背景离子类型和浓度对聚苯乙烯微塑料/铅在饱和石英砂中共运移的影响

为阐明水化学条件对微塑料和重金属运移的影响,初步明确两种环境污染物共运移过程中的耦合效应及其对环境条件的响应机制,研究了背景电解质离子不同价态和浓度组成条件下1μm聚苯乙烯微塑料(PS-MPs)和Pb²⁺在饱和一维砂柱中的单独及共迁移行为.结果表明:背景离子浓度的增加或价态的升高均会抑制PS-MPs的单独运移能力,当Na⁺浓度从1mmol/L增加到100mmol/L,PS-MPs和石英砂之间的排斥势垒下降了1348kT;当Ca²⁺浓度从1mmol/L增加到100mmol/L,PS-MPs和石英砂之间的排斥势垒下降了956kT.PS-MPs/Pb²⁺二元体系中Pb²⁺能降低PS-MPs的迁移能力,背景离子浓度和价态的提升可削弱Pb²⁺对PS-MPs运移能力的抑制性.当Na⁺浓度从1mmol/L增加到100mmol/L,PS-MPs和石英砂之间的排斥势垒下降了1100kT;当Ca²⁺浓度从1mmol/L增加到100mmol/L,PS-MPs和石英砂之间的排斥势垒下降了543kT.背景离子浓度的增加或价态的升高能促进Pb²⁺的单独运移能力.PS-MPs/Pb²⁺二元体系中,PS-MPs能够促进Pb²⁺的运移,背景离子浓度较低时,PS-MPs负载Pb²⁺的迁移率较高,反之亦然.对于PS-MPs和Pb²⁺单运移体系,背景阳离子浓度和价态的提升可进一步屏蔽PS-MPs及石英砂表面负电荷,竞争吸附石英砂表面结合位点,抑制PS-MPs运移,促进Pb²⁺运移;对于PS-MPs和Pb²⁺共运移体系,背景离子浓度和价态的提升可通过调节Pb²⁺与PS-MPs及石英砂表面的相互作用,削弱Pb²⁺对PS-MPs迁移能力的抑制作用.背景离子对PS-MPs表面位点的竞争吸附及对电荷的屏蔽效应影响PS-MPs对Pb²⁺的负载迁移能力.     

聚酰胺复合纳滤膜去除水中PFOS的研究

利用聚酰胺复合纳滤膜去除水中的PFOS,在0.6MPa操作压力条件下过滤12h,研究PFOS浓度、离子种类、总离子强度以及海藻酸对PFOS截留效果的影响.结果表明,随着PFOS浓度增大其截留率也随之升高;溶液总离子强度越大,PFOS截留率越高,当过滤进行到12h时,溶液总离子强度为150mmol/L时,PFOS的截留率比溶液总离子强度为10mmol/L时仍高2.1%;溶液中加入1mmol/L Ca²⁺时PFOS的截留效果优于加入1mmol/L Na⁺时的效果;并且随着二价离子浓度的增加,截留率上升,过滤结束时,Ca²⁺浓度为3mmol/L的条件下PFOS的截留率约为97.5%,高于1mmol/L Ca²⁺存在时PFOS的截留率（95%）;海藻酸存在时PFOS的截留率显著增高,尤其在1mmol/L钙离子存在条件下,过滤12h后PFOS的截留率仍可达到95%以上,但海藻酸会导致膜污染的发生从而引起膜通量下降.     

丝瓜络固定颤藻吸附Pb2+的动力学及机理

选取丝瓜络固定颤藻冻干灭活（Freeze-drying-inactivated Oscillatoria lutea Immobilized,FI）和干热灭活（Hot-air-inactivated Oscillatoria lutea Immobilized,HI）为吸附剂,以游离冻干灭活（Freeze-drying-inactivated Oscillatoria lutea Free,FF）和游离干热灭活颤藻（Hot-air-inactivated Oscillatoria lutea Free,HF）作对照,考察pH值、时间、Pb²⁺初始浓度和共存离子对吸附剂吸附溶液中Pb²⁺的影响及机制.结果表明,FI吸附效果优于HI及对照.pH值、时间、Pb²⁺初始浓度和共存离子对FI吸附性能的影响与对HI及对照的影响变化趋势一致;FI和HI吸附容量依赖pH值而变化,当pH值为5时,达到峰值;Pb²⁺初始浓度增加,吸附容量也随着增加,吸附平衡浓度分别为80和60mg/L;吸附平衡时间分别为90和60min;共存离子抑制吸附剂对Pb²⁺吸附,抑制强弱顺序为：Ca²⁺>Mg²⁺>K⁺>Na⁺.4种吸附剂对Pb²⁺的吸附符合准二级动力学方程,吸附过程主要受化学吸附速率影响.FI和FF吸附过程拟合适合Langmuir模型和Freundlich模型,而HI对Pb²⁺的吸附过程符合Langmuir模型,HF对Pb²⁺的吸附过程符合Freundlich模型.傅里叶红外光谱（FTIR）阐释了FI吸附Pb²⁺的主要官能团为氨基和羧基,吸附过程中发生了离子交换、静电吸引和络合作用.循环吸附实验显示了FI在工业处理Pb²⁺中具有很大应用潜力.     

乌贼墨黑色素对Pb2+-Cu2+二元体系的吸附性能研究

为探索新型生物吸附剂，以乌贼墨黑色素（SIM）为吸附剂，研究Pb²⁺、Cu²⁺单组分溶液及Pb²⁺-Cu²⁺二元混合体系中SIM对Pb²⁺和Cu²⁺的吸附效果并构建等温吸附模型.结果表明，pH值、SIM添加量、吸附时间对SIM吸附Pb²⁺和Cu²⁺的吸附量影响较大，而吸附温度对吸附效果影响较小；单组分吸附与二元混合体系吸附对比表明，二元混合体系中Pb²⁺和Cu²⁺存在竞争吸附.应用L （Langmuir）和F （Freundlich）等温吸附模型拟合了SIM对Pb²⁺、Cu²⁺单组分金属离子的吸附过程，其中L模型与试验结果拟合度更高；应用Non-modified Langmuir、Modified Langmuir isotherm、Extended Langmuir、Extended Freundlich和SRS模型5种模型对Pb²⁺-Cu²⁺二元混合体系的等温吸附过程进行拟合，其中Extended Langmuir模型与试验结果拟合度最佳.应用红外光谱（FTIR）分析SIM吸附金属离子的原理时发现，SIM上羟基、-NH和不饱和键是金属离子的吸附位点，且SIM对Pb²⁺的吸附能力优于对Cu²⁺的吸附.     

SnS2/α-Al2O3对酸性废水中汞离子的去除机制

基于硫化物与汞亲和性较强的特性,构建了SnS₂/α-Al₂O₃复合型除汞吸附剂材料.实验结果表明,该复合材料对Hg²⁺的最大吸附容量可达950mg/g,其吸附效果不受pH值（酸性pH=1~6）影响,汞浓度为65mg/L时,均能达到近100%的汞去除效率.同时,吸附过程不会受其他金属离子（Cd²⁺、Cr³⁺、Zn²⁺、Cu²⁺、Pb²⁺、Ni²⁺、Co²⁺等）的强烈干扰,汞浓度为1mmol/L条件下,汞的去除速率及效率均未有很大差距.吸附过程未有大量Sn²⁺析出,证明了该复合材料的酸性稳定性.通过吸附动力学以及吸附机制研究表明,该吸附过程为单层化学吸附.通过盐酸溶液浸泡洗涤,可以实现SnS₂/α-Al₂O₃复合材料的再生和循环使用.     

新疆盐尘颗粒的迁移及其对城市大气颗粒物的贡献

对2017年9月至2018年8月、12月采集的乌鲁木齐市PM_2.5、“沙雪”样品和克拉玛依土样的水溶性离子进行分析,并结合城市主要风向、扫描电镜联能谱（SEM/EDS）和后向轨迹模型（HYSPLIT）,对环境中盐尘粒子的来源及其对大气颗粒物形成的影响进行了研究.结果表明：PM_2.5中总水溶性离子平均浓度为（62.65±64.75）μg/m³,变化范围为0.69~328.60 μg/m³.其中SO₄²、Ca²⁺、Na⁺、Cl^-、K⁺和Mg²⁺ 6种盐尘粒子浓度分别为（22.73±26.45）,（2.11±3.11）,（1.85±1.43）,（0.40±0.40）,（0.28±0.20）,（0.21±0.15）μg/m³.四季风向结合HYSPLIT模型结果可知,PM_2.5中盐尘粒子主要来源于艾比湖及玛纳斯盐湖的气团;受风沙影响,乌鲁木齐市雪样中Cl^-、SO₄^2-、Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺和Na⁺分别增加了30,19,20,5,7和5倍.     

微米级聚苯乙烯对铜的吸附特性

以铜为目标污染物,系统地研究了微米级聚苯乙烯（PS）微塑料对溶液中铜离子的吸附能力.测定了吸附时间、铜离子浓度、PS浓度、粒径以及共存离子对吸附量的影响.结果表明：0.5μm PS比6.0μm PS吸附能力强,饱和吸附量分别达到（0.1638±0.0204）和（0.1091±0.0133）mg/mg;吸附在720min后达到平衡,吸附动力学可用伪二级动力学模型和Elovich模型较好地拟合（R²分别为0.929、0.904和0.866、0.885）;吸附等温线可用Freundlich模型和Langmuir模型很好地拟合（R²分别为0.974、0.976和0.966、0.977）.此外,随铜离子浓度的增加,PS吸附量增加,但吸附速率减小;而随PS浓度的增加,吸附量减小,吸附速率增加;当溶液中存在其他离子时,PS对铜的吸附量增加.本文中微米级PS对铜的吸附行为研究结果,可为深入探究海洋中微塑料吸附铜的环境行为及其对污染物迁移的影响提供理论基础.     

环境因子对胡敏酸介导下SDZ光解行为的影响

研究了在纯水条件及两种不同来源胡敏酸（HA）介导下,磺胺嘧啶（SDZ）和水稻土胡敏酸（SDHA）、泥炭土胡敏酸（NTHA）的不同浓度、pH值、光敏离子（NO₃^-和Fe³⁺）、离子强度（NaCl）以及金属离子（Ca²⁺、Mg²⁺和K⁺）等环境因子对SDZ紫外光降解的影响.结果表明：光照下,pH=7.1对两种体系的SDZ光降解有促进作用且效果最好.低SDZ浓度（2mg/L）以及低HA浓度（15mg/L）条件下使SDZ光解速率较快.光敏离子中NO₃^-通过光生·OH,促进了纯水中SDZ的光解,但在HA体系中,HA具有猝灭·OH的效应造成SDZ的光解速率低于纯水;Fe³⁺在HA体系下均表现为抑制作用,且抑制强度为NTHA>SDHA.在纯水中SDZ的光解速率随NaCl浓度增加而增加,HA介导下,较低浓度NaCl（C_NaCl=50mmol/L）抑制作用较强.金属离子（K⁺、Ca²⁺和Mg²⁺）在纯水中对SDZ的光解影响程度较弱,但在HA体系中均表现为抑制作用,抑制强度为K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,单价阳离子对SDZ光降解影响较为明显.     

水中氧化石墨烯稳定性的影响因素研究

基于理化性质分析,研究了电解质、天然有机物和稳定液浓度等因素对氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)在水中凝聚和沉降的影响。结果表明,稳定液浓度对GO理化性质和稳定性影响不大。电解质投加可降低Zeta电位,诱导水中GO发生凝聚,凝聚过程呈现反应限制和扩散限制2个阶段。各电解质的临界凝聚浓度分别为180 mmol/L(Na⁺)、4.5 mmol/L(Mg²⁺)和1.8 mmol/L(Ca²⁺)。相较于Mg²⁺,Ca²⁺可通过吸附架桥作用加快GO凝聚。GO的沉降过程可分为快速沉降和慢速沉降2个阶段,凝聚是影响水中GO沉降的主要因素。天然有机物存在可有效抑制凝聚,增强GO在水中的稳定性;但HA与GO和Ca²⁺间存在复杂的相关作用关系,加快了凝聚过程。水中GO浓度越高,其凝聚和沉降速度越快。以较低浓度存在时,GO在水环境中具有更高的稳定性。     

沈阳市PM2.5离子成分对呼吸疾病门诊数影响研究

采用时间序列的半参数广义相加模型,在控制了长期趋势、"星期几效应"和气象因素等混杂因素的基础上,分析沈阳市大气污染物及PM_2.5中水溶性离子对呼吸系统疾病门诊就诊人数的影响,并按性别和年龄分层建模.结果表明：PM_2.5及其各离子成分与呼吸系统疾病门诊人数之间存在关联,并有明显的滞后效应.受冬季供暖燃煤排放影响,PM_2.5、NO₃^-和NH₄⁺呈显著关联,在滞后累积2d后风险最大.最佳滞后时间下,PM_2.5的浓度每增加10µg/m³,对应呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）为1.31%（95% CI：1.2%~1.43%）;离子成分SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺的浓度每增加1个4分位间距（IQR）,对应的呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）分别为3.22%（95% CI：2.81%~3.62%）、4.67%（95% CI：4.13%~5.22%）、5.41%（95% CI：4.49%~6.33%）、7.38%（95% CI：3.91%~10.96%）、0.14%（95% CI：-6.34%~7.07%）、7.64%（95% CI：-11.87%~31.47%）、3.57%（95% CI：-2.83%~10.39%）和0.46%（95% CI：-16.64%~21.06%）.PM_2.5、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺对女性呼吸疾病门诊人数的影响比对男性的影响大.PM_2.5、SO₄^2-、Cl^-、Ca²⁺和Na⁺对≥65岁的老人门诊人数的影响比对15~65岁劳动年龄人群的影响大.表明不同性别、不同年龄由于生理结构和环境因素的不同而引起的差异不同.     

Fe2+激活过硫酸盐耦合活性炭深度处理焦化废水

采用Fe²⁺激活过硫酸盐（PS）耦合活性炭处理焦化废水生化出水.在原水TOC为86.4mg/L,色度338倍的条件下,研究PS和Fe²⁺投加量,初始pH值等因素对处理效果的影响.结果表明：PS和Fe²⁺投加量分别为1.5和4mmol/L,不调节pH值（8.0）,反应60min,色度和TOC去除率可达87.17%和68.16%.经Fe²⁺/PS体系处理的废水采用A,B两种活性炭进行吸附处理,结果表明：B炭的吸附效果较好,且可去除Fe²⁺/PS体系残留的PS.B炭15g/L,反应120min时,出水色度为14倍,TOC 11.86mg/L.Fe²⁺激活PS氧化法耦合活性炭吸附深度处理焦化废水时,总色度去除率95.86%,总TOC去除率86.27%.对生化出水,Fe²⁺/PS体系出水和活性炭吸附出水进行三维荧光光谱扫描分析,结果表明：Fe²⁺/PS体系能氧化分解废水中部分类腐植酸物质,而活性炭吸附则可进一步去除了废水中残留的类腐植酸物质.     

长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.     

有机质和阳离子对氧化石墨烯团聚行为的影响

利用动态光散射技术分别考察了3种天然有机质（NOM）及其浓度和阳离子对纳米氧化石墨烯（GO）在水环境中团聚动力学的影响.无NOM存在时,GO团聚行为符合经典的Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek（DLVO）理论和舒尔采-哈迪准则.Na⁺溶液中,NOM显著增强GO稳定性,顺序为腐殖酸（HA） > 富里酸（FA） > 海藻酸钠（SA）,这主要是由于HA在GO之间产生了更强的空间位阻斥力.以HA为代表性有机质,2mg/L HA对GO在水溶液中的稳定性还受阳离子种类的影响：HA增强了GO在Na⁺和Mg²⁺溶液中的稳定性,然而对GO在Ca²⁺溶液中的稳定性几乎没有影响.提高HA浓度为5mg/L时：高浓度Mg²⁺溶液中,HA的盐析效应使得其未促进GO稳定性;Ca²⁺溶液中,HA与Ca²⁺发生了较强的桥联作用,使得HA促进了GO的团聚.     

Mg2+、Ca2+对厌氧消化系统中CO2的捕获和营养盐的回收

为探究矿物碳酸化与污泥厌氧消化耦合过程中实现CO₂捕获和N/P营养盐协同回收的可行性,在污泥水解液为底物的厌氧消化系统中,研究不同比例Mg²⁺/Ca²⁺离子添加对厌氧消化系统中CO₂捕获和营养盐的协同回收效果的影响.结果表明,添加Mg²⁺/Ca²⁺离子为（20mmol/L）/（0mmol/L）、（10mmol/L）/（10mmol/L）和（0mmol/L）/（20mmol/L）均可促进有机质降解,使沼气产量分别提升16.97%、21.56%和23.99%,并使CO₂含量由27.27%分别下降至24.81%,22.06%和21.98%.不同比例Mg²⁺/Ca²⁺离子添加可使磷酸根浓度下降63.46%~66.47%,但仅Mg²⁺/Ca²⁺离子以（20mmol/L）/（0mmol/L）和（10mmol/L）/（10mmol/L）添加的实验组中氨氮浓度得到下降.XRD分析揭示,Mg²⁺/Ca²⁺离子以（20mmol/L）/（0mmol/L）、（10mmol/L）/（10mmol/L）和（0mmol/L）/（20mmol/L）添加时分别使厌氧消化系统中形成鸟粪石和碳酸镁、鸟粪石和方解石、方解石和三斜磷钙石.Mg²⁺、Ca²⁺离子等摩尔量联合添加可实现最优的CO₂捕获和营养盐协同回收效果.     

溶液特性及共存物对纳滤膜去除水中全氟辛酸的影响

利用聚酰胺复合纳滤(NF)膜去除水中的持久性有机污染物—全氟辛酸(PFOA),分别研究了PFOA浓度、溶液离子强度、pH值、典型大分子有机物—牛血清蛋白(BSA)以及BSA与Na+共存对PFOA截留率的影响.结果表明,在0.8MPa下过滤24h,随着PFOA浓度增大,PFOA截留率提高;溶液离子强度、pH值越高,PFO...     

EDDS强化Fe0-Al0体系降解废水中4-氯酚的性能和机理

采用乙二胺二琥珀酸（EDDS）强化Fe⁰-Al⁰体系还原水溶液中的O₂产生H₂O₂和·OH等活性氧（ROS）的绿色高级氧化工艺,以4-氯酚（4-CP）模拟废水为研究对象,考察了溶液的初始pH值、铁铝的质量比、EDDS投加量和4-CP的初始浓度等因素对4-CP降解的影响.采用电子自旋共振（ESR）法、苯甲酸捕捉法以及4-CP的降解产物等证实了ROS的产生及4-CP的降解机制.结果表明：EDDS强化Fe⁰-Al⁰/O₂体系对4-CP的去除率随溶液初始pH的升高而降低,但在pH=2.5～9范围内,始终具有较好的4-CP去除率;随Fe⁰：Al⁰质量比增加4-CP的去除率先增大后减小,最佳质量比为4：1;随EDDS投加量和4-CP初始浓度增加,4-CP的去除率增大;EDDS可使体系的高级氧化能力提高9倍,在初始pH=2.5、Fe⁰=8g/L、Al⁰=2g/L、EDDS=1.5mmol/L条件下,反应3h后100mg/L 4-CP的去除率和脱氯率均达到近100%..     

黑腐酸对Cd2+的吸附响应面优化及机理研究

以山西褐煤为原材料制备黑腐酸,选择吸附温度、时间、pH值、黑腐酸用量和Cd²⁺初始浓度5个影响因素,采用Box-Behnken响应面法对吸附条件进行优化,分别建立黑腐酸对Cd²⁺的吸附容量和吸附率的二次多项式模型,确定最优吸附条件.将吸附过程拟合等温吸附方程,进行热力学分析,并对材料进行表征.结果表明,pH值、黑腐酸用量和底物浓度为黑腐酸吸附Cd的显著影响因素,优化后的条件为温度308K、时间107.82min、pH=5.55、黑腐酸用量0.05g,底物浓度95.56mg/L,表明黑腐酸是一种良好的吸附材料,吸附效果随温度的升高而增大,能够处理高浓度重金属污染.吸附过程符合Langmuir模型,308K下最大吸附量为54.20mg/g;热力学分析得ΔG⁰ < 0、ΔH⁰ > 0、ΔS⁰ > 0,即反应是自发的吸热熵增反应;黑腐酸表面粗糙多孔,具备良好的比表面积与孔隙结构,具有多种官能团,吸附反应有羟基、羧基等参与形成氢键,并与无机矿物发生离子交换.本研究可为揭示黑腐酸对重金属的吸附机理提供理论依据.