黄河水体颗粒物对几种多环芳烃生物降解过程的影响

以典型的多泥沙河流黄河为例,采用微宇宙实验模拟研究水体中多环芳烃、苯并(a)芘和苯并(g,h,i)的自然生物降解过程.结果表明,颗粒物对体系中各种多环芳烃的生物降解均有一定的促进作用;可用不支持微生物生长的基质动力学降解模型对降解过程进行模拟,降解速率常数随颗粒物含量的增加而增加.对于颗粒物含量分别为0、4和10g·L-1的水体,当的初始含量为3.8μg·L-1时,其降解速率常数K1分别为0.053、0.083和0.102d-1.水体颗粒物对多环芳烃生物降解速率的影响机制主要包括以下几方面:(1)颗粒物的存在使水体多环芳烃主要存在于颗粒相;(2)颗粒物的存在促进了微生物的生长,且微生物主要存在于颗粒相;(3)整个体系中多环芳烃的降解主要发生在水颗粒相界面.     

多环芳烃在黄河水体颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

通过模拟实验研究了多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附特征,重点探讨了表面吸附和分配作用对吸附的贡献,结果表明:①随着泥沙含量的增加,总吸附量在增加,而单位颗粒物的吸附量却在减少;且泥沙含量不同时,吸附等温式的拟合方程也不同;②颗粒物对多环芳烃的吸附等温线与吸附-分配复合模式拟合较好;表面吸附和分配作用对多环芳烃的吸附实验值与吸附-分配模式中的理论值比较吻合;③在实验浓度范围内,黄河颗粒物对多环芳烃的吸附以表面吸附为主,如当颗粒物含量为3、8和15g/L,液相平衡浓度分别为2.84、2.35和3.4μg/L时,表面吸附对总吸附的贡献分别为67.85%、65.6%和62.69%;且表面吸附对总吸附的贡献大小顺序可以用泥沙含量表示为:3g/L>8g/L>15g/L,即随着泥沙含量的增加,表面吸附的贡献有减小的趋势;④单一多环芳烃在颗粒物上的单位吸附量大于3种多环芳烃共存时的单位吸附量,这从另一角度证实多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附以表面吸附为主.     

水体颗粒物的粒径和组成对多环芳烃生物降解的影响

采用模拟实验方法,研究黄河水体颗粒物的粒径和组成对苯并[a]芘和的生物降解速率的影响及影响机制.结果表明,苯并[a]芘和在水/颗粒物混合体系的降解符合一级动力学规律,颗粒物的存在促进了二者的生物降解,并且中沙(7～25μm)的促进作用最大,细沙(<7μm)次之,粗沙(>25μm)最小.在中沙、细沙和粗沙体系中,苯并[a]芘的一级动力学常数分别为0.024 8d^-1、0.021 2d^-1、0.019 2d^-1,的一级动力学常数分别为0.028 8d^-1、0.026 1d^-1、0.021 8d^-1.其影响机制主要包括:①颗粒物的存在促进了体系中多环芳烃降解菌的增长,且中沙和细沙体系中微生物增长快于粗沙体系.②多环芳烃(PAHs)吸附于颗粒物表面,其解吸作用使得颗粒物附近PAHs的浓度相对较高,且由于微生物也主要生长于水/颗粒物界面,这样使得微生物和PAHs接触的机会增大.由于中沙和细沙体系中颗粒物对微生物和PAHs的吸附作用均远大于粗沙体系,因此使得中沙和细沙体系中PAHs的降解速率大于粗沙体系.另外,与中沙相比,细沙对PAHs的吸附作用更强,解吸相对困难,从而使细沙体系中PAHs的降解速率低于中沙体系.     

海参(Apostichopus japonicus)对三种多环芳烃的富集动力学研究

应用半静态双箱动力学模型模拟了海参对苯并[a]芘、2-甲基蒽、3-甲基菲三种PAHs的生物富集实验,通过对这三种多环芳烃在海参体内含量进行非线性拟合,得到富集动力学参数。结果表明,海参对三种多环芳烃的富集能力和速率随着海水中的这三种多环芳烃的浓度增加而增加。海参在苯并[a]芘5 μg/L、2-甲基蒽10 μg/L和3-甲基菲100 μg/L浓度条件下的吸收过程符合双箱动力学模型。在5 μg/L条件下,海参对三种多环芳烃的平均富集系数,2-甲基蒽148.3>苯并[a]芘126.9>3-甲基菲88.0。     

苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

模拟实验研究了苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的吸附作用,重点探讨了颗粒物粒径对苯并(a)芘的表面吸附和分配作用的影响.结果表明:(1)苯并(a)芘在黄河水体颗粒物上的吸附符合表面吸附-分配作用复合模式(2)苯并(a)芘在粒径d≥0.025 mm颗粒物上的吸附以表面吸附为主,表面吸附对吸附的贡献在68.7%至82.4%之间;当苯并(a)芘液相平衡浓度为0～8.87μg·L-1时,其在粒径0 007 mm≤d＜0.025 mm颗粒物上的吸附以表吸附作用为主,当液相平衡浓度大于8.87μg·L-1时,吸附以分配作用为主;苯并(a)芘在粒径d＜0.007 mm颗粒物上的吸附以分配作用为主;(3)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物上的表面吸附对总吸附的贡献大小顺序为:(d≥0.025 mm)＞(0.007 mm≤d＜0 025 mm)＞(d＜0.007 mm);(4)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物中的分配系数与有机质含量呈线性相关,其标化分配系数Koc约为1.26×105L·kg-1.     

应用稳定碳同位素组成特征研究环境空气颗粒物中多环芳烃的来源

采集了乌鲁木齐市与郑州市非采暖季的环境空气颗粒物 ,用二氯甲烷做溶剂提取、硅胶柱层分离出多环芳烃样品 .用气相色谱 /燃烧系统 /同位素质谱测定了多环芳烃单化合物的稳定碳同位素组成 .结果表明 :这 2个城市的TSP与PM10 中多环芳烃单化合物稳定碳同位素组成相比较没有明显的区别 ;两城市的颗粒物样品中 ,分子量较小菲、蒽、荧蒽、芘和苯并 (e)芘的稳定碳同位素组成没有明显的区别 ,平均值范围为 - 2 3 4‰～ - 2 4 8‰ ,分子量较大的多环芳烃的δ13 C出现了明显差异 ,乌鲁木齐市环境空气颗粒物中多环芳烃单化合物的δ13 C随着其分子量的增大比郑州市更贫13 C ,乌鲁木齐市的环境空气颗粒物中的苯并 (a)芘、茚并 (1,2 ,3 cd)芘、苯并 (ghi)的δ13 C值分别为 - 2 8 3‰、- 31 8‰和 - 30 2‰ ,郑州市为 - 2 4 4‰、- 2 9 4‰和 - 2 6 3‰ .结合对两城市燃煤量和机动车拥有量的对比分析 ,本研究认为 :在非采暖季 ,这两个城市环境空气颗粒物中多环芳烃的污染主要是以煤的炭化、气化、燃烧以及机动车尾气为主的复合型污染 ,而机动车尾气...     

铜绿微囊藻胞内DOM光降解及其对芘结合能力的影响

利用紫外可见吸收光谱法及荧光光谱法研究有氧和缺氧条件下紫外线A波段(UV-A)辐照对铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)胞内溶解性有机质(IDOM)(M. aeruginosa-IDOM)光降解行为,并考察光降解对其与芘结合能力的影响.结果表明,M. aeruginosa-IDOM经6d光降解后,有氧组中溶解性有机碳(DOC)浓度及其吸收系数a₃₅₅降解幅度均高于缺氧组.有氧及缺氧状态下M. aeruginosa-IDOM光降解过程中吸光度比值E2/E3(250nm/365nm)变化相似,但254nm处比紫外吸收值(SUVA₂₅₄)变化不同.激发–发射三维荧光光谱法(EEMs)结合平行因子(PARAFAC)分析,结果显示, M. aeruginosa-IDOM中类蛋白C1、长波激发类腐殖质C2及短波激发类腐殖质C3荧光强度在两种光降解条件下变化趋势不同. M. aeruginosa-IDOM光降解过程符合一级降解动力学特征的参数,在有氧组中降解半衰期均短于缺氧组.此外,光降解过程中,有氧组M. aeruginosa-IDOM与芘结合能力降低,但缺氧组M. aeruginosa-IDOM与芘结合能力先下降后增加.     

太湖平原城近郊区浅层地下水中多环芳烃污染特征及污染源分析

为查明苏南太湖平原区浅层地下水水质状况,在苏南北部(C区)、东北部(W区)和东部(S区)3个地区共采集56组地下水样,利用气相色谱仪分析样品中16种优先控制的多环芳烃组分浓度,并运用谱系聚类分析法和分子比例法探寻多环芳烃来源.结果表明,检出的多环芳烃中以3～4苯环组分为主,总多环芳烃浓度最高达32.45μg/L,均值为4.42μg/L.多环芳烃分布具有区域分布特征,高值点多出现在工业区附近.分子比值法表明,研究区浅层地下水中多环芳烃来源是化石燃料和石油源叠加的结果.谱系聚类分析法结果表明, C区各采样井的苯并(k)荧蒽异常浓度控制该区的聚类结果;W区各采样井的苯并(a)蒽异常浓度控制着该区聚类结果;S区各采样井的苯并(b)荧蒽异常浓度控制该区的聚类结果.在0.05水平上, C区的荧蒽、苊、亚二氢苊、菲、苯并(a)芘间的Pearson相关系数达到0.680～0.712;W区的苯并(g,h,i)芘、苯并(a)蒽和苯并(a)芘间的Pearson相关系数到达0.724～0.773;S区的亚二氢苊和芴的Pearson相关系数为0.659.可以推测出各区所列的这几种多环芳烃组分很可能分别来自于各区内同一类型污染源.     

天津局部大气颗粒物上多环芳烃分布状态

通过对天津市内的几个典型地区大气颗粒物进行测定,检测出58种多环芳烃,并对11种多环芳烃进行定量测定。其结果表明,所涉及 的区域在采暖期内大多数点位的苯并(a)芘超标,超标倍数在1.1～4.6之间;交通繁忙地区的多环芳烃的污染程度高于其他地区;笔者还对多 环芳烃在不同粒径颗粒物上的分布特征、苯并(a)芘与大气颗粒物进行相关性分析和评价。      

乌鲁木齐空气颗粒物中PAHs碳同位素组成及来源解析

报道了乌鲁木齐城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)化合物的稳定碳同位素组成特征,解析了PAHs的来源.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱分析表明,该市空气颗粒物中PAHs化合物的δ¹³C值为-23.5‰～-31.3‰,随着分子量的增大,PAHs化合物中13C含量降低.利用同位素质量平衡二元模型,计算了燃煤污染源与机动车排气对城区苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的贡献,前者分别为72%、97%和95%,后者分别为28%、3%和5%.苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的相对含量分别为2.8%,29.1%和25.1%,占PAHs总量的57%,计算的三者的燃煤污染源总贡献量为78.6%,与利用化学质量平衡模型计算得出的结果(84%的PAHs源于燃煤)相近.     

呼和浩特市大气中多环芳烃的分布规律

本文采用聚氨基甲酸乙酯泡沫(PUF)吸附块和玻璃纤维滤膜(GF)同时采集大气中气态和颗粒物中的多环芳烃(PAHs)。对居民区和草原清洁区分别进行冬夏两季间歇式采样,用高效液相色谱测定了蒽、芘、(芦出)、苝、苯并(a)芘、二苯并(a、h)蒽、苯并(ghi)苝等多环芳烃的含量。结果表明,在居民区四环以下的PAHs有一半以上存在于气态中,四环以上的PAHs大部分存在于颗粒物上;夏季每种PAHs在气态中的百分率比冬季高;草原清洁区与居民区PAHs在气态和颗粒物上的百分率不同;冬季居民区污染严重时间是10:00—11:30和17:30—21:30,而夏季污染严重时间是6:00—10:00和18:00—22:00。     

珠江三角洲地区大气气溶胶中有机污染物背景研究

选择肇庆市鼎湖山自然保护区为珠江三角洲大气气溶胶有机污染评价的区域性环境背景．研究结果表明,珠江三角洲地区大气气溶胶中优控多环芳烃背景值萘、苊、二氢苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并（a）蒽、、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、苯并（a）芘、茚并（1,2,3-cd）芘、二苯并（a,h）蒽、苯并（ghi）分别为n.d.、n.d.、tr.、0.14、tr.、0．39、0.53、0.19、1.05、1.82、1.41、0.02、2.29、0.53和2．44ng/m³,总量为10.80ng/m³,其来源主要为高等植物排放.     

武汉城区土壤剖面多环芳烃的分布特征及来源分析

研究分析了位于武汉市城区附近的南望山土壤剖面样品.表层土壤检测到了美国EPA优控的16种多环芳烃,含量为991 ng/g.之外还检测到了联苯、苯并[e]芘、苝、二苯并呋喃、二苯并噻吩、惹烯以及一些多环芳烃的烷基取代物.多环芳烃含量随着深度的增加急剧降低.表层土壤以萤蒽、苯并萤蒽、芘、苯并[a]芘等为主,菲次之.与高环相...     

基于土壤中多环芳烃解吸特性的生物修复效果评价

采用XAD-2树脂辅助解吸方法测试了生物堆修复前后土壤中荧蒽、苯并(a)蒽、苯并(a)芘、苯并苝这4种PAHs的解吸特性,并根据解吸结果进行了生物修复效果评价.结果表明,土壤中这4种PAHs的累计解吸量随解吸时间延长而增加,但解吸速率逐渐降低,符合"两阶段"解吸模型,生物修复前土壤中不同种类PAHs"快解吸"量占PAHs总量的32%～70%,修复后土壤中不同种类PAHs"快解吸"量占PAHs总量的14%～39%.经过6个月的生物修复,基于生物可利用含量变化的荧蒽、苯并(a)蒽、苯并(a)芘、苯并苝修复效率依次为82.9%、79.7%、64.9%、54.3%,,明显高于基于PAHs总含量的生物修复效率61.0%、51.7%、37.2%、38.7%.     

多环芳烃(PAHs)在大气中的相分布

通过对广州市老城区空气中多环芳烃的研究表明 ,该区多环芳烃的污染相当严重 ,不同季节测定的多环芳烃总量差别不大 ,但颗粒相多环芳烃在春季占的比例 (44 8% )要高于夏季 (9 4 % ) .气相中主要以芴、菲、甲基菲、荧蒽、芘等低环数的多环芳烃为主 ,而高于四环的多环芳烃主要是分布在颗粒相中 ,苯并 (ghi)是最主要的颗粒相多环芳烃物质 .     

天津地区表层土中芳香烃污染物化学组成及分布特征

分析了天津地区不同环境功能区土壤中多环芳烃污染物的化学组成及其分布状况,并对其可能的污染源作初步分析.结果表明,天津地区不同环境功能区表层土壤样品中均分布有多种类型的烃类污染物,已经检测到的多环芳烃化合物主要包括萘、苊、苊烯、联苯、菲、惹烯、芴、二苯并呋喃(氧芴)、二苯并噻吩(硫芴)、萤蒽、芘、(艹屈)、苯并芴、苯并蒽、苯并萤蒽、苯并芘、(艹屈)、二苯并[a,h]蒽、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[g,h,i](艹屈)、三芳甾烷等系列数100种单体化合物,含量较高的主要有菲、甲基菲、萤蒽、芘、(艹屈)等.这些化合物的组成存在地域上的差异,同一地区不同土地使用情况、不同周围环境的样品中多环芳烃的组成特征也存在较大的差别,表明土壤中多环芳烃的污染源比较复杂,其中主要包括矿物油输入、化石燃料燃烧及木柴燃烧产物等,不同环境功能区各种污染源的贡献存在一定差别.      

中国主要河流中多环芳烃生态风险的初步评价

以现有的中国主要河流中多环芳烃(PAHs)的浓度数据为基础,通过定义1个危害商,利用商值法筛选出菲、蒽、荧蒽、芘、苯并[a] 蒽、 和苯并[a]芘7种对水生生态具有潜在风险的PAHs.以河流水相中PAHs浓度数据为依据,结合毒性数据库中PAHs水相浓度对水生生物的毒性数据,用概率风险评价法分析了这7种PAHs对水生生物的生态风险.结果表明,7种筛选出的PAHs风险大小依次为：蒽>芘>苯并[a]蒽>荧蒽>苯并[a]芘>菲> .