广州市南沙区高新沙水库大气干湿沉降重金属含量、沉降通量特征分析及其对水库水质的影响

大气干湿沉降是地表水某些元素的主要输入途径,其中的重金属元素可能对水体质量产生影响.本研究于2020年8月—2021年8月在广州市南沙区高新沙水库采集了大气干湿沉降样品,测定了8种重金属（铬、镍、铜、锌、砷、镉、汞、铅）的浓度,探讨了其含量特征,对大气干湿沉降重金属来源进行了解析,估算了重金属的月、季度和年沉降通量,并研究了大气干湿沉降对水库水质的影响.结果表明：大气干湿沉降中铬、镍、铜、锌、砷、镉、汞、铅的平均含量分别为68.44、18.41、39.56、244.02、9.98、0.39、0.91、38.6 mg?kg^-1,其中铬、镍、铜、锌、镉、汞、铅的平均含量均高于广东省土壤背景值.Zn、Cu、Cd、Ni、As、Pb可能有相同的物源,来自燃煤、垃圾燃烧和交通活动,贡献率为45.05%;Cr、As可能有相同的物源,来自工地粉尘、道路尘,贡献率为22.52%.大气干湿沉降重金属的月沉降通量在3、4月达到最大值.Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb的大气干湿沉降季度通量随季度变化逐渐减少,即第I季（春季）>第II季（夏季）>第III季（秋季）>第IV季（冬季）.大气干湿沉降中锌的年沉降通量最高（均值94.96 mg·m^-2·a^-1）,镉的年沉降通量最低（均值0.13 mg·m^-2·a^-1）.大气干沉降年通量均大于湿沉降年通量.考虑大气干湿沉降落入库区的重金属（无论重金属在水中的溶解效率高低）,水库中重金属的浓度低于地表水环境质量标准II类标准.研究成果对于制订高新沙水库的污染防控政策具有重要的指导作用.     

津北大气干湿沉降重金属元素通量与评价研究

大气干湿沉降是有害物质进入土壤的一种重要途径,是影响农田生态系统安全的重要因素.天津市北部的蓟州区大气干湿沉降重金属元素具有以下特征:(1)大气干湿沉降重金属元素年沉降通量从大到小依次为Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>As>Cd>Hg,Zn、Pb是大气干湿沉降重金属元素中最主要的元素,山区年沉降通量小于平原区,表明山区空气环境质量相对于平原区好,与天津城区、北京平原区、全国相比,津北蓟州区大气干湿沉降重金属各元素年沉降通量均相对较低;(2)大气干湿沉降物输入浓度中,Cd、Pb、Zn、Hg显著高于蓟州区土壤含量平均值,尤其是Cd,表明大气干湿沉降可能是土壤中Cd的重要来源;(3)根据大气干湿沉降物环境地球化学评价结果,大气干湿沉降物环境地球化学单指标和综合指标评价结果均为一等,表明该地区大气环境质量很好.     

湘中典型稻田系统Cd平衡分析

运用大田定位试验的方法,研究了典型稻田系统Cd污染发展趋势.于2015-11～2018-11逐月采集大气沉降及灌溉水样,同时多次采集肥料、土壤及水稻样,监测分析样品中Cd含量,研究湘中典型稻田系统Cd输入输出平衡情况.结果表明,稻田系统Cd通过灌溉水、大气沉降和肥料等途径输入,年均输入量为8. 735 g·(hm2·a)-1,其中大气沉降为主要来源,占总输入的69. 15%～82. 04%,平均为76. 61%,其次是灌溉水占12. 62%～23. 66%,平均为16. 94%,肥料占5. 34%～7. 19%,平均为6. 45%;稻田系统Cd通过地表径流、土壤下渗和水稻地上部分收获途径输出,年均输出量为7. 093g·(hm2·a)-1,水稻地上部分收获占总输出的85. 27%～95. 02%,平均为89. 69%,其次是地表径流4. 57%～13. 96%,平均为9. 41%,土壤下渗输出的Cd最少,为0. 41%～1. 51%,平均0. 90%.结果表明,研究区稻田系统Cd为净输入,土壤Cd污染形势仍在加剧.稻草还田与稻草移除将对土壤Cd平衡产生重要影响,稻草移除可以减缓土壤Cd污染发展趋势.     

广西贺州市典型矿区周边耕层土壤Cd通量特征

广西是我国西南部典型的地质高背景区,碳酸盐岩、黑色岩系、基性-超基性岩体与金属矿床（矿化体）强烈的风化成壤作用,使土壤重金属镉（Cd）含量高于全国其他地区.为了查明在地质高背景区矿业活动对耕层土壤环境质量的影响程度,在广西贺州市选取矿业活动影响区和对照区为研究区,系统开展了耕层土壤Cd输送途径及输送通量密度的对比研究.结果表明,在矿区和对照区耕层土壤中,Cd大气干湿沉降通量密度平均值分别为1.87 g·（hm²·a）^-1和1.52 g·（hm²·a）^-1,分别占总输入通量密度的61.5%和60.3%,施肥和灌溉输入土壤Cd通量密度较低;Cd的输出途径均以地表水下渗为主,分别占总输出通量密度的75.4%和86.6%,农作物收割输出通量密度矿区高于对照区,且矿区内种植的水稻籽实Cd含量超标率更高,玉米籽实则未超标.整体上,矿区与对照区土壤Cd净输送通量密度分别为-3.05 g·（hm²·a）^-1和-4.05 g·（hm²·a）^-1,表现为土壤Cd淋失状态,但大气干湿沉降输入通量密度高值点和水稻籽实Cd含量超标点均主要分布在矿区周围,有可能对当地居民健康造成潜在威胁,因此建议通过监控和种植结构调整对该区域Cd污染土壤进行治理.     

我国大气重金属干湿沉降特征及时空变化规律

通过中国知网、ISI Web of Science、万方、维普和Google scholar数据库,检索1995~2015年公开发表的关于我国大气重金属元素沉降的文献,分析研究我国大气干、湿沉降中重金属元素含量特征及时空变化,大气重金属沉降通量特征及时空变化.文献数据统计分析结果表明:近20年来我国大气降尘中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、As、Ni、Hg的均值或中位值含量均超过GB15618-1995《土壤环境质量标准》中的一级标准值,超标倍数分别为3.0、7.4、7.9、1.1、16.5、1.5、1.2、2.3倍;我国大气降水中Pb、Hg含量的均值或中位值超过我国地表水Ⅰ类水质标准;与1995~2005年相比,2006~2015年我国大气降尘中Pb、Cr、Cd、As、Mn、Ni均值或中位值含量降低了32%~50%;我国南方大气降尘中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni和Hg的平均含量较北方高出60.9%、44.2%、137.5%、34.2%、68.0%、7.3%和25.0%,而As和Mn则低于北方;我国大气干湿沉降中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、As、Mn、Ni、Hg的年沉降通量均值或中位值分别为(10.99±14.74),(78.87±313.23),(21.81±64.53),(10.38±48.10),(0.37±1.84),(2.54±3.85),(48.00±193.40),(4.79±13.56),(0.04±0.16)mg/(m2·a);与1995~2005年相比,2006~2015年我国大气干湿沉降中Cu、Zn、Pb、Cr、Mn的沉降通量均值或中位值分别高出了11.6%、37.3%、39.1%、95.9%、117.6%,As、Ni、Hg的沉降通量均值或中位值分别降低了41.0%、21.8%、50.0%;我国北方Cu、Zn、Cr、As、Mn、Ni的沉降通量均值或中位值较南方高出42.6%、16.3%、96.8%、130.5%、307.1%、124.2%,而南方的Pb、Cd沉降通量均值或中位值高出北方22.9%、30.3%.在控制土壤重金属大气干湿沉降污染源时应优先针对Cd、Pb、Hg采取措施.     

滇中典型工矿业城市大气干湿沉降重金属等元素特征及健康风险评价

为研究滇中地区典型工矿业城市大气干湿沉降元素特征及健康风险,选择安宁市2019年6月至2020年7月间采集的大气干湿沉降物为研究对象,分别测定了干、湿沉降中TN、F、Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb、P、As和Hg这11个指标含量,计算了大气年沉降通量,并采用暴露风险模型评估了其对人体健康风险.结果表明：1大气干沉降物中除Cr、Ni和As,元素F、Cu、Zn、Cd、Pb和Hg的含量平均值显著高于安宁市表层土壤元素含量,其分别为5.82、3.00、28.27、57.53、2.83和1.08倍;湿沉降物中F和TN平均含量超过地表水Ⅴ类水标准值;2 TN年沉降通量最高,8种重金属元素的年沉降通量从小到大依次为：Hg-6,不存在致癌性风险或风险较小.因此需加强对区内工矿企业大气重金属排放的严格管控.     

九龙江流域氮的源汇时空模式与机理初探

综合运用定位监测、野外试验、模型模拟与GIS技术等手段和方法,定量研究了南亚热带地区九龙江流域和五川小流域氮的大气沉降、河流输送(地表径流)、淋失、反硝化和氨挥发等输入输出(源汇)时空模式与机理.结果表明,九龙江流域氮"源"以化肥与饲料输入为主(占总输入125.6kg·hm-2的86%).氮"汇"以氨挥发和河流输送为主(占总输出72.9kg·hm-2的82%).氮输入后50%以上进入大气和水环境,14.5%通过河流输送至河口与近海.大气氮沉降通量为14.9kg·hm-2,其中干沉降占34%,湿沉降占66%,形成1:2的干湿沉降结构;源于化肥施用与畜禽养殖引起的强烈氨挥发,氮沉降集中在春夏两季(占全年80%),且以铵态氮为主(39%以上).氮的径流输出及河流输送受人为氮输入与水文条件的双重控制,2004年九龙江向厦门海域输送无机氮11.5kg·hm-2,其中90%发生在春夏秋季(同期流量占全年89%);五川小流域总氯径流输出负荷为67.1kg·hm-2,其中85%发生在施肥量大、降雨集中的春夏两季(作物生长期);基流与降雨径流分别贡献25%和75%.总氮淋失负荷为27.5kg·hm-2,占总输入的9%;pH<5的酸性土壤带正电荷导致氮淋失以铵态氮为主(约占40%).九龙江流域反硝化通量为7.7 kg.hm-2,而氮挥发高达42.1kg·hm-2,氨挥发主要来自化肥施用与畜禽养殖(分别贡献50%和39%).减少春夏时期肥料氮的输入(养分管理),有效截留雨季的降雨径流(水文控制)是该流域氮素管理的关键.     

缺水地区人类活动净氮输入与河流响应特征——以海河流域为例

人类活动净氮输入(NANI)是影响河流氮输出的重要因素,研究两者的响应关系对制定氮污染的削减策略具有重要意义.基于NANI核算模型,评估了海河流域人为氮输入强度,并采用实测数据估算了同期的河流氮输出,最终得到干旱缺水区河流氮输出对NANI的响应特征.结果表明,海河流域2008—2012年均NANI输入强度为13258 kg·km~(-2)·a~1,化肥施用、食品与饲料输入、大气沉降和农作物固氮分别占76%、17%、5%和2%;在空间分布上,黑龙港运东子流域的NANI负荷最高,达到24238 kg·km~(-2)·a~(-1),最小的是永定河子流域,为5320 kg·km~(-2)·a~(-1);海河流域主要河流的氮通量与子流域NANI输入呈现显著正相关关系(p0.05),NANI变化可解释67%的河流氮通量变化.然而,仅2%的NANI由河流输出,这一比例低于其他地区研究成果,表明缺水地区河流作为氮输出的功能被削弱,河流不是流域氮输出的主要途径.     

福建省兴化湾大气重金属的干湿沉降

在兴化湾周围采集1年的大气颗粒物及降雨样品,测定分析了Cd,Pb,Zn和Cu 4种重金属的含量及其大气干湿沉降通量随季节的变化规律,并利用Pb同位素对大气颗粒物的来源进行了解析.结果表明:大气重金属的干沉降通量随季节变化不大,而湿沉降通量随季节变化明显.大气干沉降通量中,Cd,Cu随季节变化很小,而Pb,Zn有一定的季节变化,主要是因为降雨对大气颗粒物的去除作用.大气湿沉降通量中,所有重金属元素受降雨量影响显著,另外还与季节和风速有关.除Pb外,Cd,Zn和Cu的湿沉降通量均大于干沉降通量,说明湿沉降在大气对兴化湾重金属的输入过程中起主导作用.而Pb的输入则以颗粒态为主.根据Pb稳定同位素分析,兴化湾大气颗粒物中的重金属主要来源于工业活动.      

密云水库周边小流域大气氮磷沉降特征研究

大气沉降是氮磷元素进入水体的重要途径之一,为了解密云水库水源地周边大气氮磷沉降特征,选取土门西沟小流域为研究区域,设置降水、降尘自动采样器进行为期一年(2019年9月—2020年8月)的大气沉降收集,分析大气干、湿沉降中不同形态氮磷通量逐月和季节变化及其影响因素,估算大气氮磷沉降对小流域及密云库区氮磷输入的贡献. 结果表明:①土门西沟小流域大气氮、磷年沉降通量分别为38.393和1.952 kg/(hm2·a),氮磷干湿沉降通量季节性变化显著. ②湿沉降受气象(降雨量、温度、降雨时间间隔)等因素影响,氮磷沉降通量表现为夏季>春季>秋季>冬季,温度升高、降雨时间间隔变长均会使氮磷湿沉降浓度增大,而降雨量大小与大气湿沉降通量直接相关. ③干沉降受物质来源及气象等因素影响,氮磷沉降通量呈夏冬季高、春秋季低的特点,其中风向、风速是影响大气氮磷干沉降的重要因子. ④经计算,土门西沟小流域大气氮、磷沉降贡献分别为1 339.90和1.50 kg/a,分别占其氮、磷输出贡献的28.57%和0.39%,若不考虑空间差异性,预计大气沉降直接落入密云水库总氮(TN)和总磷(TP)的沉降量分别为551.18和28.02 t. 研究显示,大气沉降是密云库区周边面源污染综合管理的重要一环,未来应引起足够关注.      

南黄海和东海海域营养盐等物质大气入海通量的再分析

根据国内外学者近年来在黄、东海海域大气营养盐和硫酸盐气溶胶干、湿沉降方面的工作 ,估算出南黄海及东海海域各个季节营养盐和硫酸盐的大气入海通量。分析结果表明 :南黄海及东海海域营养盐和硫酸盐气溶胶浓度和降水中的离子浓度都有较明显的季节变化 ,基本上冬季最大 ,而夏季最小 ;氮盐和硫酸盐的沉降以湿沉降为主 ,而磷酸盐以干沉降为主 ;大气沉降与河流输送相比 ,NH4 和PO43 -以大气沉降为主 ,而SiO3 2 -和NO3 -以河流输送为主     

Wet and dry deposition fluxes of heavy metals in Pearl River Delta Region (China): Characteristics, ecological risk assessment, and source apportionment

The atmospheric deposition of heavy metals poses serious risks to the ecological system and human health. To advance our knowledge of atmospheric dry/wet heavy metal deposition in the PRD region, monthly fluxes were examined based on soluble/insoluble fractions of five heavy metal elements(Cu, Pb, Cd, Cr and Zn) in samples collected from January 2014 to December 2015 at Guangzhou(urban) and Dinghushan(suburban) sites. The ratios of wet/dry deposition fluxes indicated that heavy metal deposition was governed by wet deposition rather than dry deposition in the PRD region. Affected by the shifting of the Asian monsoon, wet deposition fluxes exhibited significant seasonal variation between summer monsoon seasons(April to September) and winter monsoon seasons(October to February) in this region. Cd was classified as an extremely strong potential ecological risk based on solubility and the Hakanson ecological risk index. Source contributions to wet deposition were calculated by PMF, suggesting that dust, biomass burning, industries,vehicles, long-range transport and marine aerosol sources in Guangzhou, and Zn fertilizers,marine aerosol sources, agriculture, incense burning, biomass burning, vehicles and the ceramics industry in Dinghushan, were the potential sources of heavy metals.     

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

千岛湖大气氮磷干湿沉降特征及周年入库负荷

大气氮磷沉降是湖库营养盐输入的重要途径,深刻地影响着湖库水体营养盐平衡及生态系统演化进程. 为了解山区大型水库大气氮磷沉降对水体的贡献,于2020年11月—2021年10月在千岛湖街口和淳安县城2个监测站点开展了大气氮磷干湿沉降周年观测,分析千岛湖大气氮磷沉降特征及入库负荷. 结果表明:千岛湖街口监测点大气总氮(TN)、总磷(TP)沉降量分别为1 774.83和34.11 kg/(km2·a),淳安县城监测点大气TN、TP沉降量分别为1 799.73和34.44 kg/(km2·a). 大气TN沉降以湿沉降为主,街口和淳安县城监测点TN湿沉降分别占总沉降的92%和88%;两个监测点大气TP沉降的组成差异较大,其中街口监测点湿沉降占53%,淳安县城监测点干沉降占60%. 气象条件(降雨)叠加人类活动(施肥等农业活动和旅游等城市活动)能够显著增加大气营养盐沉降量,全年85%的TN沉降和71%的TP沉降集中在降雨期. 观测期间,千岛湖大气TN、TP干湿沉降入湖负荷分别估算为1 041.98和20.04 t/a,分别占千岛湖河道TN、TP输入的9.4%和8.3%. 研究显示,千岛湖大气氮磷沉降量显著低于长三角地区其他水体,但农耕、旅游等人类活动仍造成千岛湖大气营养盐沉降量明显升高.      

南极菲尔德斯半岛植被土壤N2O排放特征

应用密闭箱法首次测定了南极菲尔德斯半岛苔藓、地衣植被土壤N2 O的排放通量 ,并估算了该半岛植被区土壤在夏季 2个月内N2 O的排放总量 .结果表明 :在晴天和雨天 ,苔藓土壤N2 O的排放通量与温度有较好的响应关系 ,呈现单峰型变化趋势 ;但在雪天 ,与温度的变化不一致 ;苔藓、地衣这 2种不同的植被土壤N2 O排放通量日变化基本一致 ;温度是影响苔藓土壤N2 O的排放通量季节变化的主要因子 ,同时还受降水的影响 ,干湿交替有利于N2 O的排放 ;苔藓土壤N2 O的排放总量为 3 .71 52kg ;地衣土壤N2 O的排放总量为 2 .53 4 4kg .由此可见 ,南极菲尔德斯半岛苔藓、地衣植被土壤N2 O排放量虽然很小 ,但仍起着大气N2 O源的作用     

AERMOD模型在土壤环境影响预测中的应用

目的分析以大气沉降为主的土壤影响预测及评价。方法采用AERMOD模型进行有机废气干沉降量、湿沉降量、总沉降量的计算。结果该区域内甲苯干沉降量占总沉降量比在97%～99%之间,湿沉降对总沉降量的贡献值很小,甲苯在该区域干沉降过程沉降速度范围为0.0003～0.0033 m/s,平均沉降速度为0.0016 m/s。结论以甲苯为代表的有机废气大气沉降计算主要以干沉降为主,干沉降速度具有明显的日变化特征,一般在中午前后出现最大值,大气沉降对周围土壤环境影响较小。     

Atmospheric sulfur and nitrogen budgets for southeast Europe

This paper presents atmospheric sulfur and nitrogen budgets for the region of southeast Europe, including Albania, Bulgaria, Greece, Italy, Romania, the western part of th Anthropogenic and natural emission fluxes are estimated from information in the literature; wet and dry deposition fluxes are determined from both EMEP measurements and modelling results and the input and output terms are based on EMEP modelling results. For sulfur, the total inputs and outputs for the region range from 3.8 to 4.4 and 4.0 to 7.2 Tg Sy⁻¹, respectively; for nitrogen, the inputs and outputs are 2.1 to 3.8 and 2.0 to 6.6 TgNy⁻¹, respectively. On average, the nitrogen fluxes consist of approximately equal parts of oxidized and reduced forms. Despite the presence of strong upwind sources, anthropogenic emission within the region dominate the inputs, accounting for approximately 70% of the total inputs for both S and N. The three output terms, outflow, wet and dry de'position, are of similar magnitude for both species, but all have considerable uncertainties (ca 50%). The cycling of S and N in the atmosphere of southeast Europe has common features with that in eastern North America and west-central Europe, in that anthropogenic S and N dominate the natural cycles of these substances, anthropogenic emissions within the region significantly exceed inflows to the region, and the region is a net exporter of S and N species.