哈尔滨市臭氧时空分布特征及气象要素的关系

利用2015~2018年哈尔滨市臭氧（O₃）监测数据，与其他典型城市进行对比，详细分析了哈尔滨市O₃的时间和空间分布特征，及其与气象要素的关系。结果表明：哈尔滨市2015~2018年O₃污染程度比北上广及长春，沈阳，大连等城市轻；哈尔滨市O₃污染具有明显的季节特征，春夏季O₃超标率大于秋冬季；月变化趋势呈现倒“U”型，O₃高值集中在5~7月；日变化为单峰分布，在13：00~15：00时浓度维持在全天高值； O₃浓度表现为“周末效应”，工作日O₃浓度略高于周末；空间分布特征表明：哈尔滨市外围郊区O₃浓度普遍高于内围市区；在O₃污染高发的5~7月，太阳辐射强度在800~1200W/m²、气温越高、风速越大和相对湿度越小，O₃超标率越高。     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

南京北郊夏季近地层臭氧及其前体物体积分数变化特征

南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网(EANET)和全球温室气体数据中心(WDCGG)等观测资料,对比各地区近地面O3的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O3的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区 O3的季节变化特征以及收支量:清洁背景地区(海洋站居多)近地面...     

气候变化对中国夏季臭氧影响

气象条件对近地层臭氧(O₃)的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O₃浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046～2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O₃的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O₃浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O₃每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为：RCP8.5(0.7μg·m^-3)>RCP6.0(0.3μg·m^-3)>RCP4.5(0.2μg·m^-3).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天...     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

夏季环境空气中臭氧和氮氧化物变化关系

分析了宜昌市夏季高温日照天气下环境空气中臭氧和氮氧化物之间的变化趋势,研究了环境空气中光化学反应的时间和程度,提出了重视光化学反应污染和控制氮氧化物的一些建议。     

北京城区夏季静稳天气下大气边界层与大气污染的关系

利用ALS300激光雷达系统测量的信号,根据Fernald方法反演的气溶胶消光系数的最大突变即最大递减率的高度确定大气边界层高度. 结果表明:在夏季静稳天气下,大气边界层平均高度为600 m,其中晴天为1 000 m,雾天为700 m,阴雨天在200~300 m之间. 静稳天气下的大气边界层不容易被有效突破,故不利于大气污染物扩散. 大气边界层高度对污染物浓度影响显著,没有降雨时,大气边界层降低(400 m),大气污染加重,在城区宝联站监测的ρ(PM_2.5)近200 μg/m3,在大气本底站——上甸子站近150 μg/m3;如果伴有降水,大气边界层高度升至600 m,大气污染则减轻,2个站点观测的ρ(PM_2.5)均降至50 μg/m3以下. 静稳天气下的大气污染呈现区域性特点.      

北京城区与下游地区臭氧对比研究

2005年6月～2006年9月,分别在北京城区和兴隆对臭氧和气象要素进行了连续观测. 结果表明,除冬季外,北京地区臭氧的产生和消耗速度明显高于兴隆;期间北京和兴隆观测到的臭氧最大值(体积分数)分别为198.9×10^-9和151.2×10^-9. 臭氧超过国家二级标准的时数两地分别为171 h和255 h,北京城区90%以上集中在16:00前,而兴隆夜间臭氧污染占82%. 受到北京输送的影响,兴隆臭氧日变化的最高值出现时间比北京晚3～4 h,但是冬季兴隆受到的影响较小. 兴隆观测到的超标事件与北京的输送具有良好的相关性,持续稳定的天气条件和昼夜循环的局地环流可以导致兴隆臭氧持续积累,并在夜间形成臭氧“双峰”现象. 兴隆的AOT40分别为23.1×10^-6×h、 26.5×10^-6×h、 14.1×10^-6×h,表明北京对下游区域的农业产生具有严重影响.     

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

北京地区高速公路夏季道面高温灾害预报研究

高速公路经常会面临雨雪雾等恶劣天气的影响,导致出现诸如爆胎、路面积冰(积雪)等恶劣路况,并常常引发重大安全事故,因此准确预报高速路道面参数具有非常重要的意义.高速公路下垫面具有不透水、无植被覆盖等特性,仅采用气候模式而不考虑下垫面特性模拟与预测道面参数会产生较大误差.本文对CoLM陆面模式进行了改进,采用改进后的陆面模式与最新的区域预报模式BJ-RUC对盛夏北京地区几个高速公路观测站点的道面温度进行了预报.结果表明,相对于仅采用BJ-RUC模式进行预报,BJ-RUC与CoLM模式结合预报方法在正午前后道面温度非常高时与观测值符合得更好,误差由约10～20℃减小为约5～10℃.道面温度的准确预报可以更好的预防道面高温引发的交通安全事故的发生.     

夏季城市大气O3浓度影响因素及其相关关系

利用2003年夏季济南市区近地面大气O₃、相关前体物和气象因素等观测数据,研究了O₃浓度的分布特征及时间变化规律,分析了7月份O₃与NO、NO₂和CO等前体物及太阳辐射和气温气象条件的相关性.结果表明,济南市区夏季O₃污染比较严重,观测期间各污染物O₃、NO、NO₂、NO_x和CO浓度都相对较高,昼间O₃与各前体物的浓度呈较好的负相关关系,与太阳辐射具有非常明显的相关性,而与气温的相关性不明显.根据以上分析结果,利用回归分析方法,建立了昼间O₃浓度与前体物、气象因子之间的相关模式,结果表明O₃浓度的计算值与观测值符合性较好.     

北京冬春和夏初季节大气O3浓度的垂直分布特征

为探究北京地区不同季节大气O₃浓度垂直分布特征,于2010年12月1日—2011年3月31日（冬春季）和2011年5月7日—6月9日（夏初）,在北京北部地区的中国环境科学研究院内,利用第三代移动式大气环境激光雷达系统,对$\varphi $（SO₂）、$\varphi $（NO₂）以及$\varphi $（O₃）和气溶胶后向散射系数垂直方向和垂直剖面进行试验观测,并结合天气要素的变化进行了分析研究.结果表明:①$\varphi $（O₃）存在明显的季节变化,表现为夏季>春季>冬季,同时晴天、微风、逆温条件等气象背景是O₃污染过程出现的主要气象因素,在微风和南风的情况下,会出现高$\varphi $（O₃）带,在北风影响情况下,$\varphi $（O₃）相对较低,雨水冲洗的作用对$\varphi $（O₃）分布也有明显的影响;②$\varphi $（O₃）的日变化曲线呈单峰单谷型,$\varphi $（O₃）峰值一般出现在14:00—18:00之间,谷值则出现在22:00—翌日09:00之间;③$\varphi $（O₃）垂直分布呈现单峰、双峰、多峰型分布等多种垂直分布特征,10 km以上高空这3种分布特征均有出现,但是在5 km以下的近地面$\varphi $（O₃）垂直和斜程分布基本呈现多峰型,斜程方向上$\varphi $（O₃）的高低与下垫面及其所排放的O₃前体物有密切的关系;④$\varphi $（O₃）垂直分布呈现一定的不均匀性,其数值范围浮动比较小,最大值之间相差30×10-9.研究显示,$\varphi $（O₃）垂直规律主要表现出两种分布特征,一种是在3~5 km处有高浓度的堆积区,另一种则没有明显高值堆积区.      

夏季对流层臭氧辐射强迫对华北地区天气和空气质量的影响

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧（O₃）污染日益严峻,同时对流层O₃作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6月发生在华北地区的一次O₃污染事件,通过敏感性试验分析对流层臭氧辐射强迫（TORF）对当地气象场的影响,以及改变的气象变量对O₃空气质量的反馈作用.结果表明,WRF-Chem模式在气象要素的模拟上表现出较好的性能,并且能够很好地捕捉到O₃浓度的时空演变特征.TORF使北京-天津-河北-山东地区的近地面气温平均升高0.23 K （最大增温可达0.8 K）、近地面相对湿度降低1.84%、边界层高度增加27.73 m.TORF对风速的影响较弱（-0.02 m ·s^-1）,但产生的西南风异常容易将上游污染地区的O₃和其前体物输送至华北地区.在臭氧辐射反馈的影响下,研究区域内φ（O₃）平均增加1.7%（1.23×10^-9）,而在污染严重的北京和天津地区,φ（O₃）增加量最高可达5×10^-9.进一步利用过程诊断分析法可以发现,增强的气相化学反应是TORF恶化近地面O₃污染的主导原因.