蜜环菌漆酶对氯酚类污染物催化降解条件优化

利用蜜环菌发酵所得的漆酶粗酶液直接对2种氯酚类污染物2,4-二氯酚(2,4-DCP)和2-氯酚(2-CP)进行催化降解实验,探讨了反应时间、pH值、反应温度、氯酚浓度、以及漆酶酶量对其降解效果的影响,得出了最适降解条件并对其降解动力学进行分析.结果表明,在适宜的条件下,漆酶粗酶液可有效降解2,4-DCP和2-CP且蜜环菌漆酶催化降解2,4-DCP的能力较强,2,4-DCP最适降解温度为40℃,最适浓度为75 mg.L-1,最适酶量为0.1 U.mL-1,最适pH值为6.5,在最优条件下反应10h后,2,4-DCP最高降解率可达97%以上.2-CP最适降解温度为50℃,最适浓度为100 mg.L-1,最适酶量为0.1 U.mL-1,最适pH值为6,在最优条件下反应10 h后,2-CP最高降解率高达93%以上.蜜环菌漆酶粗酶液对2,4-DCP和2-CP的降解反应符合一级动力学特征.结果表明蜜环菌粗漆酶液能有效转化氯酚类化合物,说明该酶在酚类污染物治理和环境保护等方面有潜在应用价值.     

固定化酶催化氧化去除水溶液中酚的研究

用海藻酸钙凝胶包埋辣根过氧化物酶制成固定化以过氧化氢为氧化剂,进行了固定化酶催化氧化去除水溶液中酚的实验研究。对于１００ｍｌ酚住房为１００ｍｇ／Ｌ的单一苯酚或邻氯基水溶液,控制条件为：３％海藻酸钠液３０ｍｌ,凝胶粒径１ｍｍ,固定化时间１ｈ,酶包埋量５０ｕ,反应时间１ｈ,ｐＨ６及过氧化氢加入量２ｍｍｏｌ,单一苯酚和单一 基酚水溶液的酚去除率可分别超过８０％和７０％。     

二氧化锰氧化降解五氯酚

以二氧化锰为氧化剂,研究了pH 4.12的水溶液中五氯酚氧化降解的反应动力学,并讨论了反应溶液的pH对反应动力学的影响.结果表明,五氯酚对二氧化锰的氧化作用具有较强的反应感受性.在pH一定和二氧化锰充分过量的条件下,随着反应的进行,五氯酚的降解速度变慢,遵循的不是简单的准一级反应动力学而是复合的反应动力学.此外,随溶液pH由3.5升高6.6,五氯酚的降解速度发生显著地下降.运用溶剂萃取和气质联用仪的分析方法,检测到2个主产物和1个次产物.其中,次产物是由四氯-1,4-氢醌与四氯儿茶酚组成的混合物;2个主产物是由五氯酚氧自由基偶合而成的二聚体,且是同分异构体.在观测到的表面反应动力学和降解产物的基础上,提出了五氯酚被二氧化锰氧化降解的反应流程图.     

二氧化锰氧化降解五氯酚

以二氧化锰为氧化剂,研究了pH 4.12的水溶液中五氯酚氧化降解的反应动力学,并讨论了反应溶液的pH对反应动力学的影响.结果表明,五氯酚对二氧化锰的氧化作用具有较强的反应感受性.在pH一定和二氧化锰充分过量的条件下,随着反应的进行,五氯酚的降解速度变慢,遵循的不是简单的准一级反应动力学而是复合的反应动力学.此外,随溶液pH由3.5升高6.6,五氯酚的降解速度发生显著地下降.运用溶剂萃取和气质联用仪的分析方法,检测到2个主产物和1个次产物.其中,次产物是由四氯-1,4-氢醌与四氯儿茶酚组成的混合物;2个主产物是由五氯酚氧自由基偶合而成的二聚体,且是同分异构体.在观测到的表面反应动力学和降解产物的基础上,提出了五氯酚被二氧化锰氧化降解的反应流程图.     

用于降解4-氯酚的载钯碳纳米管催化电极研究

采用不同体积分数的硝酸溶液（8%、15%、20%、68%）对多壁碳纳米管（MWNTs）进行预处理,使用甲醛还原方法制备出Pd/MWNTs催化剂,利用Boehm滴定法、红外光谱分析、X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）及循环伏安曲线（CV）对催化剂进行表征分析,并制备成Pd/MWNTs催化阴极,在隔膜电解体系中...     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

用辣根过氧化物酶处理废水中的五氯酚

研究了用辣根过氧化物酶对五氯酚的模拟废水进行催化聚合处理的过程。结果表明,辣根过氧化物酶可以有效地去除五氯酚。反应的 最佳pH范围为4～5,去除率可达95%以上。聚合处理过程中五氯酚与过氧化氢的反应计量比为2:1。反应计量比以及处理过程中氯的释放 实验表明,五氯酚聚合作用的主要产物是二聚体。另外,反应速度与酶和过氧化氢的用量有关,增加酶用量或适量增加过氧化氢的用量可以明显缩短反应时间。      

非均相催化湿式氧化技术处理4-氯酚

研究了以负载于活性炭上的三氯化铁为催化剂,以氧气为氧化剂的非均相催化湿式氧化体系处理4-氯酚废水工艺.通过正交实验方法,从反应温度、时间、压力、催化剂用量等方面初步考察了4-氯酚在该体系中的氧化效果.在150 ℃,0.5MPa氧气,催化剂用量为30%(摩尔分数),反应4 h,对降解过程所得的中间产物和终产物进行了分析.结果表明,该体系对4-氯酚的去除率能够达到67%,COD_Cr降低了39%.并且初步探索了将亚硝酸钠加入到三氯化铁/活性炭催化氧化体系后形成的共催化氧化体系中4-氯酚的降解效果,发现亚硝酸钠的加入对4-氯酚的去除有很大的促进作用.      

酶催化氧化处理含酚废水的研究

考察了不同反应条件对酶催化氧化效率的影响。结果表明,对于苯酚、邻氯苯酚和邻氨基酚三种单一含酚废水的处理,当pH接近中性时,酚的去除率最高,分别为75％、95％和62％。在低温(4℃)和高温(40℃)下,苯酚废水和苯酚-邻氯苯酚-邻氨基酚混合废水的酚去除率下降约10％。在处理中不同的酚类物间存在明显的协同效应。     

水中苯酚、五氯酚、2,4,6-三氯酚的高效液相色谱法

本文采用高效液相色谱法，用固相小柱萃取，纯氮气吹气浓缩，以甲醇／水＋醋酸为流动相反相色谱柱分离酚。苯酚、五氯酚、2，4，6－三氯酚一次同时分离，用紫外检测器外标法同时定量测定三者含量，平均回收率分别为95．80％，96．86％，95．72％；R．S．D分别为3．08％，3．36％，2．96％。用于饮用水中酚类测定，结果令人满意。     

水中五氯酚的GC／MS测定

在酸性条件下，用正己烷萃取五氯酚，以重氮甲烷衍生后生成五氯酚甲酯，用稳定的同位素＾１３Ｃ６五氯酚为内标物，采用ＧＣ／ＭＳ法，在选择离子扫描（ＳＩＭ）模式下进行定量测定。五氯酚的实际检测限为１μｇ／Ｌ；平均回收率为９４．０％￣９６．５％；精密度实验的相对标准偏差为１．４％。     

固定化漆酶磁性纳米材料的合成及对合成染料的降解

介绍了一种温和无损固定化漆酶的方法,并研究了其对合成染料的降解行为。首先采用共沉淀法合成乙二胺四乙酸(EDTA)功能化的磁性纳米粒子,并以Cu2+为桥基,通过螯合作用将漆酶固载于EDTA功能化的磁性纳米粒子表面。通过透射电镜、紫外-可见光谱仪等对磁性固定化漆酶纳米材料进行了表征。固定化漆酶磁性纳米材料尺寸在15 nm左右,具有良好的磁响应能力,漆酶固定化率可达223 mg/g;在最佳降解条件下,其对孔雀石绿和碱性品红均表现出良好的降解能力;同时固定化漆酶具有较高的稳定性和重复使用性,便于回收利用。     

漆酶降解有机污染物的研究进展

文章综述了漆酶的来源及性质、催化氧化机制、催化氧化有机物的作用方式及影响其活性的因素,并分析了其在有机污物染治理方面的应用现状。综合国内外研究现状,开发新型的漆酶磁性纳米固定化材料及构建高效产漆酶基因工程菌是实现漆酶工业化应用的重要研究方向。     

辣根过氧化物酶处理酚和氯酚的催化特性研究

为了研究辣根过氧化物酶处理酚和氯酚的动力学过程,采用人工配不试验,测定了ｐＨ对酶催化反应的影响,Ｈ２Ｏ２抑制酶催化反应的动力学参数和不同度物的酶催化反应动力学参数,结果表明,在试验的ｐＨ范围内,ｐＨ为９时过氧化物酶对苯酚和对氯苯酚的去除效率最高,分别达到９９．５％和９５％。     

漆酶催化氧化废水中17α-乙炔基雌二醇

用漆酶催化氧化法处理废水中的17α-乙炔基雌二醇(简称EE2)。考察了温度、pH值、起始底物浓度、起始漆酶浓度和助催化剂等因素对EE2去除率的影响。实验结果表明漆酶能有效催化氧化废水中的EE2,适宜的反应条件为:温度35℃,pH值5.38,漆酶与EE2起始浓度之比宜大于0.178 U/μmol,反应180 min,EE2的去除率大于92%。其他反应条件一定,EE2起始浓度在0.017 1-0.051 3mmol/L之间,EE2去除率随其浓度升高而缓慢下降,但去除量逐渐升高;EE2起始浓度在0.051 3~0.137 6 mmol/L之间,EE2的去除率和去除量都显著降低。磁力搅拌和助催化剂ABTS都能显著加快反应速度,提高EE2去除率。     

活性碳纤维对水中五氯酚的吸附性能研究

文章研究了活性碳纤维(ACFs)对水中五氯酚(PCP)的吸附行为、吸附条件及再生性能。结果表明,PCP在ACFs上的吸附容量较大,Langmuir及Freundlich等温线都能较好地反映其吸附行为;ACFs对水中分子和离子状态的PCP均可吸附,在最佳的静态吸附和动态吸附条件下,PCP去除率分别可以达到97%和99.8%;用0.01mol/L NaOH溶液进行再生,吸附量基本不变,五氯酚回收率可达90%以上。     

高压电晕放电对五氯酚的降解研究

研究了放电电压、溶液pH等因素对高压电晕放电降解PCP效果的影响,并对高压电晕放电处理PCP的动力学进行了初步探讨,同时对高压电晕放电降解PCP的COD和TOC的变化进行了分析。结果表明:放电电压和溶液pH值对PCP降解性能影响很大,放电电压和溶液pH值越高,PCP的降解速度越快。当溶液pH值为11.2、PCP初始质量浓度40 mg/L、电晕放电电压为25 kV时,经30 min电晕放电,PCP的降解率达90%以上,电晕放电降解PCP的反应符合一级反应动力学。在氧化过程中PCP可能转化为苯醌等中间产物,TOC几乎无变化,PCP分解成的小分子有机物使COD升高,可生化性提高。     

高铁酸钾氧化降解氯酚的研究

研究了pH,投加摩尔比等反应条件对高铁酸钾氧化降解氯酚的影响,并应用HPLC手段对其降解产物进行了分析,推测了其可能的反应历程。     

电纺漆酶催化降解水中双酚A性能研究

以模拟地表水中的双酚A(BPA)为目标污染物,采用聚乳酸-乙醇酸共聚物(PDLGA)作为纺丝材料,利用静电纺丝固定化漆酶制作载漆酶电纺纳米纤维膜,考察了BPA溶液降解效果,分析了温度、pH等影响因素。结果表明：电纺纳米纤维膜固定化漆酶对游离酶的活性保留率为78.5%;固定化漆酶对低浓度BPA(100μg/L)和高浓度BPA(100 mg/L)的2 h降解率分别达到83.5%和31.7%;在温度为5～45℃的变化范围内,固定化酶和游离酶对BPA的降解率变化区间分别为31.2%～71.2%和29.8%～89.4%;在pH为1～9的变化范围内,固定化酶和游离酶对BPA的降解率变化区间分别为12.2%～64.7%和0～59.8%。     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.