新型复合金属氧化物催化剂用于汽车尾气NOx净化的实验研究

采用固定床反应装置,模拟汽车尾气,研究新型复合金属氧化催化剂ＷＣＸ－Ｉ（Ｒｅ－Ｎｉ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｏｘ／Ｆｅ２Ｏ３）对ＣＯ还原ＮＯ反应和ＣＨ４还原ＮＯ反应的催化活性,催化剂的抗ＳＯ２中毒性能,抗积炭性能．结果表明ＷＣＸ－Ｉ催化剂对ＮＯ／ＣＯ和ＮＯ／ＣＨ４反应均具有较好的高温活性．在本研究实验条件下,４００℃以上时ＣＯ对ＮＯ的稳定还原率在９３％以上,６００℃以上时ＣＨ４对ＮＯ的稳定还原率在９２％以上．在１０００ｍｌ／ｍ３ＳＯ２－Ｎ２的高硫气氛中强制中毒及在１．０％ＣＯ－１０％ＣＯ２－Ｎ２的缺氧气氛中强制积炭若干小时后的催化剂试样对ＮＯ／ＣＯ反应的催化活性几乎未见降低     

正丁胺在Pt／NM催化剂上完全氧化反应机理的研究

研究了正丁胺在Ｐｔ／ＭＮ催化剂上氧化过程的产物分布，结果表明，在氧大大过量的条件下，正丁胺氧化反应速率与正丁胺浓度无关，表现为零级反应，尾气中ＮＯｘ浓度随反应温度升高出现极大值，相应的温度为４１０℃，最大生成率９４％，在此基础上，初步讨论了正丁胺氧化的反应机理，并解释了ＮＯｘ浓度出现极大值的原因。     

煤燃烧过程中NOx产生机制及影响因素

煤燃烧产生的ＮＯｘ有三个来源，热力型ＮＯｘ快速型ＮＯｘ和燃料型ＮＯｘ，在１３００℃下主要是燃料型ＮＯｘ。燃煤过程中ＮＯｘ的形成是分两步进行，首先燃料中的杂环氮化物受热分解，产生ＮＨ３或ＨＣＮ，随挥发物释放出来，氧化生成ＮＯｘ残留在煤焦中的氮在煤焦燃烧时生成ＮＯｘ。挥发分中的ＮＨ３、ＨＣＮ同时也可以还原ＮＯｘ气体，研究表明脱硫用的石灰石、ＣａＯ或多或少地增加ＮＯｘ的排放，认为是ＣａＯ催化了ＮＯｘ形成     

用脱硝技术除去NO_x的方法

壳牌公司开发了从燃烧装置和化工厂排气中除去ＮＯｘ的脱硝技术（ＳＤＳ），并通过２０００ｍ３／ｈ（标）小规模设备和１００ｍ３／ｈ（标）大规模设备排气处理试验结果证明，处理效果非常理想，已被世界许多国家采用。处理原理和以前用片状催化剂多孔式脱硝技术相同。在催化剂上排气中的ＮＯｘ同氨转化成对环境无害的Ｈ２Ｏ和Ｎ。使用该公司开发的基本由钛（Ｔｉ）和钒（Ｖ）组成的催化剂及侧流反应器除去排气中的ＮＯｘ时，ＮＯｘ分子扩散速度快，容易反应，即使在１２０～３５０℃低温下，不仅ＮＯｘ脱除率高，而且运行成本既低又节能用…     

SO2和NOx对大气的污染及其净化处理

燃烧等带来的ＳＯ２、ＮＯｘ是酸雨的主要来源，当ＳＯ２排放量正逐渐得到控制时，ＮＯｘ却还在增长，因而应推广较成熟的选择化还原除ＮＯｘ法和加强氧化气氛下烃类化合物还原ＮＯｘ的研究，也应该寻找比石灰石－石膏法更好的除ＳＯ２措施。     

三元催化转化器与空燃比的关系

车辆通常应用的三元催化转化器，大多是将催化元素钯（Ｐｄ）、铂（Ｐｔ）和铑（Ｐｈ）贵金属涂敷在蜂窝状的陶瓷载体上，制成具有不锈钢外壳的罐状物，安装在车辆排气管上。当车辆排放的废气通过三元催化转化器时，可提供较大的反应面积，使ＨＣ，ＣＯ和ＮＯｘ发生氧化和还原反应。其工作机理为：还原反应ＮＯｘ＋ＣＯＮ２＋ＣＯ２ＮＯｘ＋ＨＣＮ２＋ＣＯ２＋Ｈ２ＯＮＯｘＮ２＋Ｏ２氧化反应ＨＣ＋Ｏ２ＣＯ２＋Ｈ２ＯＣＯ＋Ｏ２ＣＯ２从机理分析看出，三元催化转化器的氧化和还原反应将ＮＯｘ，ＨＣ和ＣＯ有害物质转换成无害物质。大量的机…     

三元催化转化器与空燃比的关系

车辆通常应用的三元催化转化器，大多是将催化元素钯（Ｐｄ）、铂（Ｐｔ）和铑（Ｐｈ）贵金属涂敷在蜂窝状的陶瓷载体上，制成具有不锈钢外壳的罐状物，安装在车辆排气管上。当车辆排放的废气通过三元催化转化器时，可提供较大的反应面积，使ＨＣ，ＣＯ和ＮＯｘ发生氧化和还原反应。其工作机理为：还原反应ＮＯｘ＋ＣＯＮ２＋ＣＯ２ＮＯｘ＋ＨＣＮ２＋ＣＯ２＋Ｈ２ＯＮＯｘＮ２＋Ｏ２氧化反应ＨＣ＋Ｏ２ＣＯ２＋Ｈ２ＯＣＯ＋Ｏ２ＣＯ２从机理分析看出，三元催化转化器的氧化和还原反应将ＮＯｘ，ＨＣ和ＣＯ有害物质转换成无害物质。大量的机…     

烟气中SO2/NOx同时吸收催化脱除的研究

根据同时脱硫脱硝的要求,对以ＣＵＯ为主要活性组分催化剂的制备和反应过程进行研究,活性测试的结果表明,催化剂的最佳活化温度和活化时间分别为４５０℃和２ｈ。当反应温度为４００℃,空间速度为２×１０＾４ｈ＾－１以及ＣｕＳＯ４／ＣｕＯ摩尔比和Ｃｕ／Ｓ分别保持在１．４６和０．８３以上时,ＳＯ２和ＮＯｘ的脱除率可达９０％以上。     

NOx气体的催化治理

综述了ＮＯｘ—Ｈ２反应的机理，介绍了催化剂的特点及影响催化剂性能的主要因素     

含灰含水烟气的脉冲放电脱除NO和NOx的研究

脉冲放电脱除ＮＯ和ＮＯｘ（ＮＯ＋ＮＯ２）的实验表明,烟气中的飞灰对ＮＯｘ具有２％－４％的吸附脱除作用,对脉冲放电又有抑制作用,使ＮＯ和ＮＯｘ脱除具有降低的趋势,增加烟气含水量增强了飞灰粒子表面的化学吸附能力,使得在烟气含水量为１５％和单位体积烟气注入能量小于３Ｗ．ｈ／Ｎ,＾３时,ＮＯ和ＮＯｘ脱除率提高５％－１５％。     

Preparation methods and thermal stability of Ba-Mn-Ce oxide catalyst for NOx-assisted soot oxidation

Manganese oxide-loaded and -doped ceria as well as the corresponding barium-modified oxide catalysts were prepared for soot oxidation in the presence of NOx, and were characterized by using X-ray diffraction, Brunauer-Emmett-Teller and NO temperatureprogrammed oxidation measurements. The activity of catalyst depended strongly on the NO2 production capacity, and the importance of surface nitrates was weakened without heat transfer limitations. The formation of perovskite-type oxides after the high-temperature calcination caused the loss of NOx storage capacity for the Ba-modified catalysts, but did not seem to affect the NO oxidation activity obviously. The addition of barium did not prevent the phase separation of MnOx-CeO2 solid solutions, whereas it inhibited the sintering of oxide crystallites effectively. This, as well as the relatively high surface area, resulted in a small increase in soot oxidation temperature for the thermally aged Ba/Mn-Ce catalyst.     

Simultaneous catalytic removal of NOx and diesel soot particulate over perovskite-type oxides and supported Ag catalysts

A series of perovskite-type oxides and supported Ag catalysts were prepared,and characterized by X-ray diffraction (CRD)and x-ray photoelectron spectroscopy(XPS).The catalytic activities of the catalysts as well as influencing factors on catalytic activity have been investigated for the simultaneous removal of NOx and diesel soot particulate.An increase in catalytic activity for the selective reduction of NOx was observed with Ag addition in these perovskite oxides,especially with 5% Ag loading.This catalyst could be a promising candidate of catalytic material for the simultaneous elimination of NOx and diesel soot.     

SO2气氛下Cu-Ce-O催化剂氧化柴油车排气碳烟的性能

运用程序升温氧化(TPO)对共沉淀法合成的Cu-Ce-O催化剂进行了活性评价,考察了在不同浓度的S0,气氛下cu-Ce-O催化剂氧化模拟碳黑的性能,并用BET、XRD、TPR和FT-IR对催化剂进行了表征.BET和XRD测试显示,cu和ce的结合使催化剂比表面积增大,晶体结构发生变化,形成了复合氧化物;TPO活性测试结果表明,Cu-Ce-O复合催化剂比单一组分的CuO或CeO2具有更好的低温催化活性.复合氧化物cu-Ce-O中Cu原子含量越高,对应硫化后的催化剂氧化碳烟的能力越低,同时催化剂表面生成的硫酸盐越多,即催化剂抗硫中毒能力也降低.浓度低于0.03%的SO2对Cu-Ce-O的催化性能有一定的促进作用,但SO2的体积分数超过0.03%后碳黑燃烧速率变慢;FT-IR初步证实了高体积分数的SO2所产生的大量SO24-可能是抑制催化剂活性的原因.     

Toluene decomposition performance and NOx by-product formation during a DBD-catalyst process

Characteristics of toluene decomposition and formation of nitrogen oxide(NOx) by-products were investigated in a dielectric barrier discharge(DBD) reactor with/without catalyst at room temperature and atmospheric pressure. Four kinds of metal oxides, i.e., manganese oxide(Mn Ox), iron oxide(Fe Ox), cobalt oxide(Co Ox) and copper oxide(Cu O), supported on Al2O3/nickel foam, were used as catalysts. It was found that introducing catalysts could improve toluene removal efficiency, promote decomposition of by-product ozone and enhance CO2 selectivity. In addition, NOx was suppressed with the decrease of specific energy density(SED) and the increase of humidity, gas flow rate and toluene concentration, or catalyst introduction. Among the four kinds of catalysts, the Cu O catalyst showed the best performance in NOx suppression. The Mn Ox catalyst exhibited the lowest concentration of O3 and highest CO2 selectivity but the highest concentration of NOx. A possible pathway for NOx production in DBD was discussed. The contributions of oxygen active species and hydroxyl radicals are dominant in NOx suppression.     

铁锰轻稀土复合氧化物催化剂对苯的完全氧化作用

研究铁轻稀土，铁锰轻稀土复合氧化物催化剂对苯的催化活性，发现铁锰轻稀土复合氧化物催化剂对苯具有较理想的完全氧化活性；同时还研究了稀土用量及添加微量贵金属钯对催化剂性能的影响，发现轻稀土有一个恰当的添加比例，另外还发现添加微量钯可提高催化剂的初活性。     

应用热分析法研究多环芳烃的催化深度氧化

应用热分析技术对多环芳烃化合物催化氧化反应过程中催化剂初活性进行评价。比较了两种样品前处理方法,测定结果基本一致。分别测定了六种不同组分的过渡金属氧化物催化剂的初活性。考察了多环芳烃结构对其催化氧化难易的关系。实验结果表明,热分析可作为评价高沸点有机化合物深度氧化催化活性的可靠方法,且简便易行。     

Modification of Ce02-ZrO2 catalyst by potassium for NOx-assisted soot oxidation

Potassium-modified ceria-zirconia catalyst was synthesized by wetness impregnation method. The ageing treatment was performed in static air at 800℃ for 20 hr to evaluate the thermal stability of the catalyst. The catalysts were characterized by X-ray diffraction,BET surface area, oxygen storage capacity, NOx-temperature programmed desorption and soot-temperature programmed oxidation measurements. By introduction of potassium, the maximum soot oxidation rate temperature (Tm) of the ceria-zirconia based catalyst decreased from 525 to 428℃ in the presence of NO under a loose contact mode. The shift of Tm of the K-modified catalyst after ageing is only 15℃. The enhanced activity of the aged catalyst mainly lies in the promotional effect of potassium on the NOx/oxygen storage cacity as well as the soot-catalyst contact.     

Modification of CeO2-ZrO2 catalyst by potassium for NOx-assisted soot oxidation

Potassium-modified ceria-zirconia catalyst was synthesized by wetness impregnation method.The ageing treatment was performed in static air at 800°C for 20 hr to evaluate the thermal stability of the catalyst.The catalysts were characterized by X-ray diffraction,BET surface area,oxygen storage capacity,NOx-temperature programmed desorption and soot-temperature programmed oxidation measurements.By introduction of potassium,the maximum soot oxidation rate temperature(Tm) of the ceria-zirconia based catalyst de...     

稀土钙钛矿型催化剂对CO催化氧化活性及表面氧种的研究

研究了CO在不同催化剂La1 -xSrxMn1 -xBxO3(B =Fe、Ni、Cr)上的氧化反应活性 ,并利用程序升温热脱附(TPD)的方法对不同x值催化剂表面氧种及其含量的变化规律进行了考察 ,结合反应活性及表面吸附氧种随x值的变化规律 ,研究了催化剂对CO氧化反应的活性与表面活性氧种的关系。     

强化SCR脱硝催化剂转化零价汞的初步研究

常规的选择性还原脱硝(SCR)催化剂对烟气中的零价汞具有一定的催化氧化作用,从而有利于提高下游的除汞效率。但在烟气HCl浓度较低时,SCR催化剂对燃煤烟气中的零价汞催化氧化效果较差。为了提高SCR催化剂对零价汞的催化氧化效果,在现有SCR催化剂基础上,通过负载其它金属元素的方法,对其进行改性掺杂。结果发现,负载锰氧化物的Mn/SCR催化剂,对零价汞的催化氧化作用明显提高,而将其再掺杂Mo后,其催化氧化性能得到更进一步提高。在反应温度350℃的条件下,加入7.5 mg/m3HCl,Mo-Mn/SCR对零价汞的催化氧化效率接近90%,而常规SCR催化剂只有35%左右。另外,Mo只有在与Mn结合使用,其促进作用才能较显著地体现出来。对改性后的SCR催化剂的脱硝性能研究表明,掺杂Mo-Mn元素对于SCR的脱硝性能无明显影响。