新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析

为了探究新乡市PM_(2.5)中δ~(13)C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_(2.5)有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ~(13)C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m~(-3)和26.6μg·m~(-3).夏季δ~(13)C比值为-27.70‰～-25.22‰其中前14 d的δ~(13)C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ~(13)C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_(nss)~+浓度与TC质量浓度显著相关(R~2=0.62,P0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ~(13)C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM_(25)质量比值的显著负相关(R~2=0.68,P0.01),揭示了在霾增长初期以SOA增长为主,而污染期以SIA贡献为主.冬季采样期δ~(13)C比值为-26.72‰～-23.49‰,对霾发展过程中稳定同位素组成的研究发现在霾增长过程中δ~(13)C比值以富集为主,而在霾清除阶段δ~(13)C比值以贫化为主.     

脱甲河水系N2O关键产生过程及氮素来源探讨

开展氮素迁移转化研究有助于深入了解农业小流域氮循环过程,也可为小流域氮素流失溯源提供典型案例.为深入了解和识别脱甲河水系N_2O关键产生过程和流域氮素主要来源,采用稳定同位素方法,于2016年11月至次年10月分析了脱甲河4级(S1~S4)河段水体硝态氮的氮氧双同位素(δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-)和沉积物有机质氮同位素(δ~(15)N_(org))、碳氮比值(C/N)特征;探讨了流域氮素的迁移转化过程及其来源.结果表明,水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-分别在-19.87‰~8.11‰和-3.03‰~5.81‰范围内变化,氮素来源具有多元化特征且各河段存在差异.S1~S4河段δ~(15)N-NO_3~-均值分别为1.72‰、2.62‰、4.10‰和-1.28‰,而δ~(18)O-NO_3~-均值依次为2.60‰、-0.06‰、0.85‰和-0.62‰.S1河段硝态氮来源于土壤流失氮,而S2和S3来源为土壤流失氮、铵态氮肥和人畜粪便,S4则来源于铵态氮肥的硝化反应;硝态氮来源受生产生活影响显著.沉积物有机质δ~(15)N(δ~(15)N_(org))和C/N值波动范围分别是-0.69‰~11.21‰和7.30~12.02,S1~S4河段δ~(15)N_(org)均值分别为1.91‰、2.96‰、4.72‰和3.23‰,C/N均值分别是10.62、8.63、9.05和9.22.S1河段沉积物氮素来源于土壤有机质,而S2~S4河段δ~(15)N_(org)虽存在差异,但其来源均主要为流域内的污水.而硝化过程中δ~(18)O-NO_3~-分别是-7.01‰、-0.17‰、-0.28‰和-0.60‰;δ~(15)N-NO_3~-与δ~(18)O-NO_3~-的比值分别为0.66、-41.01、-30.23和9.39;S1~S4河段NO_3~--N质量浓度为1.08、1.46、1.54和1.50 mg·L-1,δ~(15)N-NO_3~-与NO_3~--N浓度呈正相关.因此,脱甲河水系中氮素转化可能以硝化过程为主体,硝化过程对N_2O的贡献可能占据优势.     

岩溶泉口沉积物有机碳的来源及环境指示意义

灵水湖为岩溶大泉出口形成的水体,具有优良的水质和几乎恒定的水温,但近年来水生生态系统却发生退化,湖底水草几近绝迹。为了寻找退化原因,利用沉积物的有机碳及其同位素、总氮、烧失量、C/N比值环境代用指标,以及~(210)Pb测年来重建过去环境。结果显示,灵水湖沉积物具有稳定的沉积速率(1.769 cm/a),1957~2013年,δ~(13)C_(org)在-29.6‰~-20.3‰之间波动,与TOC有很好的负相关关系,C/N显示有机碳主要来源于内源的湖泊生物;1960至1990年期间,降雨量、气温和湖水最高水位与δ~(13)C_(org)均有一定的对应关系,是此阶段影响有机碳碳同位素的主要因素;而1990至2013年,尽管有机碳主要来源不变,但与降雨量、气温和湖水水位等无明显对应关系,说明影响此阶段有机碳碳同位素的还有人类活动等其它原因。总结该区水生环境演化模型,认为区域尺度的人类活动是导致局部尺度(泉口)环境变化的主要原因。     

硫同位素分馏中的生物作用及其环境效应

自然界中硫同位素组成变化范围较大(-65‰~+120‰)。许多环境过程可以引起硫同位素分馏,表生环境下微生物还原硫酸盐是最重要的硫同位素分馏过程。在≤50℃条件下,厌氧细菌使硫酸盐SO42-还原成H2S,后者与金属离子结合形成硫化物或直接从体系中逸出,这种硫循环过程是造成地球各层圈中硫的轻、重同位素变异的最主要原因。但生物成因的硫同位素分馏过程复杂,受诸多因素的限制。本文综述了由生物作用导致的硫同素分馏的发生机理和影响因素,以及生物硫循环所导致的环境效应。     

黄河下游颗粒有机碳的来源,降解与输运特征

2012年在黄河利津逐月采集悬浮颗粒物(SPM),通过分析粒度组成,颗粒有机碳(POC)及其稳定同位素丰度(513C),木质素等参数,讨论了黄河下游POC的来源,分布,降解状态和输运的季节变化特点.结果表明,2012年黄河利津径流量,SPM浓度和中值粒径(MGS)均有明显的季节变化,且变化规律基本一致.春季降水较少,且下游灌溉较多,导致径流量较小(300m~3/S左右),较粗的颗粒物更容易沉降到河床上,而且不易再悬浮,使得SPM较低(平均0.44kg/m~3),MGS较小(平均7.77μm);夏秋季黄河流域降水较多,径流量较大(1000m~3/S以上),使得河床上较粗的颗粒物容易被带入悬移质中,因此SPM较高(0.67kg/m~3),MGS较大(10.6μm).POC及δ~(13)C的结果表明了不同来源有机碳贡献的季节变化,春季POC含量较高,δ~(13)C较负.颗粒物中木质素含量季节规律变化与流量较为一致,春季木质素含量较高,秋季较低.木质素参数C/V(0.21~0.34)和S/V(0.83~1.28)表明黄河SPM中木质素为被子植物草本和木本组织混合来源,降解参数(Ad/Al)_v(0.33~0.52),3,5-Bd/V(0.03~0.12)和P/(S+V)(0.20~0.36)均表明黄河SPM中木质素存在一定程度的降解,且秋季降解程度较大,与流量和有机碳来源变化有关.     

秸秆燃烧排放的正构烷烃及其碳同位素组成特征

为了探讨生物质燃烧过程中正构烷烃化学组成及其碳同位素的变化规律,对4种玉米秸秆进行了室内焚烧实验,用GC-MS和GC/C/IRMS方法对燃烧前后的样品进行测定.结果表明,秸秆中正构烷烃的碳数为C13~C35,分布形态为单峰型,主峰碳数为C31.正构烷烃的碳优势指数(CPI)值为1.1~5.3,平均碳链长度(ACL)为25.1~28.8.明火烟尘中正构烷烃的碳数为C14~C35,呈双峰型分布,2个主峰碳数分别是C18和C31.其CPI值为1.0~2.4,ACL值为23.0~26.8.正构烷烃单体碳同位素比值为-20.1‰~-33.5‰.闷烧烟尘中正构烷烃的碳数是C12~C35,CPI值为2.2~4.8,ACL值为26.6~28.9.其含量呈双峰式分布,2个主峰碳数分别是C22/C23、C31.正构烷烃单体碳同位素比值为-21.5‰~-32.5‰.在明火烟尘和闷烧烟尘中,正构烷烃的单体碳同位素组成与原秸秆中同碳数正构烷烃的差值分别为-13.8‰~5.4‰、-6.7‰~ -5.1‰.2种烟尘中正构烷烃的化学组成与碳同位素分布都与原玉米秸秆有着显著的差别.     

镉同位素及其环境示踪

随着多道接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICPMS)的发展和广泛应用,镉(Cd)稳定同位素已成为当前非传统同位素地球化学的研究热点之一。本文对Cd同位素的分析方法、组成特征、变化规律、分馏机制及环境应用等问题进行了系统评述。总体来说,地球样品的Cd同位素组成(δ114/110 Cd)分馏较小(-2.47‰~+3.17‰),陨石等地外物质同位素分馏较大(-9.07‰~+16.13‰),已发现的分馏过程包括蒸发/冷凝过程、吸附沉淀/溶解过程、生物吸收过程。同时,Cd同位素作为一种全新的地球化学指标,可指示物源、天体演化、海洋初级生产力及营养物质循环、全球碳循环等过程;有效示踪环境介质与生物体中Cd的污染来源,为环境科学的研究提供新的视角和信息。     

原油中芳烃及其碳稳定同位素组成特征

芳烃作为原油的主要组分之一,蕴含丰富的地球化学信息,常用原油中芳烃的分布及其碳稳定同位素组成来评价原油的有机质来源和热成熟度等指标。为了补充油品化学指纹的基础鉴别指标和数据,找出适用于油样鉴别的芳烃地球化学指标以及碳稳定同位素组成,本文主要测定了来自不同地区七种原油芳香烃组分的相对含量以及碳稳定同位素组成,并计算分析了甲基萘比值（MNR）、二甲基萘比值（DNR）、三甲基萘比值（TNR）、甲基菲比值（MPR）、甲基菲指数（MPI1）和甲基菲分馏系数（MPDF）等常见的芳烃特征比值。从原油中芳烃组分相对含量分布来看,七种原油均显示出了各自的特点;从原油芳烃的特征比值来看,成熟度参数（MNR、TNR1、TNR2、MPR、MPI1、MPDF1和MPDF2）均反映出所有原油的高成熟度,其它芳烃参数如DNR1、DNR2和TNR4等比值反映原油的母质来源及生物降解等信息,由芳烃特征比值的单因素方差分析（ANOVA）结果可知,与成熟度参数MNR和MPI1相比,DNR1、DNR2和TNR4在不同原油间的差异更加明显;从原油芳烃碳稳定同位素组成来看,不同地区原油间差别较大,其中巴西原油最富集13C,阿曼原油和委内瑞拉原油最亏损13C,二甲基萘和菲的碳稳定同位素组成在不同油样间的差异最明显。将显著性差异大的芳烃参数与芳烃δ13C值联用,结果表明,该方法可以更加有效区分七种原油。最后使用主成分分析方法分析原油芳烃碳稳定同位素组成,七种原油显示出各自不同的碳稳定同位素组成特征和明显的区分效果,利用不同油样芳烃的碳稳定同位素组成差异可实现对油样来源的鉴别。     

南京地区大气PM2.5潜在污染源硫碳同位素组成特征

基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.     

黄土高原及周边地区土壤有机质对现代土壤磁化率的影响

磁化率是黄土-古土壤序列古气候研究的一个重要指标。本文调查了黄土高原及周边地区三种类型土壤的磁化率、土壤有机碳含量、有机碳同位素组成和碳氮比值等指标。样品采集自黄土-沙漠过渡区、黄土塬面和森林地区,代表了黄土高原地区主要的土壤类型。结果显示:黄土塬面、林区、黄土-沙漠过渡区土壤的磁化率变化区间分别为26.6×10~(-8)—61.4×10~(-8) m~3?kg~(-1)、68.6×10~(-8)—107.5×10~(-8) m~3?kg~(-1)、8.5×10~(-8)—44.4×10~(-8) m~3?kg~(-1)。黄土塬面土壤有机碳含量在0.05%到0.62%之间变化,而林区土壤的有机碳含量在1.19%到3.35%间变化。黄土塬面的土壤C/N比值也较低,在0.6到6.1之间变化,林区样品C/N比值在6.2到11.83之间变化。黄土-沙漠过渡区土壤磁化率较低,森林地区土壤磁化率较高,土壤磁化率与有机碳含量、C/N比值呈正相关关系。笔者认为有机质含量增加对土壤的磁化率增强有明显贡献。有机质含量较高时,更适宜土壤中磁性细菌的生长。同时,较高的有机质含量指示着较高植被覆盖,这也对土壤中磁性矿物增加有一定贡献。燃烧有机质还会使非磁性矿物更易转化为磁性矿物。这些因素都会增强土壤的磁化率。     

秸秆烟尘中正构脂肪醇和甾醇的碳同位素组成

选取稻草、麦秸和玉米秸进行室内模拟燃烧试验,用气相色谱/稳定同位素在线分析系统(GC/C/IRMS)测定了烟尘中正构脂肪醇和甾醇的单体碳同位素比值.结果显示:在稻草明火烟尘中,正构脂肪醇(C20~C30)和甾醇(胆固醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇)与稻草δ~(13)C值之差(Δ~(13)C)的平均值分别为-1.3‰、+0.7‰.在稻草闷烧烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为-1.4‰、+1.1‰.在麦秸明火烟尘中,正构脂肪醇和甾醇单体的Δ~(13)C平均值分别为+2.4‰、+0.5‰.在麦秸的闷烧烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为+3.0‰、+1.7‰.在玉米秸的明火烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为-2.5‰和+0.7‰.在玉米秸闷烧烟尘中,两类有机物的Δ~(13)C平均值分别为-3.8‰、+1.8‰.3类秸秆烟尘中的正构脂肪醇和甾醇均发生了明显的碳同位素分馏.秸秆闷烧比明火燃烧更有利于烟尘中此两类有机物发生碳同位素分馏.这对识别气溶胶中以秸秆燃烧为来源的这两类有机物有参考意义.     

黄河三角洲新生湿地土壤碳氮磷分布及其生态化学计量学意义

河口湿地是连接陆地生态系统和海洋生态系统的纽带。土壤碳(C)、氮(N)、磷(P)元素是湿地生态系统营养水平的重要指示物,显著影响湿地生态系统的生产力。本文研究了黄河三角洲新生湿地不同植被下土壤C、N、P的分布特征和生态化学计量特征。结果表明,1)黄河三角洲新生湿地C、N、P含量分别为1.2~8.4、0.2~0.8、0.4~0.6g/kg,平均值分别为3.5、0.4、0.5g/kg;土壤表层的C、N、P含量显著高于亚表层。2)黄河三角洲新生湿地C/N、C/P、N/P比值分别为4.62~12.67、2.02~16.39、0.22~1.53,平均值分别为8.77、6.81、0.77。土壤C/N、C/P、N/P比值随土壤剖面深度向下递减,不同植被土壤之间的C/N、C/P、N/P比值有所不同。土壤生态化学计量比值显示黄河三角洲新生湿地土壤有机质分解快,氮的矿化度高。因此,提高该地区土壤有机质的归还,同时适当增加氮肥使用成为湿地生态恢复的优先选项。     

有关推导热液体系全硫同位素组成的几个问题

<正> 一硫同位素方法广泛应用于金属硫化物矿床研究,如探讨成矿物质的来源,指示成矿作用的物理化学条件,划分矿床类型和指导找矿。其中热液流体的全硫同位素组成(δ~(34)S_(∑ ))是重要参数之一。但过去发表的大部分研究成果主要采用简单的统计类比法,即假定硫化矿物的硫同位素组成δ~(34)S代表成矿热液的硫同位素组成δ~(34)S_(∑ ),并据各地质体δ~(34)S的统计分布,凡硫化矿物δ~(34)S变化小,且近零值的一类矿床均归之于岩浆热液成因;δ~(34)S变化大,且偏离零值的,     

中国某些地区温泉气体的氦、碳同位素地球化学(摘要)

基于碳、氦一体的思想，利用C－He同位素示踪体系辨识He、CO2气体的来源和碳的地球化学循环。在我国首次将C－He体系应用于流体地球化学的研究。通过对我国东北温泉出露地区的野外地质调查、气体组分和He、C同位素的分析，以及西藏、云南等地区的He、C同位素数据的系统综合分析，详细地讨论了不同地质构造背景中温泉气体的He、C同位素组成、分布特征以及He和CO2气体的来源。本研究的目的在于通过上述研究，认识地质构造和火山岩浆活动与地球内部气体排放之间的相互关系，为深入探讨“地球排气作用诱发构造、地震活动”和“地球的气体…     

河流中碳、硫稳定同位素的研究进展

河流系统是全球生物地球化学循环的关键环节,是将陆地侵蚀物质输入海洋的主要通道.自然风化是河流水物源的主要营力,人为活动的影响使河流污染物的来源更加复杂,仅仅依靠主要离子组成不能很好的区分河流中物质的不同来源,而稳定碳、硫同位素可以示踪河流中物质的来源.本文综述了当代河流系统中碳、硫同位素的研究现状和分析方法,并对未来河流研究中碳-硫耦合循环研究进行了展望.     

一种鉴别植被和气候变化的定量方法——植物岩中的稳定碳同位素比率

大平原北部的蛋白石植物岩(Opal Phytoliths)中封存碳的~(13)C/~(12)C比值可作为重建古气候的依据。宿主植物的碳同位素组成与植物岩中有机质的碳同位素组成之间存在着明显的相关关系。沿气候梯度土壤表层分布的植物岩的~(13)C/~(12)C此值反映了当前植被中C_3和C_4植物的比例。土壤中植物岩的δ~(13)C值随土壤深度的变化而变化,而这种变化是由多种作用引起的:尘土对土壤表面的埋藏作用、生物扰动和可能由于雨水的渗透而引起的淋滤作用。此外,尘土和植物根系对植物岩的贡献是否有同位素效应还不清楚。土壤中植物岩的δ~(13)C值随~(14)C年龄的减小而增加,表明全新世期间,本区C_4植物的比例增大。视年龄为全新世中期的植物岩主要以C_4植物独占优势,这一事实与干旱的中全新世古气候解释相吻合。     

太古代碳储库及其与金矿床流体来源的关系

一般认为,蚀变火山岩中的海水来源碳是太古代绿岩带中唯一主要的变质前的碳酸盐碳储库。因此,太古代金矿床中的碳酸盐由于稳定同位素比值太低(平均δ~(13)C=-3‰,不可能由这种C(通常认为其δ~(13)C近于0‰)生成,故被解释成是由某种局部的长英质岩浆源衍生出来的。但是,Barley和Groves(1987)在西澳大利亚的诺斯曼-威卢纳绿岩带中,识别出金矿化和区域变质前的两种碳酸盐蚀变类型,其证据归纳如下。这就是海底蚀变和受断裂控制的区域蚀变,如下所述,它们具有完全不同的碳同位素组成。后者(平均δ~(13)C=-4.8‰)意味着,在绿岩带演化期间,主要是来自地幔的岩浆碳(CO_2)流,因此其本身具有根本的重要性。然而,这里我们证明了只存在两种碳酸盐碳储库,以及在同一地区不同金矿床之间碳酸盐的碳同位素比值发生变化的原因,从而否定了某些通常用来支持岩浆流体模式的基本假设。     

根据印度某些矿床的铅同位素研究来探讨内生矿床的成因

<正> 引言 本研究有两个目的。一是使人们对过去几年内新出现的某些应用铅同位素地球化学方法研究矿床的可能性引起注意,其二是对苏联科学院矿床地质、岩石、矿物和地球化学研究所(IGEM)最近所获得的印度地盾某些内生矿床的铅同位素数据进行讨论。 铅同位素和矿化时代 矿床的铅同位素组成与形成时代的依赖关系已为人们所熟知。这种关系可以用以下铅的同位素比值的逐渐增大来表示:矿床从老到新,其~(206)Pb/~(204)Pb,     

不同组织碳、氮元素含量和同位素分馏特征研究—以抚仙湖草鱼、鱇浪白鱼为例

结合抚仙湖浮游植物、水生植物等样品,对野生植食性草鱼(Ctenopharyngodon idellus)31个组织和野生肉食性鱇浪白鱼(Anabarilius grahami)17个组织样品碳、氮元素含量和稳定同位素比值(δ13C、δ15N)进行了对比分析.结果显示,鱼类不同组织的碳稳定同位素分馏效应显著,草鱼不同组织...     

沉积环境的地球化学示踪

运用地球化学的方法,通过研究沉积岩或沉积物中各常量、微量元素及各种同位素特征,来示踪古沉积环境,以了解当时的沉积特征。通过Sr/Ba法、硼元素法、碳氧同位素法等地球化学指标判定海相沉积还是陆相沉积及了解古盐度信息;不同气候条件下特定元素(如P、Sr等)含量及元素比值(如Sr/Cu、Mg/Ca)可指示特定的古气候条件;沉积水体的氧化还原状态可通过氧化还原敏感元素(如Mo、U、V、Ni、Ce、Eu等)的分析得到较好的恢复;古水深以及海平面的相对变化则利用了元素迁移能力的差异,通过查明不同深度带沉积的元素组合(Fe族、Mn族)、比值(Sr/Ba、Sr/Ca)及同位素(87Sr/86Sr比值)的不同加以判定。沉积环境的地球化学特征同样可以用来判定沉积物源、物源岩性和构造背景及热水沉积。