三苯基锡的微生物降解及其对降解菌的影响

为了探明三苯基锡(TPhT)微生物降解途径,分析TPhT生物降解机制,及降解过程TPhT对降解菌的毒性影响,采用Biolog法研究了克雷伯氏菌处理不同浓度TPhT后菌体利用碳源能力的改变,并利用GC-MS和X射线光电子能谱检测了TPhT的降解产物.处理2 h后,1 mg.L-1TPhT对降解菌利用碳源的促进作用最强.原子力显微镜观察发现,降解TPhT后部分菌体内含物流失,细胞凋亡,但大部分菌体保持完整形态,对照菌体表面出现细小褶皱.胞内酶在120 h内对3 mg.L-1TPhT的降解率即可达66.0%,效果明显优于菌体细胞.综合GC-MS和XPS分析结果发现,TPhT降解过程会产生二苯基锡(DPhT)和一苯基锡(MPhT),并最终形成无机的Sn4+.     

克雷伯氏菌对三苯基锡的酶促降解特性

研究了肺炎克雷伯氏菌对三苯基锡(TPhT)的酶促降解性能,并对酶促反应影响因素的作用机制进行了探讨,以期为阐明有机锡的微生物降解机制提供实验依据.研究证明,菌体、分泌物和胞内降解酶均具有降解TPhT的能力,在30℃转速为130.rm in-1的摇床中避光处理2 h后,对3 mg.L-1TPhT的降解率分别为10.9%、5.3%和47.9%.影响因素实验表明,降解介质、pH、温度、TPhT浓度和金属离子均会对TPhT的酶促降解效果产生影响,其中TPhT酶促反应的最适pH和温度分别为8和50℃.Mg2+、Mn2+、Fe2+和Fe3+在合适的浓度范围内,均会促进TPhT的降解.当Mg2+的浓度为15 mg.L-1时,胞内酶对TPhT的降解率高达73.8%.金属离子的促进效果主要与其对酶的激活、作为电子受体或电子供体参与TPhT酶促降解等作用有关.TPhT的降解速率与其浓度呈现理想的线性关系.该反应的Vm ax和Km分别为0.15 mg.(L.m in)-1和47.1 mg.L-1.     

三苯基锡吸附降解菌的分离及特性研究

通过菌种筛选和吸附降解特性实验,分离三苯基锡(TPhT)的吸附降解菌,研究TPhT的微生物吸附降解性能和机制.结果表明,肺炎克雷伯氏菌(Klebsiella pneumoniae)对TPhT具有良好的吸附降解效果.0.3~3.0 g.L-1菌体在2.0 h内对3 mg.L-1TPhT的吸附率均超过70%,最高达97.9%;5 d内对TPhT的降解率为26.4%~54.6%;其离体胞内酶2.0 h内对TPhT的降解率也高达28.1%~77.8%.K.pneumoniae对TPhT的降解发生在细胞内,降解速率的增长趋势随时间的延长而变缓,胞内酶在细胞体外对TPhT的降解在2.0 h时达最大值,完整细胞在第1 d对TPhT的降解速率最快,而第2~5 d的变化趋势较平稳.菌体对TPhT的吸附降解过程包括了TPhT的细胞表面吸附、体内外双向运输和体内降解过程.其中,表面吸附的TPhT含量随时间的增长呈现线性增加的趋势;细胞内部的TPhT含量在前3 d快速下降,从55.9%降至17.0%,之后则趋于稳定;上清液中的TPhT含量变化趋势则与细胞内部的相反.     

长江重庆主城段地表水中有机锡赋存特征、时间变化及风险评估

为了解AFS公约执行10年后长江重庆主城段水环境中有机锡污染情况,以重庆主城段长江及其支流嘉陵江为研究区域,于2020年10月采集重庆主城段各码头水域地表水水样,采用固相微萃取-气相色谱-质谱法测定了地表水中丁基锡和苯基锡浓度,分析了水环境中三丁基锡（TBT）、三苯基锡（TPhT）及其降解产物的组成和分布特征.结果表明：研究区域地表水环境中同时检测到了TBT、TPhT及其降解产物一丁基锡（MBT）、二丁基锡（DBT）、一苯基锡（MPhT）和二苯基锡（DPhT）;长江重庆主城段地表水中有机锡浓度近年来整体呈先下降后趋于平稳的趋势,尽管少数点位仍有新的TBT和TPhT输入,但绝大多数点位的TBT和TPhT已发生降解.生态风险评估结果表明,长江重庆主城段水环境中TBT和TPhT在部分水域可能会对水生生物产生生态风险.     

枯草芽孢杆菌对土臭素和2-甲基异冰片的降解动力学特性

土臭素(geosmin,GSM)和2-甲基异冰片(2-methylisoborneol,2-MIB)是2种普遍存在于养殖水体中的土腥异味化合物,微生物降解是去除这两种物质的有效途径.本文研究了枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)降解GSM和2-MIB的动力学特性.结果表明,枯草芽孢杆菌对GSM(1 000~2 000 ng·L-1)和2-MIB(1 000~2 000 ng·L-1)具有较好的降解性能,降解率均达90%以上;枯草芽孢杆菌对这些异味化合物的降解符合伪一级反应动力学,其生物降解速率常数(K)范围为0.14~0.41,降解速率不随GSM和MIB初始浓度的变化而变化;枯草芽孢杆菌对GSM降解的最大比生长速率umax为0.311,Monod常数KS为1.73,而在降解MIB过程中枯草芽孢杆菌的生长不符合Monod方程(R2=0.781).     

一株1,2,3,4-四氯苯降解菌的筛选和降解特性研究

从广东某化学试剂厂周边土壤中筛选、分离并纯化出一株能有效降解1,2,3,4-四氯苯(1,2,3,4-TeCB)的菌株,命名为L-1号菌.探索不同接种量(2%;3%;5%)菌株对25 mg·L-1的1,2,3,4-四氯苯模拟废水化学需氧量(COD)、氯离子释放浓度、1,2,3,4-四氯苯降解效果影响,并结合气相质谱联用仪(GC-MS)工作站分析菌株对1,2,3,4-TeCB降解产物.结果表明:经16S rDNA鉴定该菌株为枯草芽孢杆菌;菌株接种量为5%对1,2,3,4-TeCB降解效果最佳,在pH=7.0、温度30℃,摇床转速110 r·min-1条件下反应7d,COD降解率达62.71%;氯离子释放浓度4.98mg·L-1;四氯苯降解量达20.47 mg·L-1.通过对L-1号菌降解1,2,3,4-TeCB产物分析,发现L-1号菌对1,2,3,4-TeCB的降解是通过先开环后脱氯的途径实现的.     

HP-β-CD对不动杆菌降解高浓度硝基苯的影响

研究了在不动杆菌降解高浓度硝基苯的过程中添加羟丙基-β-环糊精(HP-β-CD)对细菌生长、硝基苯的去除及中间产物的转化的影响.利用乙酸酐直接将硝基苯的降解样品酰基化,通过GC-MS分析定性出降解中间产物2 氨基苯酚.在适宜降解菌生长的400mg·L-1硝基苯初始浓度下,加入250和500mg·L-1HP-β-CD对生物量和硝基苯的降解基本无影响;当硝基苯初始浓度约为850mg·L-1时,加入HP-β-CD(>2000mg·L-1)显著促进了细菌的生长、硝基苯的降解和2-氨基苯酚的生物转化,并且促进程度与加入量成正比.这种促进主要是因为HP-β-CD的空腔对硝基苯和2-氨基苯酚的包合产生了脱毒的效果.当HP-β-CD的加入浓度分别为0,2000,4000mg·L-1时,降解菌对850mg·L-1硝基苯的降解都遵循一级反应动力学,降解速率常数由0 0077h-1分别增加到0 0089和0 0161h-1,当HP-β-CD的加入浓度为8000mg·L-1时,降解菌对850mg·L-1硝基苯的降解遵循零级反应动力学,其降解速率常数为16 1162mg·L-1·h-1.     

蜡状芽胞杆菌对芘的降解特性及降解酶研究

考察蜡状芽胞杆菌(Bacillus cereus)对水体中芘的降解特性,分析其代谢产物和降解酶的活性.结果表明,1 mg·L-1Mn2+、0.1 mg·L-1Fe3+和10 mg·L-1葡萄糖混合物对芘的降解有明显促进作用;1 g·L-1菌体在120 h内对2.5μmol·L-1芘的降解率达到61.4%.利用LC-MS/MS分析芘代谢产物,检测到1-萘酚、2-萘酚、9-羟基菲和1-羟基芘4种单羟基多环芳烃,表明芘在单加氧酶作用下开环降解,且B.cereus能有效分解利用4种代谢产物,其最高利用率分别为100%、90.3%、98.3%和52.7%.酶活力分析实验结果表明,B.cereus具有的水杨酸羟化酶,邻苯二酚1,2-双加氧酶和邻苯二酚2,3-双加氧酶在芘的降解中起关键作用,其酶活力经芘诱导后均有明显提高.结合产物分析及酶活测定,推断B.cereus对芘的降解途径以及降解过程是由单加氧酶和双加氧酶联合起作用.     

外加碳源对木糖氧化无色杆菌降解(艹屈)的影响

采用本实验室自行筛选的(艹屈)高效降解菌(木糖氧化无色杆菌)降解多环芳烃(艹屈),考察了葡萄糖、维生素C、邻苯二甲酸、丙酮酸、α-酮戊二酸、表面活性剂吐温-80等外加碳源对降解效果的影响。结果表明,适量添加葡萄糖、维生素C、丙酮酸、α-酮戊二酸和吐温80对的生物降解均有显著的刺激作用,邻苯二甲酸对木糖氧化无色杆菌降解(艹屈)不具有促进作用。反应体系中加入5mg/L维生素C时,木糖氧化无色杆菌对(艹屈)降解效率为91%。分别加入10mg/L的丙酮酸和α-酮戊二酸时,木糖氧化无色杆菌对(艹屈)降解效率均在90%以上。当加入200mg/L的吐温80时,木糖氧化无色杆菌对(艹屈)降解效率达到96%。     

介质阻挡放电处理水中3,4-二氯苯胺机理研究

采用介质阻挡放电产生低温等离子体来处理水中3,4-二氯苯胺(3,4-DCA),考察了放电功率、空气流量、金属离子(Fe2+、Cu2+)浓度、光催化剂二氧化钛对3,4-DCA去除率的影响,并分析了降解产物及可能的降解机理.实验结果表明,介质阻挡放电方法对3,4-DCA有良好的去除效果,在3,4-DCA初始浓度为30mg·L-1,放电功率为80W,空气流量为1L·min-1时,放电处理6min后3,4-DCA的去除率可达92.5%.增加空气流量能显著地提高3,4-DCA的去除率,添加亚铁离子(Fe2+)浓度和光催化剂TiO2均能提高3,4-DCA的去除率,且存在最佳添加量值.介质阻挡放电方法对3,4-DCA的降解去除反应符合一级反应动力学.通过气质联用仪(GC-MS)分析检测发现,反应主要为脱氯、脱氨基和苯环开环反应,二氯乙烯为其主要的降解产物.     

娘子关泉群水化学特征及成因

娘子关泉群流量7.19m³·s^-1,提水量约1.7 m³·s^-1,其是阳泉市区和平定县城主要供水水源.查明其泉群水化学特征及成因,对合理利用水资源与污染防治具有重要意义.以娘子关泉域岩溶大泉为研究对象,通过样品采集和水化学同位素,以地球科学系统理论为指导综合运用地质构造、水化学监测和同位素方法分析娘子关泉群水化学特征及成因.娘子关泉群其pH值7.2~7.5.钙离子112.1~135.2 mg·L^-1.硫酸根离子185.6~271.8 mg·L^-1.水化学类型为HCO₃·SO₄-Ca·Mg.泉群水化学特征总体表现为高Ca²⁺、Mg²⁺和SO₄^2-,低Na⁺、K⁺和Cl^-.城西泉的补给路径较短,其次是五龙泉.其余5组泉补给路径较远.娘子关泉群水化学特征表现为：煤矿酸性排水的污染有加剧趋势,生活污水的污染有减缓趋势.环境同位素示踪显示城西泉的SO₄^2-主要来源于大气降水和石膏溶解.五龙泉的SO₄^2-值增加,其变化主要受煤矿酸性水污染量的影响.     

厌氧/好氧SPNDPR系统实现低C/N城市污水同步脱氮除磷的优化运行

为了解同步短程硝化内源反硝化除磷(SPNDPR)系统的脱氮除磷特性,以低C/N城市污水为处理对象,采用延时厌氧(180 min)/好氧运行的SBR反应器,通过联合调控曝气量和好氧时间,考察了该系统启动与优化运行特性.结果表明,当系统好氧段曝气量为0. 8 L·min~(-1),好氧时间为150 min时,出水PO_4~(3-)-P浓度约为1. 5 mg·L~(-1)左右,出水NH_4~+-N和NO_3~--N浓度由10. 28 mg·L~(-1)和8. 14 mg·L~(-1)逐渐降低至0 mg·L~(-1)和2. 27 mg·L~(-1),出水NO_2~--N浓度逐渐升高至1. 81 mg·L~(-1);当曝气量提高至1. 0 L·min~(-1)且好氧时间缩短至120min后,系统除磷、短程硝化性能逐渐增强,但总氮(TN)去除性能先降低后逐渐升高,最终出水PO_4~(3-)-P、NH_4~+-N分别稳定低于0. 5 mg·L~(-1)和1. 0 mg·L~(-1),好氧段亚硝积累率和SND率分别达98. 65%和44. 20%,TN去除率达79. 78%. SPNDPR系统内好氧段好氧吸磷、反硝化除磷、短程硝化、内源反硝化同时进行保证了低C/N污水的同步脱氮除磷.     

太湖内源营养盐负荷状况及其对上覆水水质的影响

以太湖沉积物-上覆水界面为研究对象,于2013年夏季采集46个样点的沉积物柱状样,分析表层沉积物孔隙水中营养盐(正磷酸盐、氨氮、硝氮)的浓度空间分布,估算表层沉积物中磷、氮的扩散通量,明确营养盐在沉积物-水界面的分布规律,以探明内源营养盐负荷对太湖上覆水的污染贡献,并为沉积物-水界面氮磷的转移过程理论补充证据.结果表明:太湖西北部区域的表层沉积物孔隙水中正磷酸盐和硝氮浓度较高,分别达到1.11 mg·L~(-1)和1.25 mg·L~(-1)以上;大部分湖区的氨氮浓度超过2 mg·L~(-1).全湖区范围内,从表层沉积物的上覆水到孔隙水,氨氮含量呈现升高趋势而硝氮含量呈现降低趋势.北部3个湖湾区的沉积物营养盐扩散通量最高,正磷酸盐为2.69~4.60 mg·m~(-2)·d~~(-1),氨氮为17.8~45.7 mg·m-2·d~(-1),而湖岸河口区是沉积物硝氮内源释放显著的区域.沉积物向上覆水释放正磷酸盐和氨氮的年内源污染负荷分别为64.6 t·a~(-1)和1756 t·a~(-1);而上覆水向沉积物汇入硝氮的年负荷为1102 t·a~(-1).氨氮的内源污染负荷与外源污染负荷之比高达18.7%,氨氮、总磷和总氮内源污染为上覆水贡献的浓度分别为0.361、0.013和0.134 mg·L~(-1),表明自由扩散带来的内源负荷会使太湖水中营养盐污染恶化,需引起重视.     

白洋淀典型区域清淤前后沉积物的氮磷扩散通量研究

清淤是治理湖泊内源污染、控制水体富营养化的一项重要措施.本文对白洋淀示范工程区清淤前后沉积物的上覆水与间隙水中氮磷的含量与扩散通量进行了研究,评估清淤示范工程对白洋淀内源氮磷污染负荷的控制效果.结果表明：清淤前,南刘庄和采蒲台示范区沉积物的表层间隙水中氨氮（NH₄⁺-N）浓度分别为0.31~8.93、0.25~5.64 mg·L^-1,磷酸盐（PO₄^3-）浓度分别为0.03~1.61、0.01~0.07 mg·L^-1,由于表层间隙水中NH₄⁺-N、PO₄^3-浓度较高,导致沉积物-水界面氮磷的扩散通量较高.南刘庄和采蒲台示范区沉积物-水界面NH₄⁺-N平均扩散通量分别为3.17、2.72 mg·m^-2·d^-1,PO₄^3-平均扩散通量分别为0.071、0.018 mg·m^-2·d^-1,表明NH₄⁺-N与PO₄^3-的潜在内源释放风险很高.清淤后,示范区表层间隙水中NH₄⁺-N与PO₄^3-浓度有明显的下降趋势,南刘庄和采蒲台示范区沉积物表层间隙水中NH₄⁺-N浓度分别为0.19~5.50、0.43~4.33 mg·L^-1,PO₄^3-浓度分别为0~0.07、0~0.03 mg·L^-1.南刘庄和采蒲台示范区沉积物-水界面NH₄⁺-N平均扩散通量分别为0.752、0.747 mg·m^-2·d^-1,PO₄^3-平均扩散通量分别为0.011、0.003 mg·m^-2·d^-1,可见清淤后NH₄⁺-N与PO₄^3-的潜在释放风险显著降低.由此充分说明,清淤工程有效地控制了白洋淀沉积物的内源氮磷污染负荷.     

焦化废水活性污泥中降解硫氰化物细菌种群多样性分析

硫氰化物(SCN-)是焦化废水中COD的主要来源之一,其在生物处理工艺好氧段的去除效果直接影响出水的达标排放,活性污泥中的微生物种群在SCN-生物处理中发挥重要作用.以SCN-为唯一碳源和能源驯化活性污泥,研究其对100、300和600 mg·L-1SCN-浓度的去除降解效果,并利用454测序技术解析污泥中降解SCN-的细菌多样性.结果表明,驯化污泥能有效去除100~600 mg·L-1SCN-,SCN-浓度越高,去除速率越高,然而细菌群落多样指数越低;原始污泥和驯化污泥的细菌门类群主要为Proteobacteria、Bacteroidetes、Chlorobi、Planctomycetes、Acidobacteria、Nitrospira、Firmicutes和Unclassified,其中Proteobacteria和Bacteroidetes门占主导地位;Thiobacillus是主要的SCN-降解菌,在3个污泥样品中的丰度分别为3.07%、8.63%和0.27%.Thiobacillus是浓度小于300 mg·L-1SCN-时焦化废水中主要的SCN-降解菌,而在600 mg·L~(-1) SCN-高浓度时低丰度的SCN-降解菌群可能发挥协同降解作用.这些结果为揭示焦化废水处理SCN-污染物的去除机制提供了基础.     

3种基质材料对高浓度养殖废水处理效果及降解过程

养殖场直排废水负荷高,易造成湿地植物无法生长、处理效率低等问题.为使养殖废水通过前端生态治理技术,出水达到湿地植物耐受范围,探索高效利用作物秸秆,降低污染负荷的可行性,开展野外控制实验,对比分析了三大粮食作物秸秆——麦秸、稻草和玉米秆对猪场废水N、P的吸附去除效率.三级基质池各填充12. 5 kg干秸秆,设定连续式进水,水力停留时间7 d.结果表明,在进水COD、TN、NH_4~+-N、NO_3~--N和TP平均质量浓度分别为1 652. 83、371. 31、303. 51、0. 67和65. 22 mg·L~(-1)时,麦秸对COD、TN和TP的去除效果最好,去除率分别为32. 1%、40. 9%和33. 3%,稻草对NH_4~+-N的去除效果最好,去除率达到43. 4%.经180 d处理后3种基质材料木质素、纤维素和半纤维素均未完全分解.各种基质材料木质素降解速率低于纤维素与半纤维素,且稻草中木质素和纤维素降解最快,麦秆中半纤维素降解最快.结果表明,麦秆和稻草对去除高浓度养殖废水污染物效果均好于玉米秆,并且建议基质材料更换周期为5个月,可为生物基质材料运用于养殖废水处理提供数据支撑.     

硫酸盐/氨的厌氧生物转化试验研究

采用厌氧上流式生物膜反应器,通过控制不同的水力停留时间、进水n(NH+4-N)/n(SO2-4-S)和HCO-3浓度研究了无机营养条件下硫酸盐/氨的厌氧生物转化特性.结果表明,反应器中NH+4和SO2-4发生了同步去除,最大NH+4-N和SO2-4-S去除速率分别为47.6 mg·(L·d)-1和16.9 mg·(L·d)-1,稳定去除率最高分别超过了80%和43%;反应过程中有NO-3-N的明显生成,出水NO-3-N浓度最大时为77.6 mg·L-1,整个过程中,未检测到S2-的生成,有单质硫附着在生物污泥表面;由于控制条件的不同,会产生不同的n(NH+4-N)/n(SO2-4-S)转化比,表明NH+4和SO2-4的厌氧生物反应并不是简单地接续反应,反应器中存在更为复杂的反应过程和转化途径.     

黄土高塬沟壑区氮素流失的时空变异特征

为了探讨黄土高塬沟壑区水体氮污染的时空变化情况,选取黑河流域(泾河支流)为研究区域,测定2013—2014年枯水期和汛期流域地表水和地下水中主要离子及NO_3~--N和NH+4-N的浓度并进行分析.结果表明,黑河流域枯水期水化学主要为Na+K-Cl-SO_4型,汛期主要为CaMg-HCO_3型.枯水期及汛期阳离子均主要为Na+,阴离子在枯水期主要为SO_4~(2-)而汛期则转变为HCO_3~-.汛期NO_3~--N浓度普遍大于枯水期,平均值分别为2.37和1.63 mg·L~(-1);且空间分布不均衡,地表水中的浓度为:上游(1.35 mg·L~(-1))中游(1.05 mg·L~(-1))下游(0.93 mg·L~(-1)),而地下水中的浓度为:下游(3.84 mg·L~(-1))中游(2.54 mg·L~(-1))上游(2.35 mg·L~(-1)).NH_4~+-N在时间分布上没有明显的规律,汛期及枯水期变化不大,空间分布特征与NO_3~--N类似,但其整体浓度较低,在0.11 mg·L~(-1)左右波动,较为稳定均且未超过IV类水标准.水体中NO_3~--N不仅来自于农田氮肥的施入等人类活动,还可能来自于酸性降雨.地表水的NO_3~--N污染程度存在空间差异,上游污染程度大于中、下游,而超过70%的地下水水质属于良好,对当地饮用水安全暂不造成威胁.     

东江干流水体氮的时空变化特征及来源分析

为了防治东江氮污染并进行针对性水体治理,于2013年7月(丰水期)和2014年1月(枯水期)全面调查了东江干流水体氮的时空变化特征,并利用附生藻的稳定性氮同位素示踪技术对东江水体氮进行了溯源研究.结果表明,TN、NO-3-N、NH+4-N在丰水期的平均浓度分别为2.70、1.63、0.21 mg·L-1,高于枯水期(TN,2.04 mg·L-1;NO-3-N,1.49 mg·L-1;NH+4-N,0.31 mg·L-1);东江水体氮含量较高,且主要以NO-3-N形态存在.各形态氮浓度自上游至下游的变化趋势表现为,TN和NO-3-N先递减再升高,NH+4-N则逐渐递增.稳定性氮同位素示踪表明,面源输入的人畜粪便、养殖废水及农业化肥等是上游区域氮的主要来源,贡献率约占91%;而在下游区域,城市污水的贡献率逐渐增大,并成为氮的主要来源,贡献率达到54%.