域附近(11.3 μg·L^-1±2.7 μg·L^-1). 叶绿素a与总氮、碎屑态氮、总磷、溶解态磷、碎屑态磷、高锰酸盐指数、pH值和悬浮质存在显著的线性正相关,对应相关系数为r_TN=0.662 2、r_DeN=0.873 9、r_TP=0.813 0、r_DP=0.407 7、r_DeP=0.878 1、r_COD=0.868 9、r_pH=0.517 3和r_SS=0.533 4,与溶解态氮、电导率和碱度之间相关不显著.     

不同基质对黄菖蒲光合特性及净化能力的影响

选择5种基质,采用盆钵实验研究了不同基质对黄菖蒲光合速率、 蒸腾速率和SPAD值的影响及其与污水净化能力之间的相互关系.结果表明,不同基质影响了黄菖蒲的净光合速率与蒸腾速率,其中土壤上黄菖蒲的净光合速率与蒸腾速率最高,分别为11.67 μmol·(m²·s)^-1和9.18 mmol·(m²·s)^-1,而沙子上黄菖蒲的净光合速率与蒸腾速率最低,分别为8.38 μmol·(m²·s)^-1和4.55 mmol·(m²·s)^-1,且黄菖蒲的净光合速率、 蒸腾速率与高锰酸盐指数、NH⁺₄-N和NO^-₃-N的去除率呈显著正相关（p﹤0.05）.不同基质上黄菖蒲的SPAD值存在差异,以土壤上黄菖蒲的SPAD值最高（58.92）,有机质+沙+土其次,而沙子上黄菖蒲的SPAD值最低（51.14）;黄菖蒲的SPAD值与净光合速率和蒸腾速率呈显著正相关（p﹤0.05）,且与NH⁺₄-N的去除率也呈显著正相关（p﹤0.05）.不同基质上黄菖蒲的SPAD值存在差异,可以用SPAD仪快速监控人工湿地氮的去除.     

固定化工程菌对偶氮染料脱色及强化作用

利用聚亚胺酯大孔泡沫吸附固定基因工程菌Escherichia coli JM109 (pGEX-AZR),研究其对偶氮染料的脱色动力学及生物强化作用.实验表明,固定的E.coli JM109(pGEX-AZR) 对酸性大红GR的脱色动力学符合Andrews方程,动力学常数为μ_max,c、K_c、K_ic分别为49 .2 mg·(g·h)^-1、710 .43 mg·L^-1和681 .62　mg·L^-1,R²为0 .995.将固定的E.coli JM109(pGEX-AZR)按10%的比例投加到厌氧序批式活性污泥反应器中连续运行32 d,含有固定化工程菌的强化体系耐浓度冲击的能力和脱色率均高于对照体系,脱色率可以稳定在90%以上.利用RISA对其微生物群落结构进行分析,E.coli JM109(pGEX-AZR)及降解酸性大红GR的优势菌群可以在污泥体系中稳定存在.     

二氧化氯氧化水中苯胺的反应动力学及机理研究

采用高效液相色谱技术检测苯胺浓度随时间的变化,对二氧化氯氧化苯胺的动力学规律进行了系统的研究.结果表明,ClO₂氧化苯胺的反应对于ClO₂和苯胺均为一级反应,总反应级数为二级.在pH6.86和水温(T_w)287K条件下,二级反应速率常数k值为0.11L·(mol·s)^-1,反应活化能为73.11 kJ·mol^-1,表明ClO₂氧化苯胺的反应在一般水处理条件下即可发生.酸性和碱性条件下反应速率常数k值均较中性条件下大;亚氯酸根ClO₂^-对反应速率的影响不大CC-MS检测到对氨基酚和偶氮苯2种主要反应中间产物,文中对ClO₂氧化苯胺的反应机理进行了初步探讨.     

过量无机氮造成的富营养化对孔石莼存在下海水无机碳体系的影响

通过室内模拟培养,研究了孔石莼存在下过量无机氮对水体无机碳体系变化的影响及其机制.结果表明,无机氮的添加均会导致水体DIC、HCO^-₃和P(CO₂)的减少,pH和CO^2-₃的增加.当NO^-₃-N和NH⁺₄-N浓度分别低于71 μmol·L^-1和49.7 μmol·L^-1时,随着营养盐浓度的增加,水体无机碳体系各组分的变化幅度增大,其中以NO₃-3和NH₄-3组变化最为明显,至实验结束DIC分别较空白组下降了151 μmol·L^-1和232 μmol·L^-1;当NO^-₃-N和NH⁺₄-N浓度分别高于355 μmol·L^-1和248.5 μmol·L^-1时,则随着浓度的增加无机碳各组分的变化幅度减小.对无机碳的减少与孔石莼的生长(Δm)做相关性分析发现,二者密切相关(R=-0.91, P<0.000 1,n=11),当营养盐浓度促进孔石莼的生长时,水体DIC浓度下降,孔石莼干重增加;反之,当营养盐过量时,则会对其产生毒性作用,抑制其对无机碳的吸收.NH⁺₄-N对海水无机碳体系的影响较NO^-₃-N明显.     

对苯二甲酸臭氧化降解的动力学及机制研究

研究了臭氧化对苯二甲酸(TA)的降解效率,并对该过程的动力学特性和降解机制进行了探讨.结果表明,TA与臭氧的 反应速率常数k_o3-TA为（0.047±0.001）L·（mol·s）^-1,与羟基自由基的k_OH-TA为2.28╳10⁹L·（mol·s）^-1以上结果与TA臭氧化降解的表观反应速率常数相一致.采用高效液相色谱(HPLC)和离子色谱(IC)分析了TA降解过程的中间产物,主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸,在此基础上提出了臭氧化TA的可能降解历程.     

Trametes sp.LS-10C产漆酶发酵培养基优化及其漆酶对偶氮染料的脱色性能

为了提高菌株Trametes sp.LS-10C的漆酶产量并初步研究该酶对偶氮染料的脱色性能,本文通过单因素实验及均匀设计对菌株Trametes sp.LS-10C产漆酶培养基进行了优化,获得最优培养基配方为:葡萄糖14.4 g·L~(-1)、豆渣10.1 g·L~(-1)、麸皮100 g·L~(-1)、NH_4Cl_3g·L~(-1)、KH2PO41.4g·L~(-1)、CuSO_4’5H2O 1 g·L~(-1)、NaCl 1 g·L~(-1)、MgSO_40.8 g·L~(-1)、CaCl_20.5 g·L~(-1).菌株发酵至8 d时漆酶产量为595.15 U·m L~(-1),约是优化前的35.66倍.进一步研究表明,该漆酶-介体系统对酸性红GR、酸性蓝40和酸性铬蓝K等3种偶氮染料脱色10 h后脱色率分别高达96.86%、91.28%和86.31%.相比公开发表的文献,本研究所报道的Trametes sp.LS-10C利用优化培养基发酵产漆酶达到了较高水平,具有酶活力高和发酵时间短等特征,且该漆酶在处理偶氮染料废水脱色领域中具有进一步研发和应用价值.     

酸性铬深蓝-示波吸附计时电位法快速测定土壤溶液中不同形态铝

报道了酸性铬深蓝-示波吸附计时电位法分别在酸性和碱性条件下直接检测土壤溶液中的无机单核铝[AIi]和总单核铝[AIa]浓度，并用该法测定了酸消化水样中的总铝[AIT]．由[AI8]-[AIi]间接得到有机单核铝[AIo]，[AIT]-[AIa]得到酸溶态铝[AIr]，从而实现了土壤溶液中5种AI形态的电化学测定测定了十多个实际土壤水样，与Driscoll方法所获结果进行了对照，结果基本一致。     

硫自养填充床反应器降解水中高浓度高氯酸盐的特性及菌群分析

采用硫自养填充床反应器处理模拟高浓度高氯酸盐(Cl O-4)污染水,考察不同进水Cl O-4浓度及水力停留时间(HRT)下的Cl O-4降解特性.结果表明,HRT为12 h时,进水Cl O-4浓度由50 mg·L~(-1)增加到194 mg·L~(-1)时,Cl O-4能被完全降解;进水Cl O-4浓度为194 mg·L~(-1)时,HRT由12 h减少至4 h时,Cl O-4去除率仅为74%;SO_2-4的产量随着进水Cl O-4浓度与HRT的增加而增加;进水pH和碱度(以Ca CO_3计)分别为8.0和500 mg·L~(-1),出水pH和碱度(以Ca CO_3计)分别为6.7和100mg·L~(-1);反应器底部氧化还原电位(ORP)稳定在-380~-330 m V,反应器上部氧化还原电位(ORP)稳定在-300~-250m V.分子生物学分析表明,反应器内的菌群结构随高度的变化而变化,硫氧化菌Sulfurovum随反应器高度的增加而减少,由底部57.78%减少到上部的32.19%,同时硫化氢氧化菌Hydrogenophilaceae随反应器高度的增加而增加,由底部4.35%增加到上部的22.24%.     

鄱阳湖微囊藻毒素时空分布格局及其与理化和生物因子的关系

本文分别于2012年4月(春季)、8月(夏季)、10月(秋季)和2013年1月(冬季)在鄱阳湖进行了4次野外调查和样品采集,采用超高效液相色谱-串联质谱仪(UPLC-MS/MS)对鄱阳湖水柱中常见的3种微囊藻毒素(MC-RR、MC-YR和MCLR)的质量浓度进行定量分析,探寻了微囊藻毒素(microcystins,MCs)质量浓度的时空变化规律及其与湖泊环境理化因子和生物因子之间的关系.结果表明,MC-RR是鄱阳湖MCs的主要毒素种类.胞内微囊藻毒素(intracellular MCs,IMCs)与微囊藻生物量(r=0.47,P0.01)、颤藻生物量(r=0.68,P0.01)、蓝藻生物量(r=0.56,P0.01)、Chl-a(r=0.28,P0.01)之间均具有显著的正相关关系,但与鱼腥藻生物量之间没有明显的相关关系(P0.05),这说明微囊藻和颤藻是鄱阳湖微囊藻毒素的主要产毒藻类.IMCs与水温(r=0.51,P0.01)、透明度(r=0.69,P0.01)、Fe(r=0.43,P0.01)和Zn(r=0.43,P0.01)之间均呈现显著的正相关关系,与TN(r=-0.44,P0.01)、TP(r=-0.29,P0.01)、NO-2-N(r=-0.28,P0.05)、NH+4-N(r=-0.33,P0.05)、Ca(r=-0.34,P0.01)和Mg(r=-0.35,P0.05)均呈现显著的负相关关系,但与pH、PO3-4-P、NO-3-N、电导率、高锰酸盐指数、Cu离子之间的相关关系不显著(P0.05),这说明光照强度(透明度反映)、氮、磷、水温是控制鄱阳湖微囊藻毒素产生的重要因子,金属离子Ca、Mg、Fe、Zn在一定程度上能影响微囊藻毒素的产生.鄱阳湖IMCs和胞外微囊藻毒素(extracellular MCs,EMCs)呈现相似的季节变化趋势,即夏季最高,其次为秋季,冬季和春季较低.鄱阳湖IMCs的空间分布整体上呈现东部湖汊群、松门山周围以及蚌湖和蚌湖进入鄱阳湖的入湖口较高,其它区域较低的趋势,而EMCs的高值区位于松门山周围和蚌湖及其入湖口.     

纳米磁性颗粒Fe3O4用于吸附水相中酸性红73及其机理研究

利用纳米磁性颗粒处理含酸性红73废水以利于进一步降低其色度.实验以酸洗废液制备的纳米磁粉Fe3O4作为吸附剂,并通过单因素实验和吸附动力学及热力学的分析探讨其对酸性红73的表面吸附的吸附机理.结果表明:纳米磁粉Fe3O4对酸性红73的表面吸附符合假二级动力学方程,其反应活化能为49.05 kJ·mol-1.磁粉对酸性红73的吸附是快速的表面物理吸附,其表面吸附行为符合Langmuir等温吸附式,是放热和熵减的自发过程.在温度T为303 K的条件下,20 min内的饱和吸附量能可达到40.1 mg·g-1.因此,用纳米磁粉Fe3O4吸附处理含偶氮染料废水,吸附平衡可在很短的时间内实现.     

锡矿山矿区食物中的锑污染及生物可给性研究

在湖南锡矿山锑矿区采集蔬菜类、主食类、肉类、蛋类等9种食物. 结果表明蔬菜类Sb浓度平均值为9.67 mg·kg^-1,主食类及肉类的Sb含量较低,平均浓度分别为0.025 mg·kg^-1和0.40 mg·kg^-1. 胃肠模拟法测得的Sb生物可给性为9.0%~57.7%,其中蔬菜中Sb生物可给性显著低于主食类及肉类. 生物可给性与食物中Fe含量呈显著负相关(r=-0.75,p=0.02),还与食物的植酸、草酸含量呈显著负相关(r=-0.95,p=0.01;r=-0.77,p=0.016). 根据锡矿山周边居民各类膳食的摄入量进行健康风险评估,以食物中的Sb总浓度计算暴露风险时,居民每日经由食物摄入的Sb总量达10227.01 ng·kg^-1·d^-1,经生物可给性矫正后下降为1807.02 ng·kg^-1·d^-1,但仍高于USEPA建议的400 ng·kg^-1·d^-1的参考剂量. 说明矿区经由Sb污染食物暴露依然存在健康风险,且考虑生物可给性对准确评价暴露风险至关重要.     

直接大红4BE的磷钨酸均相光催化还原脱色

以磷钨酸(H3PW12O40,PW12)为光催化剂,异丙醇(Isopropanol)作为电子给体的条件下对偶氮染料直接大红4BE进行均相光催化还原脱色研究,考察PW12用量、IS浓度、直接大红4BE和盐浓度等因素的影响,结果表明杂多蓝(PW1-2)对直接大红4BE具有明显的还原脱色作用.pH=2.0,直接大红4BE初始浓度50 mg·L-1,PW12浓度为600 mg·L-1,IS浓度为0.13mol·L-1,50 min直接大红4BE的脱色率可达到90.39%.4BE的光催化还原脱色速率随PW12和IS浓度的增加而增加,最后趋于恒定;直接大红4BE初始浓度增加,其光反应一级速率常数降低;PW12、IS和4BE浓度之间存在交互影响.离子强度增加,4BE脱色速率减小,表现为负的盐效应,推测4BE与光反应生成的杂多蓝(PW1-2)进行复合,然后发生电子转移引起偶氮染料还原脱色和杂多蓝氧化复原.本研究结果表明PW12/IS/UV能够有效用于偶氮染料直接大红4BE的还原脱色处理.     

基于集成分析的环渤海地区河流硝酸盐污染解析

近几十年全球人口剧增,粮食生产及燃料消耗都增加了地表水中的氮负荷,而地表水是连接大陆氮库和海洋氮库的重要通道,地表水中的硝酸盐的增加将直接导致河口及沿海硝酸盐浓度的增加,因此研究近海河流的氮污染情况、确定影响因素将会为近海营养物质的控制及水环境管理提供重要信息.以环渤海地区的入海河流为主要研究对象,通过收集公开数据建立环渤海地表水硝酸盐数据库集成分析,研究入海河流的水体硝酸盐的时空污染特征及其与各影响因素之间的关系.结果表明,环渤海区域地表水中硝酸盐浓度的变化范围在0.0~76.4 mg·L~(-1),与溶解氧、总氮、总磷和电导率有显著的相关关系(p=0.01).在空间变化方面,黄河下游及浑太河上游流域硝酸盐污染较为严重.在除去来自城市污废水排放的人工河道带来的硝酸盐浓度异常值后,丰水期(平均浓度4.55 mg·L~(-1))与平水期(平均浓度5.39 mg·L~(-1))的硝酸盐浓度的平均水平较枯水期(平均浓度4.03 mg·L~(-1))更高,且浓度的变化范围(丰水期:0.00~34.90 mg·L~(-1);平水期:0.00~31.00 mg·L~(-1))亦大于枯水期(0.00~25.64 mg·L~(-1)).影响因素方面,硝酸盐浓度与降水量有显著相关性(r=0.122,p=0.01).土地利用相关性研究表明耕地与建设用地是硝酸盐的主要来源,林地和草地对硝酸盐污染有改善作用.硝酸盐的入海通量约为33.4×10~4t·a-1.     

河水可溶性有机物与Cu~(2+)络合常数的确定

分别采用单配位体、双配位体离散模型与连续分配模型对水体中可溶性有机物与金属铜离子的络合行为进行描述 .单配位体模型的使用中可采用不同拟合手段 ,对拟合结果有一定影响 .单纯以可决系数与误差平方和为判断依据 ,非线性拟合的拟合效果最佳 ,拟合结果为条件稳定常数logk =2 2 6 ,络合容量C =6 70mol·g-1.检测窗口的变化在极大程度上影响络合常数的计算结果 .双配位体模型的非线性拟合结果为logk1=7 2 9、logkn=1 90、C1=0 0 2 3mol·g-1、Cn=13 74 6mol·g-1,与单配位体模型相比没有明显改善 .连续分配模型可用来描述不同络合位饱和度下条件稳定常数的连续变化 ,并从曲线的外推计算出最强络合位的络合常数logkmax=4 71