污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

采用优化设计的动态通量箱,对不同盐分（NaCl和Na₂SO₄）和盐度（0~5%）的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对污灌区土壤汞和大气释放的影响.结果表明：（1）两种盐分类型对土壤Hg释放的影响呈相反趋势.与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%;而随着Na₂SO₄盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%.（2）土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间呈线性关系.对于NaCl,含量x（g/kg）与汞通量y [ng/（m²·h）]之间的模型为y=0.8258x+86.709（R²=0.9734）,对于Na₂SO₄,模型为y=-0.3354x+85.997（R²=0.9581）.从研究结果来看,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.     

春季黄、渤海中异戊二烯的浓度空间分布与海-气通量

利用吹扫捕集-气质联用方法测定了2014年5月黄海、渤海所取海水样品中异戊二烯的含量,探讨了其分布特征、海-气通量及影响因素.研究结果表明：春季黄海、渤海海域表层海水中异戊二烯的浓度范围为6.02~32.91pmol/L,（平均值±标准偏差）为（15.39±4.98）pmol/L,在黄海中部海域出现浓度高值;表层海水中异戊二烯与叶绿素a（Chl-a）浓度有一定的正相关性（R²=0.2529,n=49,P < 0.001）,说明浮游植物生物量在异戊二烯生产和分布中发挥重要作用;春季黄海、渤海异戊二烯海-气通量的变化范围为0.78~192.43nmol/（m²·d）,（平均值±标准偏差）为（24.08±30.11）nmol/（m²·d）,表明我国陆架海区是大气异戊二烯重要的源.     

西藏色季拉山公路沿线PAHs分布、来源及风险

分别于2017年3月和12月沿色季拉山318国道采集表层土和冷杉（Abies Mill.）样品,测定了多环芳烃（PAHs）的含量.表层土和冷杉叶中∑₁₆PAHs的含量范围分别为30.21~366.94ng/g dw和39.53~236.42ng/g dw,组成以低环（2、3环）为主.通过特征单体比值法和主成分分析法分析表明,色季拉山PAHs主要来源于化石燃料和生物质的燃烧,同时也受到车辆石油泄漏和大气远距离传输的影响;通过反向气团轨迹判断,色季拉山PAHs大气传输污染主要来自于印度次大陆.色季拉山公路沿线土壤中PAHs的终生致癌风险值均低于1×10^-6,说明对当地居民的致癌风险较小.     

我国半干旱区工业化城镇PCBs干沉降及归趋

采用大气被动干沉降采样器,观测了我国半干旱区城市皋兰2018年非取暖季和取暖季18种多氯联苯（PCBs）的大气干沉降通量和污染特征,并利用主成分分析、环境多介质模型对其污染来源、环境归趋行为等进行了分析和研究.研究区∑₁₈PCBs干沉降通量为13.0~158.8ng/（m²·d）,呈现园区点较高、取暖季高于非取暖季的特征.干沉降中PCBs以四氯联苯和五氯联苯为主,并且四氯联苯干沉降通量在取暖季明显上升.研究区PCBs污染主要源于含PCBs的产品以及燃烧和工业热过程带来的排放,但燃烧和工业热过程无意产生的PCBs可能对研究区产生更大影响.土壤相是研究区PCB81主要的汇,相间迁移以大气相向土壤相的沉降为主;大气平流输出是研究区PCB81的主要清除途径;污染物排放速率、平流停留时间和平流输入污染物浓度是影响大气相、土壤相PCB81浓度的主要因素.     

广西乐业大石围天坑群多环芳烃的干湿沉降

为研究大气多环芳烃(PAHs)的沉降对广西乐业大石围天坑群喀斯特生态环境的影响,选择典型的大石围天坑,采用大气干湿采样器分季节进行了为期1 a(2007-03～2008-03)的大气干湿沉降样品采集,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了16种PAHs优先控制污染物.结果表明,大气干湿沉降中PAHs的干湿沉降通量为132.36～1 655.27 ng.(m2.d)-1,平均值为855.00 ng.(m2.d)-1,大石围天坑的PAHs沉降量为51.98 g.a-1;PAHs的组成以苯并[b]荧蒽、、苯并[a]芘、苯并[k]荧蒽、蒽、菲、萘7种为主,占总量PAHs的78.5%;大气PAHs沉降通量的空间分布为东垭口>南垭口>西峰>北垭口;不同季节的沉降通量为春季>夏季>秋季>冬季,春、夏季PAHs沉降通量高于秋、冬季4.6倍,春、夏季以4～6环PAHs为主,而秋、冬季以2～3环PAHs为主;研究区大气PAHs沉降通量与降雨量、风向、风速、温度气象因子及污染源的方位密切相关;大石围天坑群大气PAHs沉降通量在春季、夏季呈季节性增高可能来源于高气温、低海拔的广西工业发达地区.     

九龙江河口区多环芳烃分布逸度模型和实测分析

于2011年12月(冬季)在厦门九龙江河口及西港采集9个表层海水水样,采用固相萃取-气质联用方法(SPE-GC-MS)分析其中16种多环芳烃含量。研究结果表明,总溶解态态PAH含量为157.9~858.0 ng/L。在河口区,随着盐度升高,PAHs含量逐渐降低。基于比值法分析,表明厦门九龙江及西港海域海水中的PAHs来源存在多种途径,呈现混合来源的态势。利用LEVEL Ⅲ逸度模型研究菲,芘和苯并(a)芘在各介质间的分布以及水气界面的交换通量。模拟结果与本文实测和文献中的实测值相吻合。在16℃时,三种多环芳烃的大气沉降通量分别为17.38,7.86和8.38g/day/m2。其中菲在大气沉降中占主导地位,约三分之二。三种多环芳烃的大气沉降通量均随温度升高而减少。当温度高于32℃时,苯并(a)芘开始从水体释放。     

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

黄河全流域岸边表层土壤中PAHs的分布、来源及风险评估

为研究黄河流域表层土壤的多环芳烃（PAHs）污染水平,于2015年5月期间采集了39个黄河全流域岸边表层土壤样品.研究了土壤中∑₂₅PAHs和∑₇carc PAHs的空间分布特征,利用同分异构体比值法和主成分分析法对其进行来源解析,并采用BaP毒性当量和超额终生癌症风险增量模型（ELCR）对多环芳烃进行风险评估.结果表明,黄河流域表层土壤样品中∑₂₅PAHs浓度范围为18.23~6805.49ng/g,均值为343.764ng/g;∑₇care PAHs含量为2.23~2796.34ng/g,均值为126.6ng/g.PAHs含量整体趋势为中上游高于下游,多数土壤样品中Ant/（Ant+Phe）<0.1,0.2-6~10^-4之间,处于潜在风险水平.享堂ELCR值为10^-3,呈现较高健康风险水平.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

浙北地区PM2.5中多环芳烃特征

为了研究浙北地区PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季节性变化和它们的来源,于2014年11月~2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_2.5样品,利用气-质联用仪测定了17种PAHs浓度.结果表明,∑PAHs年平均浓度范围为24.1~51.9ng/m³,平均值为（35.5 ±12.3） ng/m³.2~3环PAHs在PM_2.5中的浓度较低（<1ng/m³）,而4~6环PAHs占总PAHs的77.0%.∑PAHs的浓度与PM_2.5呈相似的季节性变化特征,冬季浓度最高而夏季最低.惹烯作为软木燃烧的示踪物,冬季的浓度是夏季的4倍,表明在冬季软木燃烧的排放和对PM_2.5的贡献都有所增加.除了夏季的2个城区站点,其它季节和站点∑PAHs浓度和PM_2.5呈现一定的正相关性.特征PAHs比值显示,浙北地区气溶胶相关的多环芳烃主要来自燃烧和热解排放,如生物质燃烧和煤燃烧,而交通排放和石油挥发源的影响不大.     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).     

南极普里兹湾夏季冰间湖沉降通量

为研究南大洋的生物泵,利用2009~2010年和2014~2015年中国第26、31次中国南极科学考察期间于普里兹湾冰间湖布放的时间序列沉积物捕获器,获取了夏季沉降颗粒物通量并分析了其组成成分.结果表明：2009~2010年和2014~2015年南极夏季普里兹湾颗粒有机碳平均通量分别为4088.13,508.99μmol/（m²·d）,生物硅则分别为7358.91,2034.63μmol/（m²·d）,其中生物蛋白石占夏季颗粒物通量均超过70%,表明硅藻是普里兹湾夏季的优势种和沉降通量的主要贡献者.2014~2015年有机碳沉降通量仅为2009~2010年12.5%,主要是由于缺少压舱物无法使上层有机质发生快速沉降,造成异养微生物对上层水柱中有机质降解程度更高,进一步影响有机碳的沉降效率.与非硅藻优势种的海域相比,夏季普里兹湾具有非常高的沉降通量和沉降效率,利用Martin曲线估算夏季普里兹湾的100m深度沉降通量平均为净初级生产力的8.67%,主要归因于硅藻的高沉降效率.为了预测南极海域生物泵的变化,需要重点关注南大洋浮游植物群落结构的组成与变化.     

太湖流域典型河流含氮物消减速率研究

采用自主研发的原位培养装置,开展了太湖流域典型河流水体含氮物消减速率及其影响因素研究.结果表明,总氮和氨氮消减速率呈现显著的空间差异性（P<0.05）,消减速率分别为（280.6±180.0）~（1458.8±725.7）mg/（m³·d）、（35.2±3.7）~（343.6±88.4）mg/（m³·d）,但硝态氮消减速率（44.3±7.6）~（521.2±19.2）mg/（m³·d））无显著的空间差异性（P>0.05）.微生物作用下氮素消减速率为95.0~733.1mg/（m³·d）,分别占含氮物总消减速率和总负荷的12.9%~50.3%和2.0%~13.4%,非微生物作用下氮素消减速率为180.0~996.7mg/（m³·d）,占含氮物总消减速率和总负荷的49.8%~87.0%和7.4%~25.7%,说明污染物进入水体,短期内微生物作用对含氮物消减速率的贡献较低.氮素消减速率与TN、NO₃^-、SS均呈线性相关关系（P<0.05）,说明TN、NO₃^-、SS在一定程度上是氮素消减作用的影响因素.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

中国淡水生态系统甲烷排放基本特征及研究进展

本文基于中国境内的湖泊、水库、河流等淡水系统CH₄排放研究的相关成果,对203个湖泊（595个样点）、46个水库（221个样点）、112条河流（441个样点）,总计1257个样点的CH₄通量数据进行统计分析,探讨了中国淡水系统（湖泊、水库、河流）CH₄排放的一般特征,总结了当前研究进展,并进一步估算和评估了中国淡水系统CH₄排放总量水平.结果表明：1）中国湖泊CH₄排放通量平均为（1.17±1.87） mg/（m²·h）,蒙新湖区（（3.84±0.57） mg/（m²·h））和东北湖区（（2.62±3.54） mg/（m²·h））较高,青藏湖区（（1.94±4.13） mg/（m²·h））次之,东部湖区（（0.81±0.90） mg/（m²·h））较低,云贵湖区（（0.19±0.26） mg/（m²·h））最低;湖泊CH₄排放通量呈显著的纬度模式,高纬度地区湖泊CH₄排放高于低纬度地区;2）水库CH₄排放通量（（1.25±1.78） mg/（m²·h））与湖泊相似,水库消落带较高的排放通量（（4.34±4.45）mg/（m²·h））对水库CH₄排放具有重要贡献;3）河流CH₄排放（（0.82±1.14） mg/（m²·h））略低于湖库,长江水系CH₄排放通量（（0.98±2.38） mg/（m²·h））和黄河水系（（0.85±0.75） mg/（m²·h））相近,高于海河水系（（0.54±0.93） mg/（m²·h））,辽河、珠江水系研究较少,数据变异性极大;4）受降水、温度、径流稀释等影响,淡水系统CH₄排放呈显著的季节变化,其中湖库排放夏季高于秋季,冬春季较低,而河流则春秋季高于夏冬季;5）基于外推法估算全国湖泊、水库、河流CH₄排放总量分别约为0.96,0.29,0.76Tg/a,相当于全国湿地系统排放的75%.由于较大的时空变异性以及监测数据分布的不均匀性,目前估算存在较大的不确定性,但淡水系统CH₄排放在全球气候变化中的贡献仍不容小觑.     

珠江三角洲典型区域农业土壤中多环芳烃的含量分布特征及其污染来源

2002-10～2005-11采集珠江三角洲典型区域（东莞市、惠州市、中山市、珠海市和佛山市顺德区）的农业土壤表层样品260个,运用气相色谱-质谱方法对美国EPA优控的16种多环芳烃（PAHs）进行分析测定.结果显示,研究区农业土壤中16种PAHs含量范围在3.3～4 079.0 ng·g^-1,平均含量244.2 ng·g^-1,以3环和4环的PAHs为主;中心城区土壤中PAHs含量高于远郊区,菜地>水稻田>香蕉地>旱坡地果园地>甘蔗地.依据荧蒽/芘及2+3环与4环以上PAHs化合物分布特点,表明该区域农业土壤中PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧.通过与国内外土壤中PAHs含量的对比,研究区的农业土壤受到一定程度的PAHs污染,含量处于中等水平.