唐山市PM2.5理化特征及来源解析

为了研究唐山市PM2.5理化特征及来源,分别于2012年7月和2013年1月对唐山市夏、冬季PM2.5样品进行了采集,应用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)、离子色谱仪(IC)和DRI碳质分析仪对PM2.5样品中化学组分元素、水溶性离子及有机碳和元素碳(OC/EC)进行了分析。应用CAMx-PSAT数值模型对采样时段PM2.5进行模拟,分析了夏、冬季PM2.5的主要来源。结果表明,唐山市PM2.5污染严重,夏、冬季质量浓度分别为国家环境II级标准的1.08倍和2.49倍。夏季PM2.5中二次组分质量浓度较高,占PM2.5总质量浓度的53.56%。SO2-4、NO-3和NH+4是PM2.5中重要的二次组分,占PM2.5质量浓度的31.49%~43.79%。一次组分中,矿物尘和POA占PM2.5质量浓度比例最高。唐山夏冬季节PM2.5未知组分比例分别为14.4%和24.86%。工业源是唐山市PM2.5污染的主要来源,夏、冬季节贡献率分别为74.1%和43.8%。由于居民燃煤采暖,冬季居民源对唐山市PM2.5贡献率增大。冬季唐山市主导风向为西北,外来源对PM2.5贡献率为31.2%;夏季主导风向为东南,外来源贡献率为15.0%。气象因素是导致外来源贡献季节变化的重要原因。     

乌鲁木齐市采暖期与非采暖期大气PM_(2.5)和PM_(10)中水溶性离子特征分析

为了解乌鲁木齐市采暖期和非采暖期大气颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10))水溶性离子污染特征,于2015年在乌鲁木齐市采集两个时期大气颗粒物样品,采用离子色谱仪(IC)等仪器对PM_(2.5)和PM_(10)中的9种水溶性离子进行了定量分析。结果表明,乌鲁木齐市采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(76.26±36.15)μg/m3和(88.94±41.43)μg/m3,约为非采暖期的2倍,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Cl-,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.91%和90.03%;非采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(37.62±14.03)μg/m3和(44.12±16.79)μg/m3,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Ca2+,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.18%和86.96%。采暖期PM_(2.5)和PM_(10)中NH_4~+、SO2-4、NO-3三者之间有强相关性,它们可能具有相似的来源;而非采暖期NH_4~+和SO2-4、Cl-的相关性最强,非采暖期NH_4~+在PM_(2.5)和PM_(10)中主要以(NH_4)2SO4和NH_4Cl形式存在。采暖期和非采暖期乌鲁木齐市[NO-3]/[SO2-4]均小于1,推测乌鲁木齐市颗粒物污染可能主要来源于固定排放源。     

燃放烟花爆竹对大气颗粒物水溶性离子和多环芳烃污染特征研究

2007年春节燃放烟花爆竹时,在兰州市区和环境背景监测点同步连续采集TSP和PM10样品,并利用高效液相色谱和离子色谱方法对其进行多环芳烃和水溶性无机离子的分析.结果表明,PM10中的多环芳烃浓度比非燃放期平均质量浓度增加了78.7%.集中燃放烟花爆竹时,多环芳烃更容易沉积在相对较细的PM10中.同时,无机水溶性离子中K+比非燃放期质量浓度增加了92.8%,SO2-3的质量浓度增加了90.6%,NO-3的质量浓度增加了79.7%,Mg2+的质量浓度增加了79.1%.说明在燃放烟花爆竹时,对当地大气颗粒物中的多环芳烃和无机水溶性阴阳离子都会造成严重的空气污染.在燃放期PM10中多环芳烃质量浓度是TSP质量浓度的1.73倍,而在非燃放期结果恰好相反,多环芳烃质量浓度在TSP中高于PM10.从质量浓度数值的变化上也明显观察到,与多环芳烃相比,燃放烟花爆竹对无机水溶性离子的影响更大.在除夕夜大量集中燃放烟花爆竹时,所产生大量烟雾会对周边大气环境造成一定的污染和影响.     

湿电除尘器PM2.5现场实测与特征变化研究

基于稀释通道原理自设固定源PM2.5稀释采集系统,应用该系统对陕西省关中地区某燃煤电厂湿式电除尘器(WESP)进出口烟气中的PM2.5、PM10和颗粒物开展了现场实测,并在实验室对采集样品进行了化学源组分分析。结果表明:WESP对PM2.5、PM10和颗粒物的脱除效率分别为67.85%、43.57%、40.88%;WESP前后质量浓度峰值均出现在积聚模态,但由双峰(1.764μm、0.649μm)变成单峰(1.764μm),峰值移至大粒径段,数浓度峰值出现在爱根核模态和积聚模态,但由多峰(0.017μm、0.129μm、0.384μm、1.764μm)变成双峰(0.017μm、0.073μm),峰值移至小粒径段;经WESP,PM2.5积聚模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在下降,爱根核模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在上升,无论是WESP前或后,PM2.5的主要质量浓度均集中在大粒径段、主要数浓度均集中在小粒径段;WESP对PM2.5中大粒径段颗粒物的去除效果要优于小粒径段颗粒物;WESP对PM2.5中全部已检出离子和大部分主要无机元素均具有去除作用,占离子总质量比重最高的SO42-和占元素总质量比重第5位的Mg去除率均最高(64.75%,接近100%);经WESP处理后,各检出离子的质量浓度大小排序未受任何影响(由大到小为SO4^2-、Na^+、Ca^2+、Cl^-、NO3^-、F^-、Mg^2+、NO2^-、NH4^+、K^+)。     

北京典型污染过程PM2.5的特性和来源

通过采集北京2010年12月—2011年3月冬春季节大气细颗粒物PM2.5样品,分析了冬春季典型污染时段灰霾和沙尘期间大气细颗粒物PM2.5的质量浓度和其中元素、水溶性离子、有机组分OC和EC特性,及其季节变化和来源.结果表明,北京灰霾和沙尘期间PM2.5日均质量浓度分别高达301.8 μg/m3和284.8 μg/m3,是美国EPA PM2.5日均质量浓度限值(35 μg/m3)的8.62倍和8.14倍.灰霾时段,人为污染元素(S、Cu、Zn、As、Se、Cd、Sb、Pb)、二次无机离子(NH4+、NO3-、SO42-)和二次有机碳(SOC)的质量浓度均高于沙尘天气和非污染天气.沙尘天气时地壳元素(Na、Mg、Al、Ca、Fe等)的质量浓度高于灰霾天气和非污染天气.北京冬春季节PM2.5主要来源于燃煤和工业过程、二次转化、地面扬尘、机动车尾气和生物质燃烧.灰霾污染时段二次转化贡献率较高,沙尘污染时段地面扬尘贡献率较高.     

北京市冬季PM_(2.5)污染特征与区域传输影响研究

选取北京师范大学监测点于2015年1月进行PM_(2.5)样品采集,应用离子色谱仪(IC)分析PM_(2.5)中水溶性无机离子质量浓度,采用WRF-CAMx-PSAT模型系统对采样时段PM_(2.5)及典型离子的区域来源进行了模拟。结果表明,采样期间(2015年1月2—20日)与重污染过程(2015年1月13—15日)北京PM_(2.5)质量浓度分别为(105.9±72.6)μg/m~3和(232.2±80.2)μg/m~3,PM_(2.5)中总水溶性无机离子质量浓度分别为(47.4±39.8)μg/m~3和(120.7±23.3)μg/m~3,分别占PM_(2.5)的44.2%和53.9%。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是水溶性离子的主要组分,非重污染过程和重污染过程这3种水溶性离子质量浓度之和分别占总水溶性离子质量浓度的80.5%和89.3%。模拟结果显示,本地源排放是北京市PM_(2.5)、SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+的主要来源,贡献率分别为81.4%、79.5%、58.1%、95.3%,北京周边源排放对PM_(2.5)贡献率较大的有保定、天津、张家口、唐山,这4市占北京周边省市排放源贡献率的72.0%。     

深圳市道路环境空气中PM2.5水溶性离子污染特征

利用深圳市深南中路路边自动空气监测站的水溶性离子色谱监测仪的观测数据,对PM_2.5中水溶性无机离子进行污染特征解析。结果表明,观测期间深南中路路边子站PM_2.5中主要水溶性无机离子的总平均浓度为7.73μg/m³,占PM_2.5平均浓度的39.8%,是PM_2.5的重要组成。其中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH⁴⁺的平均浓度分别为3.03μg/m³、1.97μg/m³和1.53μg/m³,占总离子平均浓度的84.5%,是最主要的水溶性离子。通过观测,分析了此站点发生的多次水溶性离子污染过程的成因、水溶性离子的的日变化特征及影响NH₄NO₃气粒分配的关键环境因素。     

重庆市主城区背景点颗粒物污染和输送特征研究

2012年在重庆市主城区大气环境质量背景点缙云山开展颗粒物连续观测。结果显示,采样期间PM1.0、PM2.5和PM10的平均质量浓度分别为61.17、87.19、105.12μg/m3,秋冬季颗粒物污染要高于春夏季。碳组分浓度占PM1.0、PM2.5和PM10浓度的比例分别为19.48%、17.74%和16.48%,水溶性组分浓度和所占比例分别为47.44%、45.89%和44.12%,且SO42-、NH4+和NO3-浓度较大。采样期间存在二次有机碳污染的情况,SOR夏季最高,NOR冬季最大。典型气象条件下缙云山颗粒物主要来自三大方向的污染输入:一是来自于正北方向,由陕西、四川路径合川到达缙云山;二是来自于贵州一带东南方向,路径主城区,由南到北纵穿主城区到达缙云山;三是来自西亚以及印度的长距离高空输送。     

郑州市灰霾天气过程PM_(2.5)水溶性无机离子污染分析

利用离子色谱技术对郑州市2014年10月一次严重灰霾天气过程的PM_(2.5)中的水溶性无机离子(F-、Cl~-、Br-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Li~+、Na~+、K~+、NH_4~~+、Mg~(2+)及Ca~(2+))进行了分析测定,并结合大气质量监测数据及气团轨迹分析讨论了水溶性无机离子的质量浓度变化、来源及影响因素。结果表明,样品中Li~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Br-均低于检测限,水溶性离子平均质量浓度从大到小依次为NH_4~+(36.33μg/m~3)、NO_3~-(30.4μg/m~3)、SO_4~(2-)(26.91μg/m~3)、Cl~-(12.43μg/m~3)、K~+(5.275μg/m~3)、Na~+(1.198μg/m~3)、F~-(0.626 4μg/m~3),水溶性离子质量分数为PM_(2.5)的47.2%~88.2%,平均为66.1%。随着灰霾天气的延续,水溶性离子在细颗粒物中所占比例逐渐增大,这表明来源于人为活动排放的二次污染物是PM_(2.5)主要贡献成分,采样时间段采样点PM_(2.5)污染受到了交通的严重影响,同时郑州市大气细颗粒物污染受周边农村农业生产影响严重,尤其是秸秆燃烧影响非常大。     

济南市采暖期PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为了解采暖期济南市大气PM_2.5中水溶性离子的污染特征,于2020年12月18日-2021年1月8日在市区手工采集PM_2.5样品,分别利用重量法和离子色谱法对PM_2.5和9种水溶性离子质量浓度进行了测定,对其污染特征和来源进行了分析。结果表明,济南市大气中PM_2.5质量浓度均值为(78±52)μg/m³,水溶性离子质量浓度均值为(43.2±32.7)μg/m³,在PM_2.5中占比55.3%,是PM_2.5的主要组分;随着污染加重,NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-等二次离子(SNA)在PM_2.5中占比显著提高,二次转化明显增强;SOR、NOR与风速、气压、混合层高度呈负相关,与气温、湿度呈正相关,在静稳天气下更容易产生二次转化;观测期间PM_2.5...     

燃放烟花爆竹对北京城区气溶胶细粒子的影响

为了研究燃放烟花爆竹对空气中气溶胶细粒子污染的影响,采用TEOM于2003年1月31日-2月25日对PM2.5和PM10质量浓度和化学成分进行了研究,分析了春节期间北京城区气溶胶细粒子的污染特征.结果显示: 燃放烟花爆竹会导致空气中PM2.5在短时间内上升到很高的水平,最大小时平均质量浓度达549 μg/m3,平均每小时质量浓度增加100 μg/m3左右.并且随着PM2.5质量浓度的上升,PM2.5在PM10中的比例也明显上升,两者质量浓度小时平均值的比值最大可达0.9.稳定天气条件下,燃放高峰期过后随着粒径在2.5～10 μm之间的较粗粒子的沉降(约需3～4 h),PM10的质量浓度下降,但PM2.5/PM10的比值仍持续偏高.燃放烟花爆竹导致PM2.5中以燃烧为代表的元素(S、P、As)、部分金属元素(Al、Fe、Ti、Se、K)、可溶性离子成分以及OC的升高.这些成分与烟花爆竹的金属粉末、无机盐类,以及复杂的S、P化合物等主要成分吻合.     

基于在线观测的北京冬季一次PM2.5重污染过程特征分析

选取2017年1月初北京一次典型PM_(2.5)重污染过程为研究对象,应用污染物在线监测仪器并结合气象要素对地面PM_(2.5)及化学组分质量浓度污染特征进行了分析,采用微脉冲激光雷达对垂直方向进行观测,分析边界层及消光系数的变化特征。结果表明,从PM_(2.5)质量浓度的演变过程来看,本次污染可大致分为爬升、重污染、清除3个阶段。重污染时期的气象特征为高湿、低压、低风速;南部琉璃河((336.8±118.6)μg/m~3)、永乐店((323.1±86.2)μg/m~3)PM_(2.5)污染水平相近,均高于城区车公庄((278.7±138.7)μg/m~3);碳组分和二次水溶性离子是PM_(2.5)的主要组分,占到PM_(2.5)质量浓度的58.09%(车公庄)、71.43%(琉璃河)、76.57%(永乐店);SO2-4质量浓度上升显著,在总组分中比例由非重污染时期的16.73%升高到重污染时期的22.29%;3处监测点SOR和NOR均值分别为0.57和0.24,表明重污染期间二次转化明显。垂直方向观测结果表明,重污染时期边界层高度明显降低;气溶胶近地面消光系数高,表明污染物主要集中在近地面层。     

沈阳黑炭气溶胶浓度的观测研究分析

对2008年3月至2009年2月沈阳黑炭气溶胶(BC)质量浓度观测资料进行了研究分析.结果表明,沈阳黑炭质量浓度平均值为6.143 μg/m3,每小时平均质量浓度最大值达51.426 μg/m3.黑炭质量浓度日变化有明显的双峰特征,最高值一般出现在7:00-9:00和18:00-20:00,低值出现在2:00-4:00和13:00--15:00.黑炭质量浓度具有明显的季节变化,并且与近地层大气温度垂直梯度有着较好的对应关系.夏季黑炭平均质量浓度最低,最高值出现在1月份,这与冬季取暖和近地层经常出现逆温等有关.与国外城市和国内拉萨与西宁相比,沈阳黑炭质量浓度明显偏高,但与北京和西安的黑炭质量浓度大致相当.     

长株潭城市环境空气中PM2.5和O3质量浓度的相关性研究

PM2.5与O3均为导致城市环境空气质量恶化的主要污染物,采用自动设备监测湖南省长沙、株洲、湘潭3市商业区和郊区空气中的PM2.5和O3质量浓度,并对数据进行相关性分析.结果表明:PM2.5和O3质量浓度的季节性变化大,其中O3质量浓度夏、秋2季高,春、冬2季低;PM2.5则秋、冬2季高,春、夏2季低;O3质量浓度峰值一般出现在当天午后,PM2.5质量浓度峰值一般出现在上午;空间分布上,O3质量浓度在郊区站点相对较高,而PM2.5质量浓度在商业区站点较高.PM2.5与O3质量浓度变化以负相关为主,即PM2.5质量浓度高时,O3质量浓度则低,反之亦然,二者一般不产生叠加污染.总体上,夏、秋季节应主要防O3污染,春、冬季节则主要防PM25污染.     

冬季减排对广东省空气污染的影响分析

使用WRF-SMOKE-CAMx模型模拟了2017年1月广东省各市的主要大气污染物,模型对SO 2,O 3,PM 10和PM 2.5的模拟效果较好,但对NO 2存在低估,目前的排放源清单可能普遍低估了NO x的排放量。与基准年2015年相比,预测2020年广东省人为源的SO 2,NO 2,CO,PM 10,PM 2.5,VOCs,NH 3排放分别下降40%,32%,37%,23%,25%,31%,18%。在气象场与2017年1月一致的假设下,2020年同期广东省各市平均NO,NO 2,SO 2,PM 10,PM 2.5月均值下降率分别为31%,19%,17%,14%,14%。O 3平均浓度出现反弹,涨幅均值为11%,主要是由NO滴定效应减弱导致,显示了广东省臭氧污染防治的难度。不同地区气态污染物浓度变化率存在较大差异,2020年冬季珠三角地区的臭氧浓度上升显著,粤东与粤北的上升幅度相对较低;各市气溶胶的变化率相对较接近。     

长沙市冬季某商场建筑室内外细颗粒物浓度的实测与分析

对长沙市冬季某商场建筑室内餐饮区、化妆品区、鞋包区、服饰区和室外同步进行了细颗粒物(PM2.5)质量浓度的实测.分析了室内不同功能区、室外PM2.5质量浓度随时间的变化特征,并分析了温度、相对湿度、风速、大气压力对PM2.5质量浓度的影响.结果表明:室外PM2.5质量浓度高于室内;室内餐饮区PM2.5质量浓度最高,其次是化妆品区和服装区,鞋包区最低;室内人为活动和室外污染共同影响着室内颗粒物质量浓度;风速与PM2.5质量浓度相关性较弱,温度、相对湿度、大气压力与PM2.5质量浓度具有较强的相关性.     

基于MRMR-RPK-ELM模型的PM2.5质量浓度预测

为了提高PM2.5质量浓度预测精度,提出一种用最大相关最小冗余算法(MRMR)筛选最优特征值,高斯多项核函数(RPK)优化极限学习机(ELM)的PM2.5质量浓度预测模型.以赣州市为例,选择PM10、O3、SO2、CO、NO2、降水、气压、气温、相对湿度、风速等10个影响因子,PM2.5为目标因子,通过降维处理和核函数特征映射代替随机映射解决PM2.5的高度复杂性.结果表明,MRMR算法选出的影响因子PM10、O3、CO、NO2和相对湿度,不仅考虑目标因子与影响因子的相关性,还考虑影响因子之间的相关性,进而降低了数据维度.MRMR-RPK-ELM模型的平均绝对误差、均方根误差、平均绝对百分比误差和确定系数分别为6.35、9.618、19.89％和0.942,相较于原始的ELM模型,PM2.5质量浓度预测精度有明显提升,拟合程度较高,且具有更好的泛化能力,能准确捕捉PM2.5质量浓度的突变节点.     

北京夏季典型PM2.5与O3相继重污染事件分析

根据北京市环境保护监测中心发布的PM2.5和O3小时质量浓度及气象、卫星遥感数据,分析了2013年7月2日至10日北京典型PM2.5及O3重污染过程的质量浓度特征及在大气边界层过程各个阶段的质量浓度演变.结果表明,北京夏季O3质量浓度先于PM2.5达到峰值,而天气型演变是导致这一现象的主要原因.具体过程为:1)重污染初始阶段,高压天气型利于前体物积累,PM2.5及O3质量浓度升高;2)在反气旋中部,由于各种污染物质量浓度较低,对大气紫外波段辐射的吸收较弱,导致该阶段紫外辐射强,因而加快了O3生成的光化学反应,O3质量浓度最先达到峰值;3)在反气旋后部,随PM2.5质量浓度增加,辐射变弱,因此O3质量浓度增加速度下降,而受高压后部影响,区域内PM2.5经东南风输送通道进入北京,导致北京PM2.5质量浓度相继达到峰值;4)在重污染清除阶段,在北方反气旋前部的冷锋清除作用下,PM2.5及O3质量浓度同时降低至谷值.     

碳磷比对序批式A~2/O工艺处理循环养殖废水的影响

以长期运行的闭合式循环水养殖系统(Recirculating Aquaculture System,RAS)中的养殖废水为处理对象,采用序批式厌氧/缺氧/好氧(SBR-A~2/O)工艺研究不同碳磷比(COD/ρ(P))对养殖废水脱氮除磷的影响。结果表明:对于TN在50~70 mg/L的RAS废水,当COD/ρ(P)19.85时,TN和TP去除率较低,随COD/ρ(P)升高,去除率逐渐增加;在COD/ρ(P)≥19.85时,TN和TP去除稳定,平均去除率分别为62.38%±8.33%和62.44%±4.97%。维持COD/ρ(P)在25~30进行试验,RAS废水中各污染物去除稳定,水体中TN、TP、NO-3-N、PO3-4-P、NH_4~+-N和NO-2-N的平均去除率分别为60.61%、62.69%、60.21%、60.46%、45.55%和84.94%。进水为高质量浓度NH_4~+-N((16.07±1.09)mg/L)废水的条件下,COD/ρ(P)22.49时,出水NO-2-N远高于进水,积累明显;COD/ρ(P)≥22.49时,NO-2-N去除率可达100%;NH_4~+-N的平均去除率为87.29%。     

2010年中国东部PM2.5空间分布及沉降模拟研究

结合我国目前面临的PM2.5污染严重问题,采用CMAQ 4.7.1模式模拟我国东部各省PM2.5浓度分布,并探索了其输送、沉降规律.结果表明:综合空气质量模式CMAQ模拟结果与观测结果较为一致,可以较好地模拟PM2.5质量浓度变化特征;我国东部PM2.5呈现明显的季节分布特征,且PM2.5质量浓度分布与污染源的位置分布有较好的对应,呈现由城市边缘向城市中心推移递增的趋势,区域性PM25高值中心可达120 μg/m3以上;湿沉降是细颗粒物的主要去除方式,且湿沉降量至少为干沉降量5倍以上;PM2.5夏季沉降通量最大,冬季最小,我国东部地区沉降通量高值中心可达30 mg/(m2·d)以上;模拟区域湿沉降量占总沉降量的91％以上,模拟计算区域的总沉降量为4.67×106 t/a,其中京津冀地区细颗粒物总沉降量为1.65 × 106 t/a.